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露采矿山复绿对土壤微生物群落及其组装过程的影响

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煤炭学报 2023年第4期48卷 1661-1672页

作者：杨永均赵姣马静朱燕峰肖栋陈浮矿山生态修复教育部工程研究中心江苏徐州221116 中国矿业大学碳中和研究院江苏徐州221008 中国矿业大学中阿微生物采矿与土壤生态修复联合研究中心江苏徐州221116

植被恢复是矿区生态系统健康的重要标志,厘清植被恢复对土壤微生物群落特征及其组装过程的影响,对探索矿区生态恢复弹性及自维持机制至关重要。为此,采用MiSeq高通量测序并结合零模型分析技术,探测黄土高原平朔安太堡露采矿排土场已复垦... 详细信息

植被恢复是矿区生态系统健康的重要标志,厘清植被恢复对土壤微生物群落特征及其组装过程的影响,对探索矿区生态恢复弹性及自维持机制至关重要。为此,采用MiSeq高通量测序并结合零模型分析技术,探测黄土高原平朔安太堡露采矿排土场已复垦18 a的灌木丛(BL)、针叶林(CF)、阔叶林(BF)、混交林(MF)和控制样地(CK,已持续生长大于30 a未受干扰的周边杨树林)土壤微生物群落组成、分子生态网络特征、关键菌群及其组装机制。结果表明:(1)不同植被恢复类型对细菌群落α多样性具有显著性影响(P过程主导了土壤细菌群落构建过程,除MF土壤真菌群落由确定性过程主导外,其他真菌群落也由随机性过程主导。但无论哪种植被恢复类型,随机性过程对细菌群落组装的主导作用均远高于真菌群落。其外,变形菌门和酸杆菌门是细菌网络中的关键类群,被孢霉目、寡囊盘菌目、刺盾炱目、肉座菌目是真菌网络中的关键类群。植被恢复影响微生物群落多样性,BL、CF和MF增加了细菌网络的稳定性,MF使真菌网络更复杂;土壤细菌组装过程由随机性过程主导,除MF外真菌组装过程也由随机性过程主导。

关键词：植被恢复微生物群落生态网络组装过程关键类群

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调控分子组装过程的研究进展

高分子学报 2022年第11期53卷 1316-1323页

作者：范庆瑞毛俊强王健君中国科学院化学研究所北京100190

生命系统通过精确地调控组装过程,根据实际需求将有限的原料组装成具有不同聚集结构的材料,极大地丰富了材料的形式与功能.对分子组装的热力学环境与动力学聚集速率进行独立且精确地调控,是组装得到各种功能材料的关键.本文简单介绍了... 详细信息

生命系统通过精确地调控组装过程,根据实际需求将有限的原料组装成具有不同聚集结构的材料,极大地丰富了材料的形式与功能.对分子组装的热力学环境与动力学聚集速率进行独立且精确地调控,是组装得到各种功能材料的关键.本文简单介绍了本课题组利用溶剂重结晶策略,通过控制重结晶的温度及温度变化率在精确控制溶剂分子组装过程方面的研究进展.

关键词：分子自组装溶剂重结晶组装过程

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夏季长江口海水中自由生活和颗粒附着古菌群落的组装过程研究

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海洋与湖沼 2023年第3期54卷 773-785页

作者：时静左亚强曹萍麟樊英萍曲武王健鑫浙江海洋大学海洋科学与技术学院浙江舟山316022

长江口位于长江和东海的重要交互区域,是研究海洋微生物生态作用的典型环境,但当前对海水中不同生活方式的海洋古菌在长江口的分布和组装过程尚未见系统的研究。采集夏季长江口海水中不同生活方式的古菌样品,基于宏基因组技术分析其多... 详细信息

长江口位于长江和东海的重要交互区域,是研究海洋微生物生态作用的典型环境,但当前对海水中不同生活方式的海洋古菌在长江口的分布和组装过程尚未见系统的研究。采集夏季长江口海水中不同生活方式的古菌样品,基于宏基因组技术分析其多样性、分布特征和环境驱动因素,利用中性模型和零模型方法对其群落组装机制进行评估。研究结果显示泉古菌门(Crenarchaeota)是长江口古菌群落中的优势菌群。在科分类水平上,不同生活方式古菌群落组成存在差异,Marine Group II在自由生活状态(FL)中更加丰富,而Bathyarchaeia在颗粒附着状态(PA)中拥有更高的相对丰度。自由生活和颗粒附着古菌之间的相似性很高,说明多数古菌具有自由生活和颗粒附着的双重生活方式。对两种生活方式下古菌群落都有显著影响的重要环境因子是温度、盐度和硅酸盐含量;亚硝酸盐显著影响自由生活的古菌群落,叶绿素a显著影响颗粒附着的古菌群落(P组装由随机性过程主导,生态漂变(76%贡献度)是颗粒附着古菌群落的主要组装方式,而对自由生活的古菌群落,其组装受到扩散限制、均质扩散和生态漂变的影响。

关键词：长江口古菌自由生活方式颗粒附着方式组装过程 16S rRNA

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提高电池组组装过程的技术保证能力

电源技术 2003年第4期27卷 385-386页

作者：周宇广东佳力电源器材制造有限公司研究所广东三水528100

根据电池组的特殊组合要求,详细介绍了电池组的组装过程,并针对电池组装过程遇到的技术问题,在关键工序如粘接、焊接中,应用磁铁等新材料、新工艺进行改进设计,有效解决了组装后电池组外形尺寸及正负极引片中心线平行等难题,改进前后的... 详细信息

根据电池组的特殊组合要求,详细介绍了电池组的组装过程,并针对电池组装过程遇到的技术问题,在关键工序如粘接、焊接中,应用磁铁等新材料、新工艺进行改进设计,有效解决了组装后电池组外形尺寸及正负极引片中心线平行等难题,改进前后的对比效果明显。各工序合格率显著提高。文章还对其它几种类型(L型、F型、T型、U型)的电池组组装过程的工装设备提出了改进设计的着重点。

关键词：镉镍蓄电池氢镍蓄电池电池组组装过程焊接工序

基于苯并咪唑衍生物过渡金属配合物的构筑及其组装过程与性质研究

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基于苯并咪唑衍生物过渡金属配合物的构筑及其组装过程与性质研究

作者：张明远广西师范大学

学位级别：硕士

近年来,基于苯并咪唑类衍生物与金属离子配位合成得到的一系列功能配合物得到了科研工作者们的广泛关注,这归功于其在生物配合物、光学、磁学、电学等领域均有所建树。本文所使用的苯并咪唑衍生物配体均为刚性多齿配体。它们具有大的共... 详细信息

近年来,基于苯并咪唑类衍生物与金属离子配位合成得到的一系列功能配合物得到了科研工作者们的广泛关注,这归功于其在生物配合物、光学、磁学、电学等领域均有所建树。本文所使用的苯并咪唑衍生物配体均为刚性多齿配体。它们具有大的共轭体系,多种配位点,通过不同的配位形式与金属作用得到丰富多样的簇基配合物。在本论文中,利用合成得到的同时具有苯并咪唑与三唑结构的苯并咪唑类衍生物配体在不同的溶剂条件下与金属离子配位得到了一系列不同的化合物,并通过单晶衍射、高分辨质谱、磁学、荧光测试等表征手段对其组装过程与性质进行了研究。全文共分为四章:第一章为前言,介绍了功能配合物相关领域的研究背景与热点,重点介绍了三唑类配体和苯并咪唑类配体在功能配合物方向取得的进展,包括配位超分子异构的研究现状、利用质谱技术手段对其组装过程进行研究所取得的成果,以及本课题的选题意义与研究思路。第二章介绍了使用5-(1-甲基-1H-苯并咪唑)-3H-1,2,3-三唑-4-羧酸(Hbitc)在乙腈作溶剂的条件下与不同的金属离子配位得到化合物1-4。其中化合物1[Mn2(Hbit)2Cl4]和2{Mn2(Hbit)2Cl4}n为一对通过一锅法合成的真正的锰基超分子异构体,化合物1为二聚体,化合物2为一维链状配合物,化合物3{Zn2.5(bit)2Cl3}n和4{Cd2(Hbit)2Cl4}n分别为锌基与镉基一维链。对这四种化合物进行了单晶衍射、热重、粉末衍射、红外等表征,发现这四种化合物晶格中都不包含客体分子,且在化合物2和化合物4结构中,首次发现了单氯桥与三氯桥交替形成一维链模型。对于超分子异构体1和2,两者具有很大的不同,在外观上,一个是橙色块状晶体,一个是淡黄色针状晶体;在空间群上一个是三斜P-1,一个是单斜Pbcn;在链接模式上,一个是双氯桥连,一个是单氯桥三氯桥交替相连;在配位数上,一个是五配位,一个是六配位;在相邻配体的朝向上,一个是反式一个是顺式。两者的堆垛是靠氢键,ππ作用,其能量范围经计算都在20-36 kcal mol-1。通过理论计算得出,化合物1较化合物2稳定,这也从理论计算验证了化合物1会在反应过程中先析出,这也与拍照跟踪的现象相吻合。通过对其单晶质谱进行分析,发现两者是基本相同的,在m/z=323.94处的主框架峰[MnⅢ(Hbit)Cl2]+揭示了两者可能具有共同的构筑基元,[Mn(Hbit)Cl2]:通过超分子作用诱导,该构筑基元形成两种截然不同的多晶结构;这里首次使用电喷雾质谱和各种键能的理论计算来研究真正的超分子异构体的形成过程。对化合物1与2的进行了磁性研究表明,两者都是弱的反铁磁作用,化合物1的J值为-0.07 cm-1,化合物2的J值为J1’=-4.03(1)cm-1,J2’=-0.34(1)cm-1。对化合物3进行了质谱研究,在普通模式下,化合物片段相对强度很低,最强峰为无机盐峰[KZn(CH3OH)5Cl2]+(m/z=334.94),在提高电压条件下,发现其在m/z=1621.01,m/z=1921.98处有新出峰,将其归结为[Zn5(bit)6Cl3]+,[Zn6(bit)7Cl4]+片段,同时无机盐峰相对强度降低,片段峰相对强度加强,推测在不同质谱能量的作用下,在质谱中由低核数向高核数组装的过程。对化合物3进行了荧光测试,发现其荧光发射光谱较脱羧后的配体Hbit从451 nm移动到392 nm,发生蓝移59 nm。第三章介绍了使用混合配体5-(1-甲基-1H-苯并咪唑)-3H-1,2,3-三唑-4-羧酸(Hbitc)和4,5-(1-甲基-1H-苯并咪唑)-3H-1,2,3-三唑(Hdbit)在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作溶剂条件下合成了五核镍簇[Ni5(bit)4(dbit)2Cl4]·4DMF·16H2O,其分立簇结构中具有四个bit-配体和两个dbit-配体,金属离子与配体饱和配位,金属簇被配体包裹,结构在溶液条件下很稳定。结构中四个周边对称的Ni(Ⅱ)均与一个端基Cl-配位,在质谱条件下容易被取代,之后进行的质谱表征也证明了这一点。同时还通过高分辨质谱对其组装过程进行了跟踪,在反应1h之前,在m/z=446.11 和 m/z=514.99 处出峰归属为[Ni(C3H7NO)2(bitc)]+和[Ni2(bitc)Cl(CH30)(H20)(C3H7NO)]+,在反应 4h 之后在 m/z=1 587.08 处出现新峰,归属为[Ni5(bit)3(dbit)Cl4(CH3O)(C3H7N0)2(H2O)3]+,同时,随着反应进行峰的相对强度发生变化,初步推测出在反应过程中,配体Hbitc先与金属离子发生配位,之后配位的bitc-配体发生了原位脱羧转化为bit-,同时配体Hdbit再与金属离子进行配位。另外本章介绍了混合配

关键词：苯并咪唑类衍生物超分子异构电喷雾质谱组装过程

基于水杨醛希夫碱3d金属簇合物的构筑、组装过程和性质研究

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基于水杨醛希夫碱3d金属簇合物的构筑、组装过程和性质研究

作者：吴艳芳广西师范大学

学位级别：硕士

3d簇合物作为配合物的重要组成部分,成为横跨无机化学、生物化学、材料化学和超分子化学等交叉领域的研究热点。但是目前对于簇合物的研究主要集中于对新颖结构和优异性能的探索,而对于组装过程和反应机理研究相对较少,这恰恰是实现定... 详细信息

3d簇合物作为配合物的重要组成部分,成为横跨无机化学、生物化学、材料化学和超分子化学等交叉领域的研究热点。但是目前对于簇合物的研究主要集中于对新颖结构和优异性能的探索,而对于组装过程和反应机理研究相对较少,这恰恰是实现定向设计和构筑的基础,因此深入开展分子簇的组装机制研究显得尤为重要。相对于高核簇,低核簇的化学反应的过程及其变化更易分析,为深入研究分子簇的反应机理提供了良好的载体。本论文在溶剂热或常温条件下,利用3-甲氧基/乙氧基水杨醛希夫碱与Co2+、Zn2+或Ni2+等3d过渡金属离子构筑了一系列低核数簇合物。通过电喷雾质谱对这几例化合物的单晶质谱和形成过程展开了研究。全文共分三章:第一章为前言,介绍质谱技术在配位分子簇组装方面的应用;国内外及本课题组利用质谱技术开展的研究工作;最后介绍了选题意义。第二章讨论了配体3-甲氧基水杨醛希夫碱在溶剂热或常温条件下定向构筑Zn4L2(OCH3)2Br2(CH3OH)2(化合物 1)、Zn4L2(OCH3)2Cl2(CH3OH)2(化合物 2)、Ni2Zn2L2(OCH3)2Br2(CH3OH)2(化合物 3)和 CoxZn4-xL2(OCH3)2Br2(CH3OH)2(化合物 4)。单晶结构表明化合物1和2中Zn2+配位模式是五配位和六配位。通过对化合物1的单晶质谱研究发现在阳离子模式(离子源能量为0 eV)下,出现了[K2ZnBr(OH)2(H2O)5(CH3OH)]+(m/z=378.9)、[KNaZn2LBr(OCH3)2(CH3OH)]+(m/z=623.8)、[KZn2LBr(OCH3)(CH3OH)4-(H2O)2]+(m/z=701.9)等片段,其片段峰符合ABn通式(A={ZnBr},B={ZnL},n=0-5),表明簇合物1发生断裂及多样化组装。随着离子源电压的增大(40、80、100eV),由低核数片段组装成高核数片段的趋势更加明显。在阴离子模式下,监测到片段ABn及Bn捕获卤素离子而形成AX2,ABX2,BX,B2X,AB2X2。键能计算结果表明,卤素与金属离子配位键的断裂能较低,易于发生断裂而释放出游离卤素离子,这为解释阴离子片段捕获卤素离子提供了理论基础。研究了化合物1和化合物2的紫外和荧光性质。另外,用相同的方法尝试合成五、六配位兼有的Co簇和Ni簇,遗憾的是无法直接合成镍簇。利用少量的Zn诱导合成了化合物3,单晶衍射技术及ICP-MS测试表明,化合物3中Zn:Ni为1:1。磁性测试及拟合结果(g=2.226,J=+3.67 cm-1,D=-2.32 cm—1,E=+1.94 cm-1)表明两个 Ni 之间存在铁磁交换作用,结合结构的对称性,推测中间六配位的金属离子是Ni2+。说明Ni2+对五配位和六配位的位置有明显选择性,实现了同周期相近的金属离子的定位掺杂。第三章讨论了硝酸锌与单核镍通过常温挥发反应得到NixZn3-x(em)4(NO3)2(化合物5)和NixZn7-x(em)6(OCH3)(NO3)2(化合物6)。将硝酸锌替换为硝酸钴时,单核逐渐变成了墨绿色梭形晶体NixCo3-x(em)4(NO3)2(化合物7),随着时间的延长最后形成绿色条状的三核簇合物NixCo3-x(em)6(NO3)2(H2O)2(化合物8)。单晶质谱表明:化合物5在质谱条件下发生了断裂及重组,出现了单核{NiL2}(m/z=415.12,437.10),双核{M2L3}(m/z=650.13,656.13,728.15)、{M2L4}(m/z=829.23,835.22)以及三核{M3L4}(m/z=444.08,956.13)、{M3L5}(m/z=1066.24,1072.22)片段峰。同样,化合物7和8的单晶质谱与5类似,不同的是捕捉到了[M4L4(OH)2]2+(化合物7:m/z=490.55,化合物8:m/z=490.04)片段峰。通过对比,这些化合物及其质谱片段信息可能为Ni1组装成Ni7反应机理(本课题组前期的工作)提供重要的补充。

关键词：水杨醛希夫碱 3d金属簇合物定向构筑电喷雾质谱组装过程荧光性质

基于N，O螯合配体3d配位分子簇的构筑，结构与溶液信息相关性及组装过程的研究

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基于N，O螯合配体3d配位分子簇的构筑，结构与溶液信息相关性及组...

作者：何苗广西师范大学

学位级别：硕士

实现配位分子簇的定向设计、可控制备及性能调控是溶液配位化学的重要目标之一。而对配位分子簇组装过程的理解是定向合成结构、功能各异的簇合物的基础,因此迫切需要人们深入探索,以促进自组装的研究,从而更合理的构建具有特定结构和... 详细信息

实现配位分子簇的定向设计、可控制备及性能调控是溶液配位化学的重要目标之一。而对配位分子簇组装过程的理解是定向合成结构、功能各异的簇合物的基础,因此迫切需要人们深入探索,以促进自组装的研究,从而更合理的构建具有特定结构和性质的配位分子簇。由于反应过程和组装过程的复杂多变性,溶液信息变幻莫测,跟踪策略选取不易,机理阐释更加困难。针对上述挑战,依托固-液结构信息相关性,逐步建立以晶体结构和质谱片段相互印证为支撑,结合理论计算辅助验证的反应组装过程实时监控与机理分析方法。本文利用N-甲基-2-羟甲基苯并咪唑配体（HL）及1,3-苯二甲醛和1,3-二氨基-2-丙醇与MClx HO(M=Mn（Ⅱ）、Co（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）)反应构筑了一系列配位分子簇。全文共分为三章:第一章为前言,首先介绍了配位分子簇、原位反应生成大环席夫碱配合物的研究进展及其应用,并介绍了配位簇组装过程的研究和面临的挑战;着重介绍了电喷雾质谱技术在配位分子簇组装过程的研究进展,同时,简述了国内外及本课题组利用质谱技术在配位分子簇组装过程及机理研究中的一些进展与成果。最后,论述了本论文的选题意义及目前研究内容的进展情况。第二章主要基于课题组前期工作,我们提出了一个结构新颖的开放式立方烷锌簇[ZnLCl](N-methylbenzimidazole-2-methanol（HL）)。四个Zn（II）原子分别由去质子化配体的羟基氧原子桥接,形成ZnO核心。化合物[ZnLCl]的ESI-MS显示大量丰富的分裂和重组碎片,如:[Zn（HL）Cl]（m/z=423.05）,[ZnLCl]（m/z=875.03）,[ZnLCl]（m/z=1136.99）,[ZnLCl]（m/z=1263.09）,[ZnLCl]（m/z=1398.97）和[ZnLCl]（m/z=1534.84）等片段,这表明四核锌簇在溶液中是非常不稳定的,暗示了可能存在大量碎片的组装。针对此类不稳定分子簇的组装过程不能使用传统的探究策略,在这里,我们提出了一种新的研究方法,由于键的断裂顺序与配位键的键级强度有关,通过多级质谱表征,结合理论计算分析化合物[ZnLCl]逐步分解过程:[ZnL]→[ZnL]→[ZnL]→[ZnL]→[ZnL]→[Zn HL]→[Zn L（HL）]→[Zn L],基于化学反应的可逆性及固-液结构相关性,可进一步推断其组装机制。值得一提的是通过分析质谱下这些碎片的溶液信息我们尝试合成更多中间片段的晶体结构,通过温度的调变,我们合成了化合物[Zn（HL）Cl],[ZnLCl]和[ZnLCl（CHO）],其在质谱条件下也十分不稳定且呈现丰富的片段,使用相同的组装策略,验证了各自的组装过程。不仅进一步推动了质谱对晶体合成的指导,同时也为研究溶液中不稳定配位簇的动态行为和组装机制提供了新的方法策略。第三章主要以1,3-苯二甲醛和1,3-二氨基-2-丙醇为原料在甲醇中原位生成大环席夫碱（HL1）并与Mn、Co、Ni金属离子分别在120℃、160℃、140℃温度原位构筑了四种七核大环席夫碱配合物[Mn（L1）Cl]Cl·2CHOH（Mn）、[Co（L1）Cl]Co Cl(Co)、[Ni（L1）Cl]Cl·2CHOH（Ni）,以及Co、Ni掺杂形成的[M（L1）Cl]Cl·2CHOH（M）(M=Co/Ni)。除了Co属于三方晶系R（?）c空间群,其余三种化合物均属于单斜晶系P2/c空间群。在Co化合物二价阳离子簇核中,六个μ-O桥联六个钴离子处于中心盘状的边缘位置,钴离子进一步通过晶体学上等同的六个μ-Cl分别与中心钴离子相连。外围由1,3-苯二甲醛与1,3-二氨基-2-丙醇醛胺缩合形成的席夫碱大环配体相互交错而成,且存在抗衡阴离子[Co Cl]。Mn、Ni和M的结构与Co类似,不同的是抗衡离子是一个氯离子,并且包含两个甲醇溶剂分子。利用质谱表征技术验证了Mn、Co、Ni和M配位分子簇在质谱条件下的稳定性;同时还观察到了夹心簇内桥-Cl在溶液中对-OH及-CHO的有趣替换现象。结合晶体学和质谱技术,通过跟踪配体揭示了1,3-苯二甲醛和1,3-二氨基-2-丙醇在80℃醛与胺先形成大环的席夫碱配体HL1,再逐渐脱去六个醇羟基上的氢,对配体HL1进行键级计算可知六个羟基氧与氢的键级相差甚微,因此很有可能出现几个氢同时脱去再捕获金属离子配位并逐渐组装成七核配位分子簇。这也就解释了为什么其组装过程中不存在低核片段,几乎都是从较高核数组装成产物的过程。为了确定中间体结构,我们对化合物Co进行了键级计算,由计算结果推断配位键及共价键的形成顺序,可推断出[Co（HL1）(L1)Cl](m/z=734.09→[Co（L1）Cl+H]（m/z=762.54）→[Co（L1）Cl]（m/z=808.99）→[Co（L1）Cl（OH）

关键词：配位分子簇电喷雾质谱密度泛函理论计算组装过程金属掺杂

混合N,O螯合配体钴/镍配位簇的构筑、组装过程及竞争转化和电催化产氧的初步研究

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混合N,O螯合配体钴/镍配位簇的构筑、组装过程及竞争转化和电催化...

作者：郑会丽广西师范大学

学位级别：硕士

配位簇合物因其多变的结构类型和复杂的电子结构以及在光、电、磁、催化等方面的潜在应用引起了人们的广泛关注,因此定向设计和控制合成具有特定结构及功能的配位簇合物是化学家长期以来追求的目标;另一方面,组装过程及机理是实现控制... 详细信息

配位簇合物因其多变的结构类型和复杂的电子结构以及在光、电、磁、催化等方面的潜在应用引起了人们的广泛关注,因此定向设计和控制合成具有特定结构及功能的配位簇合物是化学家长期以来追求的目标;另一方面,组装过程及机理是实现控制合成的基础和关键,但是由于反应过程中各种条件复杂多变等因素的影响,使得其组装过程的研究非常艰难。基于本课题组前期主要是研究由一种关键配体和桥连的小配体CHO,OH,N等构筑的配位簇的组装过程并具有良好的工作积累。现在拓展到研究由两种关键配体构筑的分子簇的组装过程,但由于溶液体系内配体之间的竞争而更加困难。在本论文中,利用三种不同的N,O螯合配体,即双齿螯合的苯并咪唑衍生物分别与三齿螯合的邻香草醛西弗碱配体以及双齿螯合的2-甲基-8-羟基喹啉配体合成了一系列混合配体的Co/Ni基配位分子簇。结合X-射线单晶衍射技术、电喷雾质谱(ESI-MS)技术及粉末衍射等手段对分子簇的结构信息及其在溶液中的组分布局进行了表征和分析,并首次对混合配体分子簇的竞争组装过程的进行了实时跟踪,进而初步探索了这种特定结构的簇合物在电催化产氧方面的性质,全文共分三章:第一章为前言,介绍现阶段多核金属簇合物组装过程的研究进展和面临的挑战;混合配体构筑的配位簇组装过程的研究进展;介绍配位化合物在电催化产氧中的应用;最后详细介绍了本课题组使用电喷雾质谱技术在3d金属簇合物的组装过程及其电催化水氧化性能的研究基础以及本论文的选题意义和研究进展。第二章讲述了使用系列三齿螯合的2-甲氧基-6-甲亚甲胺基苯酚(HL1)、2-乙氧基-6-甲亚甲胺基苯酚(HL2)、2-甲氧基-6-亚甲胺基苯酚(HL3)配体以及与双齿螯合的2-羟甲基苯并咪唑(HL4)、N-甲基-2-羟甲基苯并咪唑配体(HL5)在室温条件下构筑了一系列具有缺位立方烷构型的四核钴簇通式{Co(L1/L2/L3)(L4/L5))](Cl O)·(Solv)}(x=2或4),分别为:化合物1{[Co(L1)(L4)](Cl O)·2(HO)},化合物2{[Co(L1)(L5)](Cl O)},化合物3{[Co(L2)(L4)](Cl O)·2(CHOH)},化合物4{[Co(L2)(L5)](Cl O)·(HO)},化合物5{[Co(L3)(L4)](Cl O)},化合物6{[Co(L3)(L5)](Cl O)·2(HO)}。并以化合物1为例,对其时间依赖的组装过程及配体竞争转化机制进行了详细的研究。使用密度泛函理论(DFT)计算的结果为L1与Co的螯合能分别是-458.8、-431.2 kcalmol,L4与Co的螯合能是-452.4 kcalmol,说明它们与金属钴离子的配位螯合能力相近,为两种配体出现竞争变化提供了理论基础。当使用两种配体中的单一配体与Co(Cl O)·6HO反应时分别得到两个不同的碟状构型的Co簇合物[Co(L1)(CHO)](Co-L1)和[Co(L4)](Co-L4),而两种配体混合时与Co(Cl O)·6HO反应获得了具有蝴蝶状结构的化合物1。通过时间依赖的质谱揭示了单一配体参与的过程是逐级组装的,并且符合{Co}→{Co}→{Co}→{Co}的规律。然而,混合配体参与的过程不但遵循{Co}→{Co}→{Co}的逐级组装过程,而且在逐级组装过程中的各个阶段还发生竞争,并在最高阶段{Co}之间发生转化,通过理论计算各个质谱片段[HCo(L1)(L2)](-1194 a.u.),[Co(L1)(L2)](-1833 a.u.),[Co(L1)(L2)](-1893a.u.),[Co(L1)(L2)](-3666 a.u.),[Co(L1)(L2)](-3726 a.u.)及[Co(L1)(L2)](-3787 a.u.)的轨道能进而验证了其竞争转化机制的可能性。通过使用混合配体获得的混配Co,是上述单一配体过程中的一个重要但难以分离出的关键体,并且通过调变两种配体的比例,可以实现对竞争反应中某些物种的控制。最后,探索了系列缺位立方烷基的混配四核簇在电催化产氧方面的应用,发现化合物2和6作为催化剂在OER测试中具有较好的电催化活性。在此基础上,通过对比化合物2和6及其对应的单一配体所形成的Co簇合物的电化学性质对比,发现在同一碱性(p H=13.9)条件下混合配体构筑的簇合物有更低的过电势(电流密度10 m A/cm时,η分别为340和350 m V)和更小的Tafel斜率(59.4和60.2m V/dec),说明其有较高的催化活性和催化效率。第三章讲述了在使用双齿螯合的2-羟甲基苯并咪唑(HL4)、N-甲基-2-羟甲基苯并咪唑配体(HL5)和2-甲基-8-羟基喹啉配体(HL6)进行混合与Co(Cl O)·6HO/Ni(Cl O)·6HO在溶剂热条件下反应来构筑新的含有混合配

关键词： 3d金属配位簇混合配体组装过程密度泛函理论计算(DFT) 电催化产氧

汽车电子零部件组装过程人因质量事故中的行为形成因子的研究

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汽车电子零部件组装过程人因质量事故中的行为形成因子的研究

作者：李悦蕾吉林大学

学位级别：硕士

本文以汽车电子行业为研究背景,以汽车电子零部件的组装过程为重点研究对象,通过研究组装车间的人员配备和操作员的操作过程,构建出该车间操作员的行为模式,并绘制出操作员失误因果图,结合专家意见,采用主成分分析法对发生在该车间的人... 详细信息

本文以汽车电子行业为研究背景,以汽车电子零部件的组装过程为重点研究对象,通过研究组装车间的人员配备和操作员的操作过程,构建出该车间操作员的行为模式,并绘制出操作员失误因果图,结合专家意见,采用主成分分析法对发生在该车间的人因质量事故中的行为形成因子进行了辨识,得出“工作负荷”是行为形成主因子。从操作过程人的能量消耗入手,研究工作负荷的生理机理,结合车间实际生产状况及相关研究资料,划分出该车间操作员的三个工作负荷等级,并构建了在变化的工作负荷等级下人因失误模型,推导出平均人为差错间隔时间的计算公式,并用数学公式和图形再次反映出减少工作负荷对增强人的可靠性的重要性。在理论研究的同时,作者结合汽车电子行业的特点对快速负荷检查法(Quick Exposure Check,QEC)进行了改进,改进后的方法增加了对下肢的评估项目,丰富了颈部的评估内容,更有利于全面评估该行业操作员的工作负荷,利用改进后的QEC对该车间某主要汽车电子零部件产品组装过程的操作员进行了工作负荷的评估。通过对比评估结果与组装过程人因质量事故统计数据,以及对比两组在生产质量上表现相反的操作员的工作负荷得分,更进一步证实了工作负荷对生产质量有着重要的影响。根据评估结果,文本提出了降低工作负荷的改善措施,以供企业参考。

关键词：汽车电子零部件组装过程人因质量事故行为形成因子工作负荷