Pd修饰Cu电极的电化学CO2还原

作     者：孙志娟 Matthew M.Sartin 陈微 贺凡 蔡俊 叶旭旭 路军岭 陈艳霞 Zhi-juan Sun;Matthew M.Sartiny;Wei Chen;Fan He;Jun Cai;Xu-xu Ye;Jun-ling Lu;Yan-xia Chen

作者机构：中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026 State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid SurfacesCollaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials(iChEM)MOE Key Laboratory of Spec-trochemical Analysis&InstrumentationCollege of Chemistry and Chemical EngineeringXiamen UniversityXiamen 361005China 

出 版 物：《Chinese Journal of Chemical Physics》 (化学物理学报（英文）)

年 卷 期：2020年第33卷第3期

页      面：303-310,I0002页

核心收录：

学科分类：081704[工学-应用化学] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：supported by the National Natural Science Foundation of China(No.91545124 and No.21750110437) supported by the Chinese Academy of Sciences President’s International Fellowship Initiative(No.2017PM0049) 

主　　题：CO2还原 CH键 CuPd电极活性 微分电化学质谱 衰减全反射红外光谱 

摘      要：利用微分电化学质谱和电化学原位衰减全反射红外光谱技术探究了Cu和CuPd催化剂上CO2和CO的电化学还原行为.红外光谱观察到了生成甲醇、甲烷与乙烯的CHx中间物种.在CuPd电极CO2还原过程中,红外光谱的CO吸附峰起始电位比Cu正移大约300 mV,说明CuPd能够有效促进CO2还原;CO饱和溶液中,Cu和CuPd电极CO起始吸附电位基本相同;两电极上CO谱带出现的电位与CO3^2-的谱带降低的电位基本相同,说明C O的吸附需要CO3^2-的脱附.利用电化学在线质谱发现在CuPd电极上CO还原产生CH4和CH3OH的起始电位比Cu电极正移约200 mV.推测催化活性的提升可能是由于Pd的引入改变了Cu的d能带,且Pd吸附更多的H,从而促进CO2还原,使CO能够与H结合并被深度还原.