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常温下非晶态聚乙烯内聚能密度的测定及其应用

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高分子通报 2024年第2期37卷 263-269页

作者：徐涛傅智盛李寒莹高分子合成与功能构造教育部重点实验室山西浙大新材料与化工研究院高分子科学与工程学系浙江大学杭州310058 杭州星庐科技有限公司杭州310012 浙江大学-星庐科技高端聚烯烃联合研发中心浙江大学杭州310058 浙江大学高分子新物质创制国际研究中心杭州310058

内聚能密度描述了分子间作用力的大小,是高分子物理中最基础的概念之一。高聚物的物理性质很多都与内聚能密度密切相关。在高分子物理本科教学中,聚乙烯通常被描述为“用内聚能密度大小判断材料宏观用途”的唯一例外。该特例出现被归因... 详细信息

内聚能密度描述了分子间作用力的大小,是高分子物理中最基础的概念之一。高聚物的物理性质很多都与内聚能密度密切相关。在高分子物理本科教学中,聚乙烯通常被描述为“用内聚能密度大小判断材料宏观用途”的唯一例外。该特例出现被归因为聚乙烯的结晶性,而验证聚乙烯是否是例外的难题是无法得到常温下的非晶态聚乙烯。本文采用了一种α-二亚胺镍催化剂(NiB)催化乙烯加压聚合成功合成了常温下非晶态聚乙烯(重均分子量为2.01×10^(5)g/mol,分子量分布为1.80,支化度为107个支链/1000个碳,玻璃化转变温度为-63.1℃,密度为0.856 g/cm^(3))。采用最大特性黏度法测得聚乙烯的内聚能密度为259 J/cm^(3),与基团贡献法估算的数值十分接近;常温下,该非晶态聚乙烯宏观表现为橡胶态,符合橡胶态特性的普适规律。结果表明,非晶态聚乙烯的内聚能密度(<300 J/cm^(3))及其宏观表现(橡胶态)之间的关联并非例外,而是符合教科书上“用内聚能密度大小判断材料宏观用途”的一般规律。

关键词：高分子物理内聚能密度非晶态聚乙烯

介孔石墨型氮化碳/N-羟基邻苯二甲酰亚胺组合催化体系催化醇类化合物的选择性氧化（英文）

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催化学报 2015年第9期36卷 1580-1586页

作者：张鹏飞邓江毛建拥李浩然王勇浙江大学化学系浙江大学-新和成联合研发中心浙江杭州310058

醇的氧化产品(醛和酸)是精细化工中的重要中间体.醇类的选择性氧化无论是在基础研究还是在工业应用方面都具有非常重要的意义.传统的方法是使用化学计量的氧化剂(如:高氯酸盐,重铬酸盐,高锰酸盐,过氧酸)来氧化醇.但是,这些氧化剂具有强... 详细信息

醇的氧化产品(醛和酸)是精细化工中的重要中间体.醇类的选择性氧化无论是在基础研究还是在工业应用方面都具有非常重要的意义.传统的方法是使用化学计量的氧化剂(如:高氯酸盐,重铬酸盐,高锰酸盐,过氧酸)来氧化醇.但是,这些氧化剂具有强腐蚀性,价格较昂贵,有些氧化剂还具有很强的毒性或者反应后产生大量重金属废液.而以分子氧作为氧化剂在温和条件下实现醇到醛的氧化具有更好的经济性也更环保.在过去几十年里,科学家们发展了许多催化体系来活化氧气分子.这些体系大部分是基于钌、钯、铜和钛等金属催化剂.近年,考虑成本和环境因素,越来越多的科学家把目光投向无金属催化剂来实现醇的氧化.石墨型氮化碳(g-C3N4)是二维层状类石墨结构,层内原子以共价键相连,层与层之间由于分子间作用而堆叠在一起.在g-C3N4中引入介孔(mpg-C3N4)能够提高g-C3N4的比表面积,提供更多的活性位点.由于mpg-C3N4具有半导体性质(带隙宽度为2.7e V),在可见光照射下能够激发出一个电子给氧气,氧气得到电子后生成具有较高氧化活性的·O–2.这样我们就可以在比较温和的条件下得到活性较高的氧化剂.但是·O–2活性和产量有限、并且容易被猝灭,因此我们想通过选用一个能形成比较稳定的自由基的有机分子来"传递氧化性".基于上述思考,我们引入mpg-C3N4和N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)作为组合催化体系实现光催化和有机催化有效的结合来催化选择性氧化醇.以苯甲醇为模型化合物、以mpg-C3N4/NHPI作为组合型催化剂、普通的钨丝灯为光源,在25 oC下通入1 atm O2,实现了醇的选择性氧化.通过电子自旋共振测试,我们探测到·O–2自由基.在只有mpg-C3N4的体系中,产生的·O–2自由基很快被猝灭,从而不能有效地氧化苯甲醇.而加入NHPI后,·O–2自由基能够夺取NHPI中O–H键的氢,形成PINO自由基.形成的PINO自由基能够在温和的反应条件下氧化苯甲醇得到苯甲醛.(图1)通过调节mpg-C3N4和NHPI的比例,我们发现增加mpg-C3N4的比例有利于苯甲醛的生成.一方面,较低的反应温度不利于生成的醛被进一步氧化成酸.另一方面,由于苯甲醇和mpg-C3N4通过O-H...N或者O-H...π相互作用能够很好的吸附到mpg-C3N4表面,从而氧化为苯甲醛;而生成的苯甲醛与mpg-C3N4的相互作用比较弱,容易脱附到溶液中,避免被进一步的氧化.同时,我们也将mpg-C3N4/NHPI催化体系拓展到其他醇类的氧化反应,同样能够得到很好的转化率和选择性.该催化体系不需要任何金属元素,利用偶合的光催化组合进行可见光催化氧化过程,反应温度低,为醇类分子的选择性氧化制备醛或者酸提供了一条有效并且环保的策略.

关键词：空气氧化苯甲醇 N-羟基邻苯酰亚胺自由基氮化碳

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维生素E的催化合成路线分析

物理化学学报 2018年第6期34卷 598-617页

作者：王哲毛善俊李浩然王勇浙江大学化学系催化研究所浙江大学-新和成研发中心

维生素E具有多种特异的生理活性,同时也是一种优良的抗氧化剂,已经逐渐成为维生素领域中的焦点,市场需求不断增加。目前合成维生素E占据市场的80%以上,提升维生素E的产量和生产效率势在必行。天然维生素E包括四种生育酚类物质和四种生... 详细信息

维生素E具有多种特异的生理活性,同时也是一种优良的抗氧化剂,已经逐渐成为维生素领域中的焦点,市场需求不断增加。目前合成维生素E占据市场的80%以上,提升维生素E的产量和生产效率势在必行。天然维生素E包括四种生育酚类物质和四种生育三烯酚类物质,其中α-生育酚含量最大,生理活性也最高。本综述简要介绍α-生育酚的合成路线,其中包括2,3,5-三甲基氢醌和异植物醇的合成以及它们二者缩合的反应。本文着重阐述路线的设计和催化剂的选择,并对存在的问题及潜在的解决办法进行评述和展望。

关键词：维生素E 生育酚 2,3,5-三甲基氢醌异植物醇催化剂

阴离子功能化大孔树脂用于二氧化硫的多位点高效捕集（英文）

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物理化学学报 2018年第8期34卷 896-903页

作者：贺熙吕逍雨樊喜林文俊李浩然王从敏浙江大学化学系浙大-新和成联合研发中心杭州310027 浙江大学化学工程与生物工程学院杭州310027

提出了一种针对大孔树脂阴离子功能化的新策略并合成了一系列阴离子功能化大孔树脂[IRA-900][An],在20℃和101.3 kPa的吸附条件下实现了对SO_2的超高吸附容量(>10 mmol·g-1)。和常规唑基阴离子功能化大孔树脂相比,聚咪唑基硼酸阴离子... 详细信息

提出了一种针对大孔树脂阴离子功能化的新策略并合成了一系列阴离子功能化大孔树脂[IRA-900][An],在20℃和101.3 kPa的吸附条件下实现了对SO_2的超高吸附容量(>10 mmol·g-1)。和常规唑基阴离子功能化大孔树脂相比,聚咪唑基硼酸阴离子功能化的大孔树脂[IRA-900][B(Im)_4]在低压条件下仍然展现了卓越的SO_2捕集能力。吸附实验发现,[IRA-900][B(Im)_4]在10.13 kPa和20℃的低压环境中能够保持10.62 mmol·g-1的超高SO_2吸附量。通过红外谱学研究以及密度泛函理论(DFT)计算来进行吸附机理探究,发现聚唑基硼酸阴离子[B(Im)_4]具有独特的正四面体构型,从而打破了阴离子上N负位点之间的电子流动和共轭效应。在[IRA-900][B(Im)_4]捕集SO_2过程中,阴离子连续和SO_2分子发生化学相互作用时,吸附焓变无明显下降。因此,一个[B(Im)_4]阴离子能够提供四个有效的作用位点和SO_2发生化学吸附作用,从而在低压条件下,[IRA-900][B(Im)_4]仍然实现了超高的SO_2捕集能力。此外,我们对阴离子功能化大孔树脂[IRA-900][B(Im)_4]在低压条件下对SO_2吸附的循环稳定性做了探究。结果发现,在20℃和10.13 kPa的吸附环境中以及70℃的脱附条件下,[IRA-900][B(Im)_4]展现了良好的循环稳定性,具有极大的工业应用价值。最后,这种阴离子功能化的策略以及多位点捕集方法对实现烟气环境中SO_2的高效捕集开拓了新的思路。

关键词：阴离子功能化大孔树脂聚咪唑基硼酸阴离子多位点均一型 SO2捕集

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电子顺磁共振波谱在溶液性质研究中的应用

中国科学：化学 2022年第5期52卷 647-654页

作者：王欣雨王永涛姚加李浩然浙江大学化学系杭州310027 浙江大学-新和成联合研发中心杭州310027

电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)技术是一种强大的谱学工具,可用于检测和表征含有至少一个未成对电子的自由基或其他顺磁性物质.将顺磁性物质作为探针溶于不同溶液中,通过观察溶液体系中顺磁性探针的EPR参数变化,就... 详细信息

电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)技术是一种强大的谱学工具,可用于检测和表征含有至少一个未成对电子的自由基或其他顺磁性物质.将顺磁性物质作为探针溶于不同溶液中,通过观察溶液体系中顺磁性探针的EPR参数变化,就可以快速地测量溶液体系的性质.本文综述了EPR技术在表征溶液极性、氢键作用、黏度和pH四方面的应用.由于该技术测定的是探针周围的局部性质,因此该技术对于其他技术难以评估的样品,如不透明、多相样品或纳米范围内具有异质性的样品,具有独特的优势.

关键词：电子顺磁共振极性氢键作用黏度 pH

含TEMPO配合物的合成、表征、谱学性质及光猝灭机理（英文）

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物理化学学报 2017年第7期33卷 1390-1398页

作者：尹璐梁程陈可先赵琛烜姚加李浩然浙江大学化学系浙大-新和成联合研发中心杭州310027 浙江大学化学工程与生物工程学院杭州310027 浙江工商大学食品与生物工程学院杭州310018

通过由2,2,6,6-四甲基哌啶-氮-氧化物(TEMPO)自由基修饰的三联吡啶配体与二价金属铂盐反应,合成得到一种新型的金属配合物,[Pt(terpy-TEMPO)Cl]Cl?H_2O?CH_3OH(terpy指2,2′:6′,2′′-三联吡啶)。此配合物由于TEMPO自由基的作用呈现高... 详细信息

通过由2,2,6,6-四甲基哌啶-氮-氧化物(TEMPO)自由基修饰的三联吡啶配体与二价金属铂盐反应,合成得到一种新型的金属配合物,[Pt(terpy-TEMPO)Cl]Cl?H_2O?CH_3OH(terpy指2,2′:6′,2′′-三联吡啶)。此配合物由于TEMPO自由基的作用呈现高效率的光猝灭现象。X衍射单晶数据证实此配合物的分子结构信息。利用紫外、荧光及电子顺磁共振光谱等谱学手段探讨了该配合物的紫外吸收、发射及电子顺磁共振(EPR)光谱性质。[Pt(terpy-TEMPO)Cl]Cl?H_2O?CH_3OH的室温紫外吸收光谱表明,此配合物有两个典型的紫外吸收波段,强吸收段和次强吸收段,分别来源于配体到配体的跃迁(MLCT),金属到配体的跃迁(LLCT)。另外,[Pt(terpy-TEMPO)Cl]Cl?H_2O?CH_3OH的室温固体荧光光谱表明,TEMPO的单电子能有效地猝灭三联吡啶铂的荧光发射。我们对此猝灭机理进行了详细合理的阐述,并通过高斯09软件包对配合物的能隙和能带进行了量化计算,结果进一步证明配合物体系中的TEMPO单电子能极大的影响最高占有分子轨道(HOMO)与最低未占分子轨道(LUMO)之间的能级差,从理论上解释了三联吡啶铂配合物的光猝灭的光学性质与分子结构之间的关系。EPR结果表明,稳定自由基上接上金属配合物,不影响自由基A值和g值(A值指自由基超精细耦合常数,g值指自由基的g因子),但影响自由基转动、弛豫时间。

关键词：三联吡啶铂配合物氮氧自由基合成光致发光电子顺磁共振光谱

岩藻黄素的抗炎、抗癌活性及作用机制研究进展

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食品工业科技 2024年第11期45卷 341-350页

作者：朱盈盈栾倩曾凡正王晓娜袁勇军蔡路昀浙江大学宁波科创中心生物系统工程与食品科学学院浙江宁波315100 浙大宁波理工学院生物与化学工程学院智慧海洋牧场装备技术浙江省工程研究中心浙江宁波315100 浙江万里学院生物与环境学院浙江宁波315100 国家市场监督管理总局食品审评中心北京100070 宁波宏纬食品有限公司浙江宁波315000

岩藻黄素(Fucoxanthin)是一种类胡萝卜素,呈红褐色,主要来源于褐藻和硅藻等海洋生物,因其独特的化学结构和丰富的生物活性而引起了广泛的科研兴趣。研究表明,岩藻黄素具有显著的抗炎和抗癌活性,其抗炎作用机制主要包括抑制氧化应激、调... 详细信息

岩藻黄素(Fucoxanthin)是一种类胡萝卜素,呈红褐色,主要来源于褐藻和硅藻等海洋生物,因其独特的化学结构和丰富的生物活性而引起了广泛的科研兴趣。研究表明,岩藻黄素具有显著的抗炎和抗癌活性,其抗炎作用机制主要包括抑制氧化应激、调控炎症因子、诱导细胞自噬和抵抗细胞凋亡等,抗癌作用机制主要包括诱导细胞自噬与凋亡机制、调控细胞周期、抑制细胞迁移和细胞侵袭等多个方面。本文对岩藻黄素的抗炎、抗癌活性及相关作用机制的研究进展进行简要概述,为进一步深入研究及开发岩藻黄素提供理论基础和借鉴。

关键词：岩藻黄素抗炎抗癌作用机制

pH响应性金属-多酚网络包覆纳米颗粒的抗炎活性研究

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食品与发酵工业 2024年

作者：干淼钰臧运芳曾凡正曹爱玲梁艳刘全胜蔡路昀李钰金浙江大学宁波科创中心工程师学院浙大宁波理工学院生物与化学工程学院日照市政务服务中心国家市场监督管理总局食品审评中心杭州海关丝类检测中心德州乡盛食品有限公司中国海洋大学食品科学与工程学院

为了研究pH响应多酚递送系统的抗炎活性，通过玉米醇溶蛋白（zein）和碳量子点（carbon quantum dots， CQDs）复合纳米颗粒负载褐藻多酚（phlorotannin， PTN）构建zein-PTN-CQDs纳米颗粒，并在此基础上添加单宁酸和Fe3+制备zein-PTN-C... 详细信息

为了研究pH响应多酚递送系统的抗炎活性，通过玉米醇溶蛋白（zein）和碳量子点（carbon quantum dots， CQDs）复合纳米颗粒负载褐藻多酚（phlorotannin， PTN）构建zein-PTN-CQDs纳米颗粒，并在此基础上添加单宁酸和Fe3+制备zein-PTN-CQDs-FeⅢ纳米颗粒。通过多酚体外释放、细胞毒性评估、细胞凋亡成像观察、抗炎和活性氧（reactive oxygen species， ROS）检测实验，探究纳米颗粒的pH响应释放特性和抗炎活性。结果表明，加入CQDs可以有效降低纳米粒子的粒径并提高包埋率。单宁酸和Fe3+能够在zein-PTN-CQDs纳米颗粒表面形成具有pH响应性能的多酚-金属包覆网络。zein-PTN-CQD-FeⅢ纳米颗粒在pH值为6.2、5、4的酸性条件下释放率分别为78%、89%和96%，显著高于中性条件下的释放率（28%），呈现出持续释放和pH响应的特性。对于脂多糖刺激RAW 264.7细胞，zein-PTN-CQDs-FeⅢ纳米颗粒能显著降低ROS的产生，并且对促炎因子（IL-1β、IL-6和TNF-α）的抑制能力和抗炎因子（IL-10和PEG2）的促进能力优于PTN组和zein-CQDs-FeⅢ组。

关键词：金属褐藻多酚纳米颗粒 pH响应抗炎活性

S、N共掺杂石墨炭材料的制备及催化氧还原性能研究

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S、N共掺杂石墨炭材料的制备及催化氧还原性能研究