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污废水中污染物去除的功能材料研究进展:元素物质-合成改性-工艺工程的尺度效应

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应用化学 2024年第2期41卷 190-216页

作者：庞子君覃智陈啊聪关翔鸿韦庚锐李泽敏黄华韦朝海华南理工大学环境与能源学院广州510006

污废水中的有机污染物、重金属离子和病毒性微生物等造成了严重的水环境污染,对人体健康和生态系统也造成严重威胁,有效控制污废水的风险成为保护环境和可持续发展的重要研究方向。环境功能材料作为一类具有污染物净化效果的辅助性手段... 详细信息

污废水中的有机污染物、重金属离子和病毒性微生物等造成了严重的水环境污染,对人体健康和生态系统也造成严重威胁,有效控制污废水的风险成为保护环境和可持续发展的重要研究方向。环境功能材料作为一类具有污染物净化效果的辅助性手段,在降低水污染风险中展现出巨大的科技潜力。本研究探讨元素物质的选择、合成改性策略和工艺工程的优化3个尺度层面的现状与发展;以碳元素、硅元素和金属元素为例,介绍新型功能材料的特征;从溶剂热法、溶胶-凝胶法、共沉淀法、化学气相沉积法、绿色合成法以及表面功能化改性讨论了合成技术策略;关于工艺工程应用方面,固定床-吸附床-流化床、电场-光场-磁场、物理-化学-生物、循环-再生-处置和协同放大效应等的产业生产/连续运行方面值得关注;在性能、经济性、环境影响和可持续性方面进行评价,强调了安全-稳定-长效-满负荷-优化的工艺工程技术应用目标。未来的环境功能材料发展应聚焦3D打印材料在污废水处理中的应用、智能工艺和智慧管理、群体感知和信息诊断以及场域效应和量子探针等技术方向的结合,在水质改善-材料功能挖掘-可持续循环发展方面提供新的技术领域。

关键词：环境功能材料污废水处理元素物质的选择合成改性策略工艺工程应用可持续评价

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钌基氧化物酸性析氧电催化剂

科学通报 2024年

作者：万仁典黄广幸刘庆勋赵伯特华南理工大学环境与能源学院

质子交换膜(proton exchange membrane, PEM)电解水技术是一种很有前景的绿色制氢技术,但其酸性操作环境对催化剂的性质提出更苛刻的要求.目前,可商业化应用于PEM电解水技术酸性析氧反应(oxygen evolution reaction, OER)的催化剂主要... 详细信息

质子交换膜(proton exchange membrane, PEM)电解水技术是一种很有前景的绿色制氢技术,但其酸性操作环境对催化剂的性质提出更苛刻的要求.目前,可商业化应用于PEM电解水技术酸性析氧反应(oxygen evolution reaction, OER)的催化剂主要为贵金属铱(Ir)基材料.与Ir基材料相比,钌(Ru)基氧化物催化剂具有成本相对较低的优势.然而, Ru基氧化物催化剂在酸性介质中的稳定性较差.因此,迫切需要研制出在酸性电解质中高效稳定的Ru基氧化物OER催化剂.本文综述了Ru基氧化物催化剂的理论稳定性、析氧反应机理和理论活性,随后探讨了该催化剂在析氧反应过程中的性能衰减机理,并进一步讨论了提高其反应活性和稳定性的设计策略.本文最后总结了Ru基氧化物催化剂目前面临的挑战,并提出了相应的展望.

关键词：电解水钌基氧化物衰减机理催化剂设计策略

甲醇重整制氢催化剂耐久性评价和寿命预测方法

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化工进展 2024年

作者：朱国瑜葛棋付名利华南理工大学环境与能源学院

甲醇重整制氢是实现氢能产业化应用的重要发展方向，催化剂作为甲醇重整制氢系统的核心材料，其性能和寿命至关重要。本论文选用商业Cu/ZnO/Al2O3催化剂为研究对象，研究了Cu基催化剂反应10 h、100 h、1000 h后的性能，分析了甲醇在不... 详细信息

甲醇重整制氢是实现氢能产业化应用的重要发展方向，催化剂作为甲醇重整制氢系统的核心材料，其性能和寿命至关重要。本论文选用商业Cu/ZnO/Al2O3催化剂为研究对象，研究了Cu基催化剂反应10 h、100 h、1000 h后的性能，分析了甲醇在不同催化温度下的反应速率，并创新性地提出催化剂寿命的评价和预测方法。系统研究高温失活对Cu基催化剂性能的影响分析，通过对催化剂比表面积、Cu晶粒分散度以及TG-DTG表征分析，发现高温烧结和积碳是甲醇水蒸汽重整反应中导致Cu基催化剂失活的主要原因。该研究对开发设计长寿命甲醇重整制氢系统具有重要意义。

关键词：甲醇制氢催化剂寿命

上游空间信息融合对随机森林模型预报长三角日尺度臭氧污染的性能提升研究

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环境科学学报 2024年

作者：莫健彬袁自冰华南理工大学环境与能源学院

我国大气臭氧污染呈加剧态势，准确的臭氧污染预报是开展应急防控以降低其污染水平的前提条件.机器学习模型具有计算效率高、操作简单等优点，在臭氧污染预报中的应用日趋广泛.臭氧污染水平除了取决于本地光化学反应生成外，也与区域传... 详细信息

我国大气臭氧污染呈加剧态势，准确的臭氧污染预报是开展应急防控以降低其污染水平的前提条件.机器学习模型具有计算效率高、操作简单等优点，在臭氧污染预报中的应用日趋广泛.臭氧污染水平除了取决于本地光化学反应生成外，也与区域传输密切相关.然而，现有基于机器学习的臭氧日最大8 h滑动平均(MDA8)预报并未通过考虑空间信息以体现臭氧区域传输的影响，或在融合空间信息时只考虑了目标站点同一聚类监测站点，不能全面反映区域传输对臭氧浓度的重要作用，导致模型预报臭氧MDA8和污染事件的准确率都较低.鉴于此，本研究开发了一种融合上游空间信息的随机森林算法，该算法能从大范围臭氧监测站点中提取与预报目标站点相关的臭氧上游空间信息，提取后的上游空间信息包含丰富的臭氧急剧变化信号，从而提高随机森林模型对臭氧MDA8的预报精度和对臭氧污染事件的预报准确率.将融合上游空间信息的随机森林模型(L-RF)应用于长三角地区163个空气质量监测站点，选取位于南京、上海和杭州的6个站点为目标站点，其余站点为目标站点提供空间信息.结果表明，与未融合空间信息模型(RF)相比，L-RF对臭氧MDA8的预报性能有了显著提升，决定系数R2从0.67提升到0.80，平均绝对误差MAE从20.95降低到16.19.L-RF能准确预报MDA8急剧上升的趋势且峰值浓度与实测值最为接近，其预报臭氧污染事件的准确率最高可达84%，远大于RF的40%；预报臭氧骤升骤降事件的准确率可达52%，远大于RF的18%.L-RF特征变量重要性分析表明上游空间信息融合是臭氧污染预报性能提升的关键原因.

关键词：随机森林空间信息臭氧MDA8预报臭氧污染事件

煅烧磁改性牡蛎壳对水/土壤溶液中镉的吸附性能与机制研究

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农业环境科学学报 2024年

作者：郭可欣王衡易筱筠党志华南理工大学环境与能源学院

为获得易于回收、对重金属吸附性能强的磁性材料，实验以牡蛎壳为原材料，磷酸铁和碳酸亚铁为铁源，通过共沉淀法制备磁性材料，并对其煅烧改性得到煅烧磷酸铁牡蛎壳(CPO)和煅烧碳酸亚铁牡蛎壳(CCO)磁性材料。通过不同初始pH值、吸附等... 详细信息

为获得易于回收、对重金属吸附性能强的磁性材料，实验以牡蛎壳为原材料，磷酸铁和碳酸亚铁为铁源，通过共沉淀法制备磁性材料，并对其煅烧改性得到煅烧磷酸铁牡蛎壳(CPO)和煅烧碳酸亚铁牡蛎壳(CCO)磁性材料。通过不同初始pH值、吸附等温线及动力学等探究材料对Cd(II)的吸附特性，采用SEM-EDS、XRD、FTIR和XPS等表征手段对材料吸附Cd(II)的机理进行分析，同时在实际Cd污染土壤中进行实验研究，探究材料对土壤溶液中总Cd与各形态Cd的去除效果。结果表明，两种材料对Cd(II)的最佳吸附pH值在4～6之间；在35 ℃时，CPO和CCO在水体中对Cd(II)的最大理论吸附量可达214.20、116.04 mg·g-1，吸附过程均符合Langmuir模型，表明为单层吸附；CPO和CCO在100 min时达到吸附平衡，吸附过程均符合拟二级动力学，表明为化学吸附。表征结果表明，CPO和CCO对Cd(II)的吸附机制以化学吸附为主，包括静电作用，材料表面的羧基、羟基与Cd(II)的络合作用，以及磷酸根、碳酸根等与Cd(II)的沉淀作用。在土壤实验中，CPO和CCO处理的土壤总Cd去除率为28.67%和22.05%，回收率为92.39%和89.72%，去除的Cd主要为酸提取态和可还原态，可氧化态和残渣态无显著变化。综上所述，本研究制备的煅烧磷酸铁牡蛎壳和煅烧碳酸亚铁牡蛎壳对Cd(II)吸附量较大，且回收率高，具有较好的应用潜力。

关键词：改性牡蛎壳生物质磁性吸附剂镉

阳极支撑型锥管串接式直接碳固体氧化物燃料电池组的制备及性能

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无机材料学报 2024年

作者：叶梓滨邹高昌吴琪雯颜晓敏周明扬刘江华南理工大学环境与能源学院

针对阳极支撑型直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的浓差极化阻抗大的问题，本研究采用改进后的凝胶注模法制备了阳极支撑型锥管状固体氧化物燃料电池(SOFC)。适当增加溶剂的含量可以改善了浆料的流动性，提高了成品的质量。增加造孔... 详细信息

针对阳极支撑型直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的浓差极化阻抗大的问题，本研究采用改进后的凝胶注模法制备了阳极支撑型锥管状固体氧化物燃料电池(SOFC)。适当增加溶剂的含量可以改善了浆料的流动性，提高了成品的质量。增加造孔剂的含量可以提高阳极的孔隙率，减小了阳极的扩散阻力。改进后的SOFC以氢气为燃料，在800 ℃运行时开路电压为1.05 V，电化学阻抗谱的极化阻抗表现更小，电池的最大功率密度为0.67 W·cm–2(阴极有效面积：2.2 cm2)，明显优于改进前的SOFC。改进后的SOFC直接采用担载质量分数5% K的活性炭为燃料，在800 ℃运行时，开路电压为1.03 V，接近于理论电压，最大功率密度达0.74 W·cm–2，以400 mA进行恒流放电，碳燃料的有效利用率为31%，高于改进前电池的碳燃料有效利用率17%。将改进后的4个锥管状单电池串联成电池组，直接采用担载K催化剂的活性炭为燃料，在800 ℃运行时，最大功率达8.0 W，高于改进前的4节DC-SOFC电池组(4.1 W)，该电池组碳燃料的有效利用率为15%，峰值功率密度可达0.91 W·cm–2，超过了文献报道的最高值。

关键词：直接碳固体氧化物燃料电池凝胶注模法 Boudouard反应催化剂锥管串接式钾催化剂

考虑新能源高阶不确定性的交直流混联电网静态电压稳定裕度计算

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高电压技术 2024年第4期50卷 1631-1644页

作者：张芸烽林舜江杨悦荣刘万彬刘明波华南理工大学电力学院广州510640

随着大量新能源场站接入交直流混联电网,系统的静态电压稳定裕度(static voltage stability margin,SVSM)水平具有很大的不确定性,需要研究考虑新能源场站高阶不确定性的交直流混联电网SVSM计算方法。针对此问题,首先建立了交直流混联电... 详细信息

随着大量新能源场站接入交直流混联电网,系统的静态电压稳定裕度(static voltage stability margin,SVSM)水平具有很大的不确定性,需要研究考虑新能源场站高阶不确定性的交直流混联电网SVSM计算方法。针对此问题,首先建立了交直流混联电网SVSM计算模型,模型中考虑了直流换流站控制方式随负荷增长的切换;采用概率盒模型描述风速与光照强度的随机波动,提出了改进区间半不变量法以获得更准确的SVSM概率盒,该方法通过K-means++聚类算法将随机变量样本划分为多个波动范围较小的样本集,以降低半不变量的线性化计算带来的误差;并结合Gram-Charlier级数展开和概率加权和计算得到考虑新能源场站高阶不确定性的系统SVSM概率盒。通过对修改的IEEE-39节点交直流系统和南方电网两个算例的分析,并与区间半不变量法和双层蒙特卡洛法比较,验证了所提出方法获得的SVSM概率盒具有较高的计算精度和效率。

关键词：新能源交直流混联电网高阶不确定性静态电压稳定裕度参数化概率盒改进区间半不变量法

基于改进交替方向乘子法的电-气综合能源系统优化调度

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电工技术学报 2024年第9期39卷 2797-2809页

作者：罗清局朱继忠华南理工大学电力学院广州510641

在电-气综合能源系统分布式优化调度中,非线性非凸的Weymouth方程给问题求解带来了巨大挑战。一方面,目前许多研究采用二阶锥松弛Weymouth方程,较为复杂;另一方面,主流分布式算法即交替方向乘子法(ADMM)的计算效率并不高。对此,该文提... 详细信息

在电-气综合能源系统分布式优化调度中,非线性非凸的Weymouth方程给问题求解带来了巨大挑战。一方面,目前许多研究采用二阶锥松弛Weymouth方程,较为复杂;另一方面,主流分布式算法即交替方向乘子法(ADMM)的计算效率并不高。对此,该文提出一种精确近似的Weymouth方程线性化模型和多参数规划改进ADMM算法以解决上述两个问题。Weymouth方程线性化模型基于泰勒展开,利用一簇切线松弛Weymouth方程。特别地,增加了惩罚项以收紧松弛间隙,通过变量替换的方法减少切线的数量,并给出了一种有效的切线选取方法。对于多参数规划改进ADMM算法,其通过多参数规划得到子问题最优解的解析式。迭代过程中,若参数落在临界域内,可直接将参数代入最优解解析式获得子问题的最优解,无需求解子问题,提高了迭代速度。此外,该文还对多参数规划中难以避免的退化问题进行了处理,提升了算法的通用性。最后在两个不同规模的系统中验证了Weymouth方程线性化模型的精确性和多参数规划改进ADMM算法的高效性。

关键词：电-气综合能源系统分布式优化调度 Weymouth方程线性化多参数规划交替方向乘子法

水污染达峰后元素比例失衡引发的新环境风险:以广东沿海为例

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环境科学学报 2024年第5期44卷 138-148页

作者：黄华关翔鸿成晓倩吴宇伦何旭光吴海珍邱光磊韦朝海华南理工大学环境与能源学院广州510006 华南理工大学生物科学与工程学院广州510006

针对人类活动和环境变化对水质可能带来的影响,本研究收集了广东省沿海城市群入海口水质监测数据,分析了近岸环境的营养元素化学计量及微量元素浓度时空变化的趋势;通过综合污染指数法,评估了2015—2022年间的生态风险演变,利用相关性... 详细信息

针对人类活动和环境变化对水质可能带来的影响,本研究收集了广东省沿海城市群入海口水质监测数据,分析了近岸环境的营养元素化学计量及微量元素浓度时空变化的趋势;通过综合污染指数法,评估了2015—2022年间的生态风险演变,利用相关性分析与相关网络分析解析了近岸水环境演变过程中水溶液性质群集间的关联及聚集,最后通过主成分分析揭示了驱动水溶液性质相互作用的关键影响因素.结果表明:广东省河口水体的主要污染物指标在浓度上受到了控制,但B/C、C/N和C/P比值等逐步偏离其自然本底比值,导致水体的微生物能量利用、营养物质固定和元素矿化效率受阻,水质特征不利于进一步的自然利用,干预了水生态的自净化机制与能力;在气候变化影响下的元素比例失衡、限制性元素匮乏等因素将会限制水体的功能发挥,从而引发新的环境风险.由相关性分析和主成分分析可知,亲和组分浓度受多种效应相近的物理化学作用而产生群集效应,由此构建了复杂的元素耦合体系.生态条件和水文环境的快速变化动摇了元素间的比例链条,因此,需建立排放尾水-河流-入海口-海洋联通的水溶液性质的信息反馈,未来的水环境管理应综合考虑水文特征、污染物总量和元素比例阈值.

关键词：近岸环境营养盐重金属生态风险水溶液性质