CO加氢制甲醇中Cu/ZnO/AlO催化剂HS中毒机理研究

作     者：曾煜 田雨昆 陈子扬 陈铭 钟智勇 童婳 向茂 叶代启 陈礼敏 

作者机构：华南理工大学环境与能源学院 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室 广东省大气环境与污染控制重点实验室 

出 版 物：《环境科学学报》 (Acta Scientiae Circumstantiae)

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

基　　金：国家自然科学基金(No.22276060,21976059) 广东省自然科学基金面上项目(No.2024A1515012636,2019A1515011849) 

主　　题：CO 加氢 甲醇 H S 失活机制 Cu/ZnO/Al2O3催化剂 

摘      要：本研究探讨了钢铁行业中典型杂质H2S对商业甲醇合成Cu/ZnO/Al2O3催化剂在CO2加氢制甲醇反应中催化性能的影响机制.表征结果表明，甲醇时空收率随毒化时间的延长出现先上升后逐渐下降的趋势；H2S毒化预处理达1 h时，甲醇时空收率甚至高于新鲜催化剂，这主要是少量Cu0 NPs发生硫化通过促进甲酸盐中间体的生成从而促进甲醇的生成，同时反应过程中催化剂具有中毒可逆性；随着进一步毒化，生成的Cu2S、CuS、ZnS等毒化产物逐渐破坏Cu0 NPs和ZnO的晶相结构，催化剂的硫化会导致反应过程中Cu颗粒的快速长大，且会影响ZnOx-Cu0 NPsZnO界面结构及其对碳物种的吸附，导致催化剂活性逐步下降；长时间毒化预处理后，Cu0 NPs和ZnO的严重硫化会导致催化剂基本失活.本研究揭示了H2S对商业催化剂的毒化机理，为开发抗硫高效催化剂提供了理论基础，有助于实现钢铁行业的“双碳目标.