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新型铜基纳米材料的构筑及催化性能研究

新型铜基纳米材料的构筑及催化性能研究

作者：万哲上海师范大学

学位级别：硕士

化石燃料的过度开采与利用,引起能源危机与环境问题。开发清洁可持续的新能源与积极采取措施应对环境污染是解决上述问题的有效措施。氢能是一种绿色新能源,电解水制氢因操作简单、常温常压、产物纯净等优点而被广泛关注。此外,在环境... 详细信息

化石燃料的过度开采与利用,引起能源危机与环境问题。开发清洁可持续的新能源与积极采取措施应对环境污染是解决上述问题的有效措施。氢能是一种绿色新能源,电解水制氢因操作简单、常温常压、产物纯净等优点而被广泛关注。此外,在环境污染的治理上,光催化技术作为理想的方式被广泛应用。纳米材料在催化领域应用广泛,其中铜基纳米材料由于铜原料丰富、价格低廉、导电性良好,同时作为3d过渡金属具有特殊的物理和化学性质,引起研究者的研究兴趣。本文利用廉价过渡金属铜的加入,成功制备了三元合金、非晶态合金和金属负载型TiO催化剂,并将其成功应用于电解水与水体污染物的治理中。本论文的主要研究内容如下:(1)介孔PtRhCu纳米合金的构筑及电催化析氢性能的研究利用软模板的方法制备介孔PtRhCu纳米合金,通过调节金属前驱液的配比来改变材料的组分、尺寸,进而得出催化剂与其析氢性能的构效关系。由于合金和介孔结构的协同增强效应,与商用的Pt/C比较,所制备的三元PtRhCu纳米合金的析氢性能有明显提升,并且表现出高的稳定性。(2)新型CuCoB非晶态合金的制备及其电催化析氧性能研究利用表面活性剂自组装的方法,制备新型有孔链状CuCoB非晶态合金,并且探究其电解水析氧性能。研究中发现Cu的加入不仅能减少团聚现象,保持非晶态合金规整的形貌,而且能够增加催化剂的导电性进而促进其OER性能。此外,非晶态合金存在大量的悬空化学键和丰富低配位原子,有利于催化剂对水分子的吸附活化,结合链状结构有利于电子的传递,因此链状CuCoB非晶态合金具有最好的催化活性。(3)PdCu-TiO材料的构筑及光催化硝酸盐去除性能的研究采用微波辅助合成与光沉积的方法制备PdCu-TiO,并将其用于光催化硝酸盐去除。通过双金属Pd、Cu与半导体材料TiO结合,有效降低光生电子和空穴复合,同时利用空穴氧化甲酸生成CO,协同光生电子将水体污染物硝酸盐转化为清洁产物N,实现污染物的有效闭环。

关键词：铜合金非晶态合金电解水硝酸盐去除

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ECAP纯钛的晶粒取向分布计算机模拟

ECAP纯钛的晶粒取向分布计算机模拟

作者：陈晓奇西安建筑科技大学

学位级别：硕士

纯钛在室温进行等径弯曲通道变形（Equal Channel Angular Pressing,简称ECAP）时,形变易于发生在取向有利的滑移系和孪生系上,导致晶粒取向发生择尤变化,对纯钛的物理性能和力学性能产生影响。本文基于晶体塑性有限元模型,采用ABAQUS... 详细信息

纯钛在室温进行等径弯曲通道变形（Equal Channel Angular Pressing,简称ECAP）时,形变易于发生在取向有利的滑移系和孪生系上,导致晶粒取向发生择尤变化,对纯钛的物理性能和力学性能产生影响。本文基于晶体塑性有限元模型,采用ABAQUS商业软件对纯钛在通道夹角为90°模具中1道次及2道次ECAP变形（C方式）的晶粒取向分布进行有限元模拟,并将获得的织构数据采用MATLAB软件中的MTEX工具包转化为极图与ODF（Orientation Distribution Function,简称ODF）图;同时采用通道夹角为90°模具在室温下成功实现纯钛C方式2道次ECAP变形,并把X射线衍射（X-ray diffraction,简称XRD）技术获得的变形前后的织构数据,通过MTEX转化为全极图。通过模拟与实验结合对纯钛ECAP变形的晶粒取向变化进行分析,得到的结果如下:1道次变形过程中,初始织构逐渐消失,形成了极密度较高的锥面织构和柱面织构,且上、中、下表面织构类型一致,只在极密度上存在差异。与实验比较发现,在初始织构相近的条件下,变形后的结果基本一致,只是极密度相差较大。在验证本构方程合理的情况下,说明纯钛1道次ECAP变形模拟过程中未考虑的孪晶主要在极密度方面产生影响。2道次变形过程模拟结果表明,1道次变形后形成的锥面织构逐渐消失,柱面织构发生逆时针旋转接近于理想纯剪切变形的B织构,并且形成了新的初始织构,出现了晶粒取向的回复现象。2道次实验变形并未出现回复现象,而是形成了强烈的柱面织构,与模拟结果相差较大,这可能由于本文所采用的Taylor模型并未考虑晶粒形状所致。通过计算纯钛室温ECAP变形后所产生的织构对于主要滑移系的Schmid因子发现,随着变形道次的增加,形变织构在后续拉伸变形时使接近于软取向的滑移系增多,有利于塑性变形的发生。

关键词：纯钛晶粒取向等径弯曲通道变形计算机模拟

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新型富勒烯吡咯类受体材料的合成与性质研究

新型富勒烯吡咯类受体材料的合成与性质研究

作者：张超华中师范大学

学位级别：硕士

从富勒烯第一次被发现与分离,因为其笼状结构,他展示了特殊的光电性质。现在,以富勒烯作为受体材料与一系列的共轭聚合物作为给体材料制备的体异质结太阳能电池的光电转化效率有较大提高。在此基础上,大量宽吸收、窄能隙的D-A型共轭共... 详细信息

从富勒烯第一次被发现与分离,因为其笼状结构,他展示了特殊的光电性质。现在,以富勒烯作为受体材料与一系列的共轭聚合物作为给体材料制备的体异质结太阳能电池的光电转化效率有较大提高。在此基础上,大量宽吸收、窄能隙的D-A型共轭共聚物被合成,他们有好的溶解度以及小的能隙,并且通过能级的调节使其与受体材料能级相匹配,因此使得器件光电转换效率大幅提升。但是,对于受体材料的研究却不甚多,是因为n-型富勒烯衍生物作为受体材料有以下要求：好的溶解度,与给体材料匹配的能级以及宽的吸收峰。在本文中,我们通过Prato反应设计合成了六种模型化合物,分别是ThC60、PhC60、PyC60、PFThC60、OPFThC60和PF-co-PC60。通过光吸收、热重分析、循环伏安法、原子力显微镜、扫描电子显微镜以及其他测试,结果显示其中部分目标产物能很好的作为有机太阳能电池的受体材料。首先,PyC60、PyC60、ThC60这三种化合物显示了不同的溶解度。PyC60、PyC60在甲苯中有有限的溶解度,而ThC60却能够很好的溶解于四氢呋喃,甲苯,二氯甲烷等溶剂中。三种化合物的吸收与C60相似,其LUMO能级比PCBM有所提高。以ThC60为受体材料的器件的光电转换效率达到0.79% 其次,PFThC60在甲苯中有有限的溶解度,而OPFThC60则在常见溶剂中有较好的溶解度,OPFThC60溶解度的增加可能是由于含有烷基链,且含有烷基链的芴基引入到ThC60上也改变了相分离形貌。结果进一步显示,以富勒烯吡咯作为受体的形貌质量与体异质结太阳能电池的光电转换效率紧密相连。以OPFThC60为受体材料的器件的光电转换效率达到2.80%。最后,我们以聚芴为主链,通过吡咯环连接C60得到了双缆型结构的聚合物。此聚合物形成了以聚合物为空穴传输轨道,以富勒烯为电子传输轨道的双通道。它的能级和聚芴能级相似。其在常见有机溶剂中溶解度较差。我们观察了其微观结构,发现了其内部的颗粒状结构。富勒烯吡咯展现了作为体异质结太阳能电池受体材料的潜力。

关键词：有机太阳能电池受体材料富勒烯吡咯聚芴合成性质

超声冲击下轮轨钢的表层微观组织和性能演化的研究

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超声冲击下轮轨钢的表层微观组织和性能演化的研究

作者：叶坤大连交通大学

学位级别：硕士

通过金相显微镜、扫描电镜、透射电镜、.显微硬度仪、表面粗糙度测试仪等多种实验手段对所研究金属表层组织和硬度进行了表征。对货载失效车轮进行分析,结果表明车轮踏面处主要损伤为剥离掉块,且是由所受载荷不均引起,同时还会有白层在... 详细信息

通过金相显微镜、扫描电镜、透射电镜、.显微硬度仪、表面粗糙度测试仪等多种实验手段对所研究金属表层组织和硬度进行了表征。对货载失效车轮进行分析,结果表明车轮踏面处主要损伤为剥离掉块,且是由所受载荷不均引起,同时还会有白层在车轮踏面处形成;轮缘处主要损伤是严重磨损,同样也有白层在此处形成,硬度结果表明白层区硬度相对基体提升了 3倍。然后对重载车轮钢、钢轨钢和纯铁进行超声冲击表面强化,结果表明,重载车轮钢经过不同工艺超声冲击处理后,表面粗糙度都降到4μm以下,表面硬度有一定幅度提高,并且表面引入了有益的残余压应力,同时在表层形成了一定厚度的变形层,而且表层晶粒已经碎化,形成等轴状的纳米晶组织,通过不同工艺参数的表面处理,可以使重载车轮钢满足不同服役条件下的使用要求;分析纯铁和重载车轮钢在超声冲击遍数分别为1遍、2遍、3遍后的表面硬度可知,重载车轮钢硬度的提高是加工硬化、细晶强化和固溶强化共同作用的结果;对不同含碳量的材料在功率为120w、转速为450r/min、进给速度为0.05mm/r、冲击遍数为3遍的超声冲击作用下的结果进行对比可知,纯铁形成的变形层深度最深,表层硬度提高幅度最大,且达到了80%,而钢轨钢硬化效果最差,可以得出超声冲击下轮轨钢的硬化过程是:首先表层的铁素体相发生塑性变形,随着变形程度增加,在珠光体周围形成应力集中,从而使渗碳体相开始细化、扭曲、碎化,并发生部分溶解,最终使表层硬度升高。

关键词：车轮超声冲击白层组织硬度

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ICP-AES法测定氟化稀土中铝、铁

ICP-AES法测定氟化稀土中铝、铁

第十二届全国稀土元素分析化学学术报告暨研讨会

作者：孙红英刘天平戴凤英广州有色金属研究院分析室

提出氟化稀土中的铝、铁杂质元素的一种快速分析方法,采用高氯酸、盐酸分解样品,草酸将稀土沉淀分离,用 ICP-AES 法测定试液中的 Al、Fe,加标回收率达98-103%,相对标准偏差<2.0%,此方法分析简单快速、结果准确可靠。

关键词：氟化稀土分析 Al Fe ICP-AES

Molybdenum-Based Compounds as Counter Electrode Catalysts in Dye-Sensitized Solar Cells

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Molybdenum-Based Compounds as Counter Electrode Catalysts in...

第四届新型太阳能电池学术研讨会

作者：后玉芝 Xiao Zhou Wen Fang Chen Wang 云斯宁西安建筑科技大学材料与矿资学院功能材料研究所

Transition metal compounds(TMCs) are widely believed that have the similar electronic structures with Pt, which indicate that TMCs can behave Pt-like catalytic activity and could be used as counter electrodes(CEs) for dye-sensitized solar cells(DSSCs).Molybdenum(Mo)-based compounds were widely used as the CEs materials for DSSCs and get comparable power conversion efficiencies(PCEs) with Pt CE.Three kinds of Mo-based compounds(Bi@MoC, C@MoC and MoO) have been used to replace the Pt as CEs in DSSCs in this work.These catalysts all showed excellent catalytic activity for the reduction of I to Iin the electrolyte, showed surprisingly high PCEs of 8.0%, 7.8% and 7.2%, respectively.Those PCEs are greater than the Pt electrode in I/Ielectrolyte system(6.3%), indicating a great potential for the three Mo-based compounds to replace the expensive Pt CE.Since D35 and Y123 sensitizers with the new Cu(Ⅱ/Ⅰ)(tmby) electrolyte have achieved satisfactory results in DSSCs.Then as-prepared molybdenum-based compounds will be further applied in new-system DSSCs with the new sensitizers and electrolyte and the anaerobic digestion(AD) in future.

关键词： Molybdenum-based compounds counter electrodes dye-sensitized solar cells

Model Updating for Solar Array Based on the Improved GA-PSO Hybrid Algorithm

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Model Updating for Solar Array Based on the Improved GA-PSO ...

促进网络融合，服务经济社会发展——中国通信学会第六届学...

作者： KONG Xian-ren QIN Yu-ling LUO Wen-bo Research Center of Satellite Technology Harbin Institute of Technology China Academy of Space Technology

The solar array whose quality has great influence on the work efficiency of the spacecraft is the most important power supply system and the honeycomb sandwich panel which has high specific strength and stiffness is the perfect material for solar array.The finite element model（FEM） of the honeycomb sandwich panel includes idealized hypothesis and simplification,which results in the difference between the calculating data and the test data.In this paper the honeycomb sandwich panel is equivalent to a structure which can be calculated by NASTRAN based on the equivalence theory and then the improved Genetic- Partical Swarm Optimization（GA-FSO） algorithm is used to update the FEM,the updated precision and efficiency of the GA,PSO and GA- PSO are compared and the results show that these random search algorithms can update high order modes even use the incomplete low order modes.The improved GA-PSO algorithm can use GA to efficiently search for the global optimal solution at the early stage,and use PSO to intensively search for the local optimal solution at the later stage,it has higher searching efficiency and precision,the updated model has good approaching and prediction ability and can be taken as the fiducial model for the following calculation.

关键词： spacecraft finite element model model updating solar array GA-PSO algorithm global-optimal solution

原子层沉积精准构建多组分催化剂及其协同效应研究

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原子层沉积精准构建多组分催化剂及其协同效应研究

中国化学会第三届菁青论坛

作者：高哲覃勇中国科学院山西煤炭化学研究所

多组分非均相催化剂由于各组分之间相互作用,相比单组分催化剂,表现出优异的催化反应性能,存在着多组分协同催化效应。然而,传统制备方法很难实现对催化剂微观结构的精准调控,阻碍了建立直观可靠的构效关系及活性位点的辨认,对催化剂构... 详细信息

多组分非均相催化剂由于各组分之间相互作用,相比单组分催化剂,表现出优异的催化反应性能,存在着多组分协同催化效应。然而,传统制备方法很难实现对催化剂微观结构的精准调控,阻碍了建立直观可靠的构效关系及活性位点的辨认,对催化剂构效关系以及协同催化作用机制认识不足。原子层沉积(ALD)是一种高级薄膜技术,可沉积均匀的薄膜或者高分散的超细粒子[1-2]。我们利用ALD在Pt纳米粒子上沉积FeO,考察了其对肉桂醛加氢性能的影响,研究Pt-FeO的协同催化效应。结果表明,FeO选择性封堵易于吸附C=C的低配位位点,同时生成Pt-FeO界面位点,通过氢溢流效应产生氧空位(O),利于C=O吸附,从而明显提高对肉桂醇的选择性(从45%提高到84%)[3]。为了进一步阐明双组分协同效应,我们利用ALD成功制备了一系列单组分催化剂、CoO-Pt双组分紧密接触催化剂、空间分离催化剂,以及Pt或者CoO组分选择性包覆的催化剂,考察了其对肉桂醛加氢性能的影响。基于原位XAFS、DFT等表征分析,揭示了双金属组分的协同催化效应,Pt-O界面处为活性位点,CoO通过氢溢流效应促进Ov生成[4]。此外,我们还利用ALD,制备了以AlO为载体,Pt和CoO空间分离的催化剂。以苯乙烯环氧化反应为探针反应,提出通过控制氢溢流通量来原位调控反应中催化活性位点的电子状态,进而大幅提高环氧化反应选择性(从74.3%提高到94.8%)的新方法(Fig.1)[5]。总之,我们可以利用ALD方法,精准设计催化剂结构,对辨识催化活性位点及理解催化协同机制和反应机制提供了可靠的途径。

关键词：原子层沉积纳米催化剂协同效应溢流