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原子层沉积:一种多相催化剂“自下而上”气相制备新策略（英文）

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物理化学学报 2018年第12期34卷 1334-1357页

作者：王恒伟路军岭中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心能源材料化学协同创新中心合肥230026 中国科学技术大学中国科学院能量转换重点实验室合肥230026

多相催化剂是极为重要的一类催化剂,在许多重要工业反应中扮演关键角色。然而,传统的湿化学合成手段在很多情况下难以做到对催化剂活性位点的结构、组成以及其周围局部环境的原子级精细调控,继而给优化催化剂性能、理解多相催化机理带... 详细信息

多相催化剂是极为重要的一类催化剂,在许多重要工业反应中扮演关键角色。然而,传统的湿化学合成手段在很多情况下难以做到对催化剂活性位点的结构、组成以及其周围局部环境的原子级精细调控,继而给优化催化剂性能、理解多相催化机理带来较大的挑战。原子层沉积(ALD)是一种气相催化剂合成技术,其原理是基于两种前驱体蒸汽交替进样并在载体表面上发生分子层面上的"自限制"反应,实现目标材料在载体表面上的精准沉积。利用其分子层面上的"自限制"反应特性,并通过改变沉积周期数、次序和种类等方法可以实现对催化剂活性位结构的原子级精细控制,进而为人们提供了一种催化剂"自下而上"精细可控合成的新策略。在本文中,我们总结了利用ALD方法在负载型单金属和双金属催化剂精细设计方面的进展,讨论了ALD方法在设计高效催化剂方面的特点与优势。特别地,我们总结了利用ALD方法制备单原子和双原子结构金属催化剂的方法与策略。此外,我们总结了利用氧化物可控沉积精准调控金属催化活性中心周围的微环境,从而实现提升催化剂活性、选择性和稳定性的方法。最后我们展望了ALD技术在催化剂制备领域中应用的潜力。

关键词：原子层沉积负载型金属催化剂 “自下而上”合成单原子催化剂双原子催化剂金属氧化物界面限域效应

酸性Al2O3层包裹Pt纳米颗粒:增强的金属-酸性双功能协同效应提高其甘油氢解反应催化性能（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第7期38卷 1237-1244页

作者：杜洪仪陈飔王恒伟路军岭中国科学技术大学化学物理系微尺度物质科学国家实验室(筹)能量转换材料中国科学院重点实验室能源材料化学协同创新中心

同时含有金属和酸性位点的双功能催化剂已广泛用于石油加氢裂解和可再生生物质转化中.这两种位点之间的距离对双功能协同作用起着至关重要的作用,进而影响催化剂的活性与选择性.近年来,由生物质转化生产生物燃料和化学品得到了广泛的关... 详细信息

同时含有金属和酸性位点的双功能催化剂已广泛用于石油加氢裂解和可再生生物质转化中.这两种位点之间的距离对双功能协同作用起着至关重要的作用,进而影响催化剂的活性与选择性.近年来,由生物质转化生产生物燃料和化学品得到了广泛的关注.相比于石油裂解工艺,金属-酸性位点临近效应在生物质转化反应中鲜有报道.甘油是来自生物柴油生产过程中的廉价副产物（约总产量的10%）.通过选择性氢解将其转化为具有高附加价值的化学品如1,2-丙二醇和1,3-丙二醇,这是提高其附加值的主要途径.甘油氢解包含脱水与加氢两个过程,分别发生于酸性位点与金属位点上.根据文献报道,Lewis酸位点倾向于进攻甘油端位的羟基,生成中间产物丙酮醇,而Br?nsted酸则更易进攻甘油中间位的羟基产生3-羟基丙醛;随后两者进一步加氢分别生成1,2-丙二醇和1,3-丙二醇.负载型金属催化剂广泛应用于甘油氢解反应中,在金属催化剂中添加酸性助剂能显著提高催化剂的活性.大量研究表明,无论是将酸性物种添加到金属颗粒表面或者是载体上甚至是简单的物理混合,均能有效提升催化剂的催化性能.然而据我们所知,金属-酸性位点之间的临近效应还未在甘油氢解反应中报道过.本文利用原子层沉积技术（ALD）在Pt/AlO催化剂表面精确沉积了一层酸性多孔的氧化铝包裹层,同时提高了Pt催化剂的活性与1,2-丙二醇选择性;我们进一步通过高分辨透射电镜（HRTEM）、一氧化碳吸附漫反射红外光谱（CO DRIFTS）、吡啶DRIFTS等手段研究了AlO包裹层造成催化活性提升的原因.30个ALD周期氧化铝包裹后的催化剂具有最高的活性与选择性,HRTEM观测到催化剂中的Pt纳米颗粒的尺寸为7nm,氧化铝包裹层厚度为3.6 nm.与未包裹的Pt/AlO催化剂相比,沉积在Pt纳米颗粒上的酸性AlO与Pt颗粒形成更多的金属-酸性位点界面,从而提升了Pt与AlO酸性位点的亲密性.由于生长的氧化铝薄膜与载体氧化铝为相同物种,因此催化剂包裹前后总体的酸度并未发生明显改变,与吡啶化学吸附实验结果相一致.TEM测试发现,氧化铝包裹层在催化反应测试后会发生部分脱落.CO DRIFTS结果同样表明,随着反应时间的增加,Pt上CO的吸收峰逐渐增强,再次证实了Pt颗粒表面包裹层的脱落;但还发现一个位于1963 cm的新CO吸附峰.该峰可归属于吸附于Pt与AlO包裹层界面的桥式CO.此外,我们对其丙酮醇中间产物做了加氢反应的对比实验.结果表明AlO包裹层对Pt的加氢性能并未增加,说明甘油氢解反应的速控步骤是脱水.因此,我们初步认为,AlO包裹对甘油氢解反应活性的提高是通过其酸性而促进甘油脱水反应所致.我们还研究了Pt尺寸效应对甘油氢解反应的影响,发现小颗粒Pt对1,2-丙二醇的选择性比大颗粒更高,而活性更低,这表明甘油氢解是一个结构敏感反应.因此,AlO包裹层对1,2-丙二醇选择性的提高可能是由于几何效应造成的,Pt颗粒表面被AlO包裹层分割为许多Pt聚集体,类似于减小颗粒尺寸,从而提高了反应选择性.

关键词：金属-酸性位点临近效应甘油氢解铂催化剂原子层沉积氧化物包裹

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基于原子层沉积技术的先进能源材料设计

科学通报 2023年第27期68卷 3670-3690页

作者：金瑞王恒伟路军岭中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

随着能源危机和环境污染等问题的不断加剧,设计并制备新一代能源材料实现能源的优化利用、转化和储存是当今能源研究领域关注的重点.原子层沉积技术(atomic layer deposition,ALD)是一种新兴的纳米材料制备和表面改性技术,具有沉积材料... 详细信息

随着能源危机和环境污染等问题的不断加剧,设计并制备新一代能源材料实现能源的优化利用、转化和储存是当今能源研究领域关注的重点.原子层沉积技术(atomic layer deposition,ALD)是一种新兴的纳米材料制备和表面改性技术,具有沉积材料结构均一、区域选择性强、原子级精准可控等优势,可以实现金属单质、金属氧化物、金属硫化物、金属氮化物等多种类材料的可控制备,因而在众多领域得到了研究应用.本文首先简要阐述了ALD的技术原理和特点,之后重点介绍了其在能源小分子催化转化利用和清洁能源转化储存两大领域的应用,总结了其在能源材料理性设计和精准制备方面的优势.最后,针对目前ALD存在的难点和挑战,展望了其在能源材料领域的应用前景和未来的研究趋势.

关键词：原子层沉积技术纳米材料设计能源催化电池超级电容器

SiO_(2)担载的Au@Pt与Au@Pd核壳型双金属催化剂的结构热稳定性对比研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第2期36卷 132-140,I0054页

作者：张晓慧关桥桥孙梅路军岭中国科学技术大学化学与材料科学学院安徽省教育厅表界面化学与能源催化重点实验室合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

双金属纳米颗粒催化剂因其在众多化学反应中的广泛应用而备受人们关注.其催化性能与双金属颗粒的结构密切相关.在原子水平上理解其结构热稳定性对设计高稳定性双金属催化剂具有重要意义.本文利用选择性原子层沉积技术,在SiO_(2)载体上... 详细信息

双金属纳米颗粒催化剂因其在众多化学反应中的广泛应用而备受人们关注.其催化性能与双金属颗粒的结构密切相关.在原子水平上理解其结构热稳定性对设计高稳定性双金属催化剂具有重要意义.本文利用选择性原子层沉积技术,在SiO_(2)载体上精准地构筑了Au@Pt与Au@Pd核壳型催化剂,其中Au核尺寸约为5.1 nm,Pt或Pd的壳层厚度均控制在两个原子层左右.使用谱学、电镜表征对比其在氢气氛围下的结构热稳定性,发现相较于Au@Pd/SiO_(2)核壳型催化剂,Au@Pt/SiO_(2)更难于向合金结构转变,展现出了更为优异的结构热稳定性.此外,550℃高温还原后,两种催化剂均维持其颗粒尺寸,无明显聚集现象,展现出优异的抗烧结性能.Au@Pt/SiO_(2)核壳型催化剂具备更好的结构热稳定性,可能是源于壳层Pt原子更高的熔点以及Au-Pt之间更小的晶格失配.该工作为理解双金属纳米颗粒在高温下的热力学行为的内在机制提供了参考.

关键词：双金属纳米催化剂核壳结构结构热稳定性原子层沉积

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交叉融合创新发展格物穷理再起新篇

科学通报 2023年第27期68卷 3571-3572页

作者：杨金民路军岭白莹中国科学院理论物理研究所北京100190 中国科学技术大学化学与材料科学学院合肥230026 河南大学物理与电子学院开封475004

渊源有自,学科百年.物理学科是河南大学设立最早的学科之一,其前身为创建于1923年的中州大学数理系.初创以来,经物理系、物理与信息光电子学院、物理与电子学院诸阶段,2005年获批一级学科硕士学位授权点,2007年获批物理学博士后科研流动... 详细信息

渊源有自,学科百年.物理学科是河南大学设立最早的学科之一,其前身为创建于1923年的中州大学数理系.初创以来,经物理系、物理与信息光电子学院、物理与电子学院诸阶段,2005年获批一级学科硕士学位授权点,2007年获批物理学博士后科研流动站,2015年获批物理与电子国家级实验教学示范中心,2018年获批物理学一级学科博士点,2019年物理学专业获批国家级一流专业建设点.

关键词：国家级实验教学示范中心学科硕士渊源有自物理学科河南大学交叉融合中州大学博士后科研流动站

Sub-nanometer-thick Al2O3 Overcoat Remarkably Enhancing Thermal Stability of Supported Gold Catalysts

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Chinese Journal of Chemical Physics 2016年第5期29卷 571-577,I0001页

作者：王春雷路军岭中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度国家科学实验室能源材料化学协同创新中心中科院能量转换材料重点实验室合肥230026

Supported gold nanoparticle catalysts show extraordinarily high activity in many reactions. While the relative poor thermal stability of Au nanoparticles against sintering at elevated temperatures severely limits their practical applications. Here atomic layer deposition （ALD） of TiO2 and Al2O3 was performed to deposit an Au/TiO2 catalyst with precise thickness con-trol, and the thermal stability was investigated. We surprisingly found that sub-nanometer-thick Al2O3 overcoat can su ciently inhibit the aggregation of Au particles up to 600 C in oxygen. On the other hand, the enhancement of Au nanoparticle stability by TiO2 overcoat is very limited. Di use reffectance infrared Fourier transform spectroscopy （DRIFTS） of CO chemisorption and X-ray photoelectron spectroscopy measurements both con rmed the ALD overcoat on Au particles surface and suggested that the presence of TiO2 and Al2O3 ALD overcoat on Au nanoparticles does not considerably change the electronic properties of Au nanoparticles. The catalytic activities of the Al2O3 overcoated Au/TiO2 catalysts in CO oxidation increased as increasing calcination temperature, which suggests that the embed-ded Au nanoparticles become more accessible for catalytic function after high temperature treatment, consistent with our DRIFTS CO chemisorption results.

关键词： Au/TiO2 Sintering Atomic layer deposition Al2O3 overcoat Nanoparticlestability

FeOx Coating on Pd/C Catalyst by Atomic Layer Deposition Enhances the Catalytic Activity in Dehydrogenation of Formic Acid

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Chinese Journal of Chemical Physics 2017年第3期30卷 319-324,I0002页

作者：李俊杰路军岭中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度国家科学实验室能源材料化学协同创新中心中国科学院能量转换材料重点实验室合肥230026

Hydrogen generation from formic acid （FA） has received significant attention. The challenge is to obtain a highly active catalyst under mild conditions for practical applications. Here atomic layer deposition （ALD） of FeOx was performed to deposit an ultrathin oxide coating layer to a Pd/C catalyst, therein the FeOx coverage was precisely controlled by ALD cycles. Transmission electron microscopy and powder X-ray diffraction measurements suggest that the FeOx coating layer improved the thermal stability of Pd nanoparticles （NPs）. X-ray photoelectron spectroscopy measurement showed that deposition of FeOx on the Pd NPs caused a positive shift of Pd3d binding energy. In the FA dehydrogenation reaction, the ultrathin FeOx layer on the Pd/C could considerably improve the catalytic activity, and Pd/C coated with 8 cycles of FeOx showed an optimized activity with turnover frequency being about 2 times higher than the uncoated one. shape as a function of the number of FeOx ALD The improved activities were in a volcanocycles, indicating the coverage of FeOx is critical for the optimized activity. In summary, simultaneous improvements of activity and thermal stability of Pd/C catalyst by ultra-thin FeOx overlayer suggest to be an effective way to design active catalysts for the FA dehydrogenation reaction.

关键词： Formic acid Hydrogen generation Atomic layer deposition FeOx coating Pd catalyst

亚纳米厚的氧化铝包裹层可以显著提高负载型金纳米颗粒催化剂的热稳定性（英文）

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Chinese Journal of Chemical Physics 2016年第5期 571-577+645页

作者：王春雷路军岭中国科学技术大学化学物理系合肥微尺度国家科学实验室能源材料化学协同创新中心中科院能量转换材料重点实验室

负载型金纳米颗粒催化剂在许多催化反应中展现出非常好的催化活性,但是金纳米颗粒在高温等反应条件下容易烧结团聚,极大地限制了金催化剂的应用.利用原子层沉积技术在Au/TiO2催化剂表面分别精确沉积了一层超薄的二氧化钛和氧化铝包裹层... 详细信息

负载型金纳米颗粒催化剂在许多催化反应中展现出非常好的催化活性,但是金纳米颗粒在高温等反应条件下容易烧结团聚,极大地限制了金催化剂的应用.利用原子层沉积技术在Au/TiO2催化剂表面分别精确沉积了一层超薄的二氧化钛和氧化铝包裹层,并对比研究了包裹层对金纳米颗粒的热稳定性影响.原位红外漫反射CO吸附和x-射线光电子能谱数据证实了氧化物包裹层的存在.发现亚纳米厚的氧化铝包裹层能够在600℃完全避免金纳米颗粒的团聚;相反,二氧化钛包裹层对金纳米颗粒稳定性的提高没有明显效果.通过CO氧化探针反应的活性测试,发现随着煅烧温度的升高氧化铝包裹的Au/TiO2催化剂的活性逐渐提高,表明高温处理可以促进被包裹金原子的暴露并表现出催化活性.提供了提高金纳米颗粒稳定性的有效方法,为拓展金催化剂在条件苛刻的反应中的应用奠定了技术基础.

关键词： Au/TiO2 烧结原子层沉积氧化铝包裹颗粒稳定性

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催化剂精准制备新机遇:原子层沉积技术

催化剂精准制备新机遇:原子层沉积技术