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α-MnO_(2)作为先进的双功能ORR/IOR电催化剂构建可充电锌空电池

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 266-276页

作者：王振赵慧周菊红盛可发王涛江彬彬安庆师范大学化学化工学院光电磁材料安徽省重点实验室安徽安庆246011

析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)和氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是可充电锌空电池(rechargeable Zn-air batteries,RZABs)重要的两个反应。其中,析氧反应具有较高的热力学平衡电位和复杂的反应路径,实际应用中需要高的充电电压驱动其发生,这将带来一系列问题并且限制了RZABs的商业化应用。基于此,本研究构造α-MnO_(2)并作为ORR/IOR双功能催化剂。在碱性体系中引入反应改性剂KI,α-MnO_(2)对碘离子氧化反应(iodide oxidation reaction,IOR)具有更低的阳极氧化电位和更快的催化动力学。当1.0 mol/L KOH电解液中添加0.5 mol/L KI时,相比于OER(1.709 V@10 mA/cm^(2)),α-MnO_(2)在IOR过程中电流密度达到10 mA/cm^(2)时阳极电位减小了398 mV(1.311 V ***),且表现出低至57.5 mV/dec塔菲尔斜率。相对于与Pt/C,在含有KI的KOH电解液中,α-MnO_(2)表现出与Pt/C相媲美的ORR活性。此外,以α-MnO_(2)为空气电极组装成RZAB后,该电池也表现出了优异的充电活性和良好的循环寿命,在5 mA/cm^(2)电流密度下,充放电电压间隙由0.97 V缩减为0.61 V,能量转换效率由54.9%提升至66.2%。

关键词：可充电锌空电池析氧反应碘离子氧化反应 α-MnO_(2)

新课标视域下陌生化理论在高中小说教学中的应用策略研究

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新课标视域下陌生化理论在高中小说教学中的应用策略研究

作者：刘青霞安徽师范大学

学位级别：硕士

语文新课程标准提出要锻炼学生积极主动钻研文本的能力,以深化学生对文本内容的理解。教学应关注学生的感受、理解和评价能力,以提升阅读效果。就此而言,已经有不少成果就阅读教学的文本解读方式做出了很好的探索。本文聚焦于陌生化理... 详细信息

语文新课程标准提出要锻炼学生积极主动钻研文本的能力,以深化学生对文本内容的理解。教学应关注学生的感受、理解和评价能力,以提升阅读效果。就此而言,已经有不少成果就阅读教学的文本解读方式做出了很好的探索。本文聚焦于陌生化理论在小说教学中的应用,尝试从一个关注较少的视角来探讨高中小说教学的新途径。文章从叙述语言、叙述视角、叙述手法三大方面出发,探寻高中小说教学中的语言、视角、手法的陌生化教学新方式,帮助学生拓宽视野、提升思维品质、提高学生阅读鉴赏能力和审美能力,希冀为高中语文阅读教学提供可以实际操作的具体改进措施。本文的绪论部分说明了本文的选题缘起,总结了本文的研究综述、思路及方法。第一章围绕一线高中小说教学中运用陌生化理论的现状进行问卷调查分析,为本文的研究提供现实基础,并以此为依据提出陌生化理论在教学中的实施原则。第二章将陌生化理论与高中小说教学的文本进行联系,聚焦于小说中陌生化的叙述语言、叙述视角和叙述手法的分析,为高中教材中的小说作品提供新的解读途径。第三章提出了陌生化理论在高中小说教学中的解读策略。这与第二章相对应,从叙述语言、叙述视角和叙述手法这三个层面提出具体的陌生化的教学方法。第四章将陌生化理论融入高中小说阅读教学的具体环节中,提出陌生化的教学情境、陌生化的评价方式以及陌生化的课后作业设计,把陌生化理论贯穿于完整的小说教学活动之中。附录部分将根据上述提出的应用策略,在新课标理念和陌生化理论的指引下,以统编版高中语文教材节选的小说文本为例来撰写一篇教学设计,将理论付诸于实践。结语部分总结以上论述,总结陌生化理论对高中小说教学的价值与意义,并反思本文的不足之处与可改进之处。

关键词：陌生化理论高中小说教学阅读教学应用策略

批判性思维培养视角下KWL+教学模式在高中英语阅读教学中的实证研究

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批判性思维培养视角下KWL+教学模式在高中英语阅读教学中的实证研...

作者：徐金芸安徽师范大学

学位级别：硕士

英语阅读教学在英语教育中占据举足轻重的地位,它肩负着传授语言知识、启迪思考能力和提高阅读水平的重任。然而,现实情况却不尽如人意。在当前的英语阅读教学中,教师们往往过于注重知识的灌输,而忽视了对学生,尤其是其批判性思维能力... 详细信息

英语阅读教学在英语教育中占据举足轻重的地位,它肩负着传授语言知识、启迪思考能力和提高阅读水平的重任。然而,现实情况却不尽如人意。在当前的英语阅读教学中,教师们往往过于注重知识的灌输,而忽视了对学生,尤其是其批判性思维能力的培养。同时,教学方法的单一性也导致学生在学习过程中过于注重知识的积累,而忽视了阅读能力和技巧的提升,进而在提升阅读能力方面遇到了不小的障碍。鉴于此,为了有效提升学生的批判性思考和阅读能力,教师需对英语阅读教学的方案进行深度反思与改进。本论文将KWL+教学模式引入高中英语阅读教学,旨在探究其对高中英语学习者批判性思维和阅读能力的影响,以期为高中英语阅读教学提供新的思路和方法。本研究基于图式理论、建构主义理论和批判式阅读理论,采用教育实验法、文献分析法、问卷调查法、测试法以及访谈法等多种研究方法,以《高中生英语学习现状调查问卷》、《批判性思维调查问卷》、阅读能力测试卷(A、B)、半结构访谈提纲、SPSS软件等为研究工具,深入探究KWL+教学模式在高中英语阅读教学中的应用效果。KWL+教学模式中的K代表已知知识(What I know),W代表欲知知识(What I want to know),L代表学到知识(What I have learned),而“+”则代表映射与写作(Mapping and Writing)。研究者以芜湖市某中学高一6班和高一12班两个平行班的105名学生为研究对象,进行了为期近三个月的实证研究。本研究主要围绕以下三个核心问题展开:1.当前高中生的英语阅读学习现状如何?***+教学模式能否有效提升学生的英语阅读理解能力?如果能,那么这种教学模式对学生的哪一方面阅读理解能力提升最为显著?***+教学模式在高中英语阅读教学中的应用对学生的批判性思维有何具体影响?通过深入研究,本论文得出以下发现:1.当前高中生对英语阅读学习的兴趣普遍不足,面对阅读中的难题时往往容易丧失信心。总体而言,高中英语阅读学习的现状亟待改善。***+教学模式在高中英语阅读教学中的应用显著提高了实验班学生的阅读能力。实验后,学生在细节获取、推理判断、词义猜测以及主旨大意的归纳能力等方面均有所提升,其中尤以推理判断能力的提升最为显著。***+教学模式指导下的英语阅读教学对实验班学生的批判性思维产生了积极的影响。具体而言,学生在思想的开放性、批判思维的自信心以及求知欲等方面均有了显著提升,特别是求知欲的增强尤为明显。基于上述研究结果,本论文对采用KWL+教学模式进行高中英语阅读教学提出以下建议:一是要实现从“是什么”到“为什么”的转变,以提升学生的批判性思维;二是要从“被动反思”转向“主动反思”,切实提高学生的批判性思维能力;三是要确保教学活动的针对性,以切实提高学生的阅读能力。这些建议旨在帮助教师更有效地运用KWL+教学模式,进而提升高中英语阅读教学的质量和效果。

关键词： KWL+教学模式高中英语阅读教学批判性思维

以读促写对高中生英语写作自我效能感影响的实证研究

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以读促写对高中生英语写作自我效能感影响的实证研究

作者：杨悦安徽师范大学

学位级别：硕士

在英语教学过程中,培养学生的英语学科核心素养是进行写作训练的关键环节。写作不仅是一种认知活动,也是一种情感活动。提高学生的写作能力需要关注学生的情感问题。其中,英语写作自我效能感是影响英语写作的主要情感因素之一。然而,目... 详细信息

在英语教学过程中,培养学生的英语学科核心素养是进行写作训练的关键环节。写作不仅是一种认知活动,也是一种情感活动。提高学生的写作能力需要关注学生的情感问题。其中,英语写作自我效能感是影响英语写作的主要情感因素之一。然而,目前的写作教学中,英语写作和阅读教学之间存在“割裂”关系,导致学生的写作水平和写作自我效能感未能得到有效的提高。而先前关于以读促写的实证研究往往关注学生的写作内容,但很少探讨影响学生写作的心理因素。鉴于此,本研究旨在探讨以读促写对高中生英语写作自我效能感的影响,主要围绕以下三个问题展开:(1)当前高中生英语写作自我写作效能感现状如何?(2)以读促写是否能提高学生的自我效能感?如果能,主要体现在哪些方面?(3)以读促写对不同层次学生的自我效能感影响是否存在差异?为了回答上述问题,本研究结合写作测试、问卷调查和个人访谈,对芜湖市某高中高一年级两个平行班共102名学生进行了写作教学实验。其中对照班52名学生,实验班50名学生。实验班采用以读促写方法进行教学,对照班则采用传统的命题写作教学方法进行教学。实验工具包括两次写作测试、两次调查问卷和两次半结构式访谈。实验结束后,本研究利用SPSS.22.0对实验数据进行了分析,并结合质性访谈对实验结果进行了讨论。经过为期三个月的教学实验,本研究得到以下结论:(1)当前高中生写作自我效能感不高,对英语写作缺乏兴趣和信心。除此之外,尽管教师和学生意识到写作是英语学习的重要组成部分,但是教师和学生未花费足够的时间来采取有效的教学方法提高学生的写作能力和写作自我效能感。(2)以读促写能够显著增强高中生的英语写作自我效能感,在写作技能自我效能感方面更为突出。以读促写能够从学生的写作能力、写作自信和写作兴趣等方面来提高学生的写作自我效能感。通过写作素材,写作结构和语言表达的积累缓解写作焦虑,提高写作自信;随着个体成功的写作经验,对英语写作的兴趣提高,进而增强写作自我效能感。(3)以读促写对英语能力不同层次的学生写作自我效能感的影响存在差异,对中等水平学生写作能力的提高最为显著;对英语能力层次高的学生影响较小。基于此,笔者认为在今后的高中英语写作教学中,教师可以将以读促写运用到写作教学中,充分挖掘课本阅读材料与写作相连的要素,激发学生学习兴趣;将读写教学结合起来,鼓励学生在真实的语境下进行写作;同时应进一步关注学生的情感动机,帮助学生树立写作自信,提高学生的写作自我效能感。除此之外,教师同样要重视学生的个体差异性,关注中差生的发展。

关键词：以读促写高中生写作自我效能感

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喹诺酮类物质的电化学发光性能及应用研究

喹诺酮类物质的电化学发光性能及应用研究

作者：徐攀攀安徽师范大学

学位级别：硕士

电致化学发光（Electrogenerated chemiluminescence ECL）通过电化学反应在电极表面产生电活性物质,然后进行电子转移反应,形成激发态物质,返回基态时,释放能量产生光的过程。该技术具有响应速度快、检出限低、电位可控等特点引起人们... 详细信息

电致化学发光（Electrogenerated chemiluminescence ECL）通过电化学反应在电极表面产生电活性物质,然后进行电子转移反应,形成激发态物质,返回基态时,释放能量产生光的过程。该技术具有响应速度快、检出限低、电位可控等特点引起人们关注。目前,常见的ECL发光材料主要是量子点、金属纳米簇等。继续寻找ECL效率高,稳定性好的试剂,探究其电化学发光性能是一件有意义的工作,同时通过添加结构简单、成本低、水溶性好的共反应物促进剂来增强ECL信号。本文探究了喹诺酮类物质的ECL性能及分析应用,并添加一些新型的共反应物促进剂,以提供一种简单、高效、低成本的信号放大策略。具体工作分为以下三个部分进行阐述:1、本课题选用萘啶酸（NA）作发光体,以K2S2O8作共反应物,在硼砂-硼酸的缓冲溶液中构建一个电化学发光体系。为了放大其ECL信号,向NA/K2S2O8体系中分别添加了具有吡啶环结构的物质:异烟肼（INH）、异烟酰胺与烟酰胺。并考察了扫描速率、缓冲溶液pH值、物质浓度等因素对ECL强度的影响,着重研究了NA/K2S2O8体系的电化学发光机理及添加异烟肼后的ECL信号增强机理,采用了荧光光谱（FL）、ECL光谱、循环伏安法（CV）及EPR测试等方法。结果表明所添加的异烟肼作为共反应物促进剂,可以高效提高ECL强度。此外,四乙烯五胺（TEPA）对该体系ECL信号具有抑制作用,实现了对TEPA的定量检测,线性范围在10-7M～10-2M之间,其检出限为1.29×10-10M,该方法具有操作快捷、稳定性好、检出限较低等优点。2、探究了在硼砂-硼酸的缓冲溶液中,四种染料分子:酸性蓝AB90、食品蓝、酸性紫49、酸性绿16对沙拉沙星SARA/K2S2O8体系电化学发光信号放大作用。基于FL光谱、CV曲线、ECL响应曲线及EPR测试等分析技术推测了SARA/K2S2O8体系潜在的机制,深入探究其信号放大机理,并对实验条件进行了优化。在最佳条件下发现ECL信号的增强程度与酸性蓝AB90的浓度有关,并表现出较好的线性关系,建立了一种快速检测酸性蓝AB90的分析方法。3、本章节研究了依诺沙星（Enox）与那氟沙星（Nadf）在硼砂-硼酸缓冲溶液中的ECL性能,及其ECL机制。两者结构相似,但ECL强度差距过大,通过密度泛函理论（DFT）计算二者的HOMO-LUMO轨道能级,进而验证了二者ECL信号强弱的关系。在最佳实验条件下,研究了铅离子(Pb2+)对那氟沙星体系的猝灭机理,进而建立了一种Pb2+检测的ECL分析技术,拓宽了该系统在环境检测中的应用。

关键词：电致化学发光喹诺酮类物质共反应物促进剂异烟肼酸性蓝AB90

从趣缘到认同：一项关于芜湖市中央城健步走队伍的质性研究

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从趣缘到认同：一项关于芜湖市中央城健步走队伍的质性研究

作者：李蓉安徽师范大学

学位级别：硕士

改革开放以来,中国的社会经济飞速发展,随着人们在物质生活层面的日益富裕,大众的健康需求与精神生活层面的需求,成为常规普遍的诉求与共识。加之,由于近年来一系列国家层面的全民健身、健康中国、体育强国政策的颁布,大众的健身热情愈... 详细信息

改革开放以来,中国的社会经济飞速发展,随着人们在物质生活层面的日益富裕,大众的健康需求与精神生活层面的需求,成为常规普遍的诉求与共识。加之,由于近年来一系列国家层面的全民健身、健康中国、体育强国政策的颁布,大众的健身热情愈发高涨。健步走作为大众喜闻乐见的体育活动,逐渐在我国各个城市区域流行起来,并吸引着越来越多的群众加入。在现代性为主要特征的社会发展中,传统的人际交流模式、生活规范和价值观正在逐步为新兴的方式和观念所取代。在此背景下,个体的社会生活意义正逐步倾向于个体化,这为身处社会的每个个体带来了一个重要的独立任务,即确定并坚守自身所需的价值,并从各自的日常生活中寻找意义。当代社会个体的实际生活不仅是个人感受的体现,也不仅仅是社会构建的结果,而是源于个人与社会之间互动交流的产物。因此,通过趣缘社群研究视角去探寻人们是如何通过加入自己感兴趣的群体并与他人产生互动从而形成自己的身份认同,已然成为学界关注的现实焦点和本研究的逻辑起点。本文以中央城健步走队为研究对象,采取文献资料法、参与观察、深度访谈等方法进行研究,以趣缘的视角切入,试图探寻这一体育群体为何而走、怎样去走、所走为何?研究得出以下结论:(一)在社会城市化的进程中,趣缘群体被具体化,成为一种身份标识,其背后是健康话语、社会规范和身份认同的共同作用。人们以趣缘群体为媒介加入自己喜爱的体育活动项目,从而满足身体和心理的需求。参与者在队伍内达成一种思想共识,虽然基于不同的动机加入健步走的场域,但是在参与过程中表现出生理和心理相契合的身体状态,试图通过自己的社会关系以及网络功能等去动员或者吸引更多的人群加入到健步走的队伍中。(二)健步走参与者为何而走体现在三个层面:一是转型社会的缩影,体现在社会经济的变革、生活方式的革新以及思想意识的转变。二是沟通交流的媒介,体现在不仅可以同队内人员进行沟通交往还可以和家庭成员进行正向互动。三是促进关系格局的生成,人际关系的匮乏督促人们去寻找沟通交流的途径,而人际情感的填补通过健步走运动的线上和线下活动得到满足。(三)健步走参与者怎样去走体现在三个层面:一是意见领袖者的正确领导为队伍内部营造了良好的氛围。二是自发行动的群众,体现在群众活动的周期性、纪律性和制度性。三是政府组织的介入,加强了队伍的正规化和专业化。(四)健步走参与者所走为何体现在三个层面:一是队伍内部成员之间的人际交往互动和话语空间有利于自我认同的实现。二是队伍内部的情感交往与互动使得群体形成了亲密和谐的轻松氛围,共同的协会组织、队旗、队伍服装等加深了集体认同。三是来自外部人群的观看,他人的羡慕与赞赏此类的积极情感加强了社会认同。

关键词：健步走趣缘群体认同

Mo基复合催化剂的制备及其电催化全解水性能研究

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Mo基复合催化剂的制备及其电催化全解水性能研究

作者：李冉安徽师范大学

学位级别：硕士

氢气作为一种具有高能量密度、清洁性和可再生性等特点的能源载体,既可以用来储存过剩的可再生能源（如风能、潮汐能和太阳能）,又可以通过燃料电池的方式供能,所以被认为是可代替传统化石燃料的新一代能源燃料。目前,传统的制氢方式大... 详细信息

氢气作为一种具有高能量密度、清洁性和可再生性等特点的能源载体,既可以用来储存过剩的可再生能源（如风能、潮汐能和太阳能）,又可以通过燃料电池的方式供能,所以被认为是可代替传统化石燃料的新一代能源燃料。目前,传统的制氢方式大多会对环境造成负担。相比之下,电化学水分解则是一种绿色零碳的制氢方式。然而,由于缓慢的动力学,电解水制氢需要借助有效的电催化剂来降低反应能垒。目前的高效催化剂通常含有贵金属,成本和储量问题限制了其大规模应用。因此,大量的研究开始致力于寻找储量大、价格低的过渡金属催化剂作为贵金属的替代品。基于此,本论文主要基于双过渡金属氧化物来开发具有优异催化活性和长期稳定性的双（多）功能催化剂,通过各组分之间的协同作用,实现调控和优化催化剂的电子结构和中间体的吸附/解吸能,以进一步提高材料的电子传输能力和本征活性,从而增强催化活性。具体研究内容如下:1、利用高温和H2将棒状NiMoO4·xH2O前驱体中部分Ni元素还原成Ni纳米颗粒,得到多孔的Ni-NiMoO4纳米颗粒-纳米棒结构。TEM和BET结果证实了纳米棒中存在多孔结构,提供了丰富的表面积和纳米通道。HRTEM和EPR结果显示了材料中存在大量的缺陷和晶态/非晶界面。XPS结果表明Ni-NiMoO4具有更多种的离子价态,更强的电子调节能力。形态和组成特征共同推动了高性能电催化析氢反应（HER）(碱性淡水中η10、η100和η200值为26/84/113 mV,碱性海水中为27/101/132 mV)和尿素氧化反应（UOR）(碱性淡水和海水中η10,η100和η200值分别为1.321/1.340/1.356和1.329/1.344/1.361 V)。因此,Ni-NiMoO4/NF纳米结构在淡水/海水中表现出极低的整体尿素分解反应（OUS）电池电压1.339/1.361 V@10 mA cm-2,并且在海水中对OUS反应在240小时@100 mA cm-2的测试下仍具有很高的稳定性。更重要的是,为了实现绿色生产方式,本研究还评估了太阳能驱动生产H2。结果表明,在海水中利用太阳光照射太阳能电池板供电可以高速收集到H2气体。2、基于Ni-NiMoO4纳米结构对HER和UOR的高活性,本文继续寻求一种更具有析氧反应（OER）活性的非贵金属催化剂材料。通过简单的先水热后退火的方式在泡沫镍上生长出具有高曲率尖端结构的Co4S3/CoMoO3纳米片,有效助力于HER、OER和全解水反应。形貌表征显示Co4S3/CoMoO3具有明显的三角形尖端结构,能有效富集OH–离子。HRTEM显示了Co4S3/CoMoO3中存在丰富的界面,提供了更多的活性位点及优化中间体的吸附。Co4S3有利于质子的吸附,CoMoO3具有快速且可逆的电子转移特性。两种组分协同作用促进其对HER和OER的催化活性。电化学测试结果表明,在达到大电流密度250 mA cm-2时,Co4S3/CoMoO3纳米结构分别仅需158 mV（HER）和258 mV（OER）的极低过电位。整体水分解测试中,Co4S3/CoMoO3/NF//Co4S3/CoMoO3/NF只需要1.605V@100 mA cm-2,并且具有至少190小时@150 mA cm-2的稳定性。3、通过对泡沫镍进行硒化处理后再原位生长纳米棒得到了一种Co2Mo3O8/Ni3Se2纳米阵列,以促进HER、OER和全水解反应。引入的硒元素直接与泡沫镍反应得到的硒化镍具有合适的d电子构型,提高了材料的电子传输效率和与基底连接的紧密性。XPS表征显示,Co和Mo元素的引入调节了材料表面的电子结构和有利的电子转移。EIS测试也显示了Co2Mo3O8/Ni3Se2出色的电荷转移能力。通过多组分之间的协同作用来提高催化反应的本征活性。结果表明,在碱性电解液中,分别只需101（HER）和259 mV（OER）的过电位即可获得200 mA cm-2的大电流密度。组成的双电极电解槽只需要1.584 V@100 mA cm-2即可实现电解水反应。多步计时电位测试也显示了Co2Mo3O8/Ni3Se2纳米结构在100 mA cm-2大电流密度下测试220小时,仍表现出优异的稳定性。

关键词： Mo基过渡金属复合物析氢反应尿素氧化反应析氧反应全解水

Ruddlesden-Popper型钙钛矿氧化物的结构调控及电催化性能研究

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Ruddlesden-Popper型钙钛矿氧化物的结构调控及电催化性能研究

作者：张宝琴安徽师范大学

学位级别：硕士

日益短缺的能源和持续使用的化石燃料导致环境严重恶化,探索开发有效的清洁能源和储存技术是目前亟需解决的问题。氢气由于具有高能量密度、清洁和可再生的特点,是最理想的绿色能源。电催化水分解制氢被认为是目前最有前景的策略之一。... 详细信息

日益短缺的能源和持续使用的化石燃料导致环境严重恶化,探索开发有效的清洁能源和储存技术是目前亟需解决的问题。氢气由于具有高能量密度、清洁和可再生的特点,是最理想的绿色能源。电催化水分解制氢被认为是目前最有前景的策略之一。它由析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）和析氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）组成。HER涉及两个电子转移,OER是四电子转移过程,在动力学上是不利的。因此,人们一直致力于开发高效、经济的OER催化剂,以降低反应的过电位。钙钛矿氧化物由于具备低成本、结构稳定和可调控的优点,常被用于OER催化剂,且在各类能源技术中表现出巨大的潜力。其中,分子式为An+1B_nO3n+1（n=1,2,3…n）的Ruddlesden-Popper（RP）型钙钛矿氧化物因具有易于调控的层状晶体结构,在电催化领域受到了广泛的关注。然而在室温下大多数RP型钙钛矿氧化物具有表面积小,电导率较差等缺点,导致催化活性并不理想。为了提高RP型钙钛矿氧化物的催化性能,本研究通过元素掺杂策略来优化电子结构以提高析氧活性和稳定性,并探索了结构和性能之间的关系,主要研究内容分为以下三个部分:（1）系统的研究了阴离子掺杂对RP型钙钛矿氧化物Sr La Co O4（SLCO）电子结构和析氧反应性能的影响。采用溶胶-凝胶法合成了掺杂Cl阴离子的RP型钙钛矿氧化物Sr La Co O4-xClx（SLCOClx）作为高效的OER催化剂。其中Cl离子可以调节SLCO的电子结构,有效地提高OER活性。特别是,SLCOC10.15表现出显著增强的OER活性,并且在10 m A·cm-2下过电位仅为370 m V,显著优于SLCO（510 m V）。实验结果和密度泛函理论（DFT）计算证实,由于Cl的掺杂,Co2+/Co3+比例明显增加,产生了更丰富的氧空位(O22-/O-),并且电导率增加,共同促进了OER活性的提高。（2）研究了Ni离子掺杂对RP型钙钛矿氧化物La Sr Fe O4（LSFO）中Fe-O共价性和电催化性能的影响。采用溶胶-凝胶法合成了RP型钙钛矿氧化物LSFO,通过在LSFO的Fe位点进行Ni取代来优化其电催化活性,得到化合物La Sr Fe1-xNixO4（LSFNO-x,x=0.2,0.4和0.5）。其中,LSFNO-0.4样品在电流密度为10 m A·cm-2时,过电位仅为340 m V。此外,它在1.0 M KOH溶液中循环120 h表现出优异稳定性。实验和理论研究表明,Ni阳离子的加入增加了Fe-O共价性,并影响了LSFO形貌和表面电子密度。这种取代方式也导致了电化学活性表面积的增加、改善了电子转移、并优化了氢/水吸收自由能。本研究提出了一种通过控制Fe-O共价键来提高RP型钙钛矿LSFO OER性能的方法。（3）研究了P掺杂对RP型钙钛矿氧化物Sr3Fe Co O7-δ（SFCO）结构和电化学性能的影响。采用溶胶-凝胶法合成了Sr3Fe Co O7-δ（SFCO）RP型钙钛矿氧化物,证明了通过磷（P）掺入对SFCO进行修饰,可以提高析氧反应活性。优化后的SFCO-P5催化剂表现出优异的活性,在10 m A?cm-2下的过电位为277 m V,远低于原始SFCO的412 m V,在1.0 M KOH中Tafel斜率为92.59 m V?dec-1,并且具有优异的稳定性。这是由于电化学活性表面积的提高、电荷转移动力学的加速、电导率的增加以及O22-/O-种类的增加等多种因素的共同作用。

关键词： Ruddlesden-Popper钙钛矿元素掺杂结构调控析氧反应氧空位

基于微球模板构筑三维有序金属微纳结构及其SERS性能研究

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基于微球模板构筑三维有序金属微纳结构及其SERS性能研究

作者：汪海洋安徽师范大学

学位级别：硕士

金属微纳结构在外加光场激发下可极大地增强探针分子的表面增强拉曼散射（SERS）信号,在医疗卫生、污染物防治、生化安全等领域有着广泛的应用。与一维、二维金属微纳结构相比,三维金属微纳结构具有更大的总表面积、更多的纳米间隙、更... 详细信息

金属微纳结构在外加光场激发下可极大地增强探针分子的表面增强拉曼散射（SERS）信号,在医疗卫生、污染物防治、生化安全等领域有着广泛的应用。与一维、二维金属微纳结构相比,三维金属微纳结构具有更大的总表面积、更多的纳米间隙、更高的光利用率,能够形成高密度“热点”,可进一步提高拉曼探测性能。本文基于密排聚苯乙烯（PS）微球模板,结合等离子刻蚀、物理气相沉积、化学反应等方法设计并构建了三种大面积三维有序金属微纳结构并应用于增强拉曼散射。从理论和实验上具体讨论了结构的关键参数对结构局域电场和拉曼增强效应的影响。本论文的工作对进一步解析SERS增强机理,发展大面积、均匀且高灵敏的SERS基底制备方法具有重要的研究意义。本文的研究成果如下:1.基于PS球自组装模板结合等离子刻蚀、膜层控制技术和化学置换反应,设计并制备出大面积“花状”密堆银纳米片三角阵列结构（Ag NSs-TA）。得益于银纳米片的边缘效应和银纳米片间相互耦合增强的局域电场及周期性的三角阵列分布,制备的Ag NSs-TA结构获得了8.5×10～5高拉曼增强因子和相对标准偏差（RSD）小于15%的SERS信号重复性,进一步地将制备的结构用于自来水中低浓度农药检测,获得的检测限优于国家和欧盟标准。2.利用低表面自由能的1H,1H,2H,2H-全氟癸硫醇（PFDT）分子间隔层,结合PS球自组装模板、等离子刻蚀和膜层控制等技术,设计并制备了大面积高密度银纳米颗粒修饰银球帽（Ag NPs/Ag C）阵列结构。基于相邻银纳米颗粒间、银纳米颗粒与银球帽间和相邻银球帽间的多重等离激元耦合效应,制备的Ag NPs/Ag C阵列结构具有高密度“热点”分布,获得了1.46×10～6拉曼增强因子,实现了对多种有机污染物分子超高灵敏的探测和识别。该制备方法不需要高温退火,结构可便利地制备在柔性聚酯（PET）基片上且保持高灵敏的SERS检测能力,进一步提高了SERS基底应用的灵活性。3.基于双层密排PS球自组装模板,利用低表面自由能的PFDT分子间隔层,结合等离子刻蚀、膜层控制和反向剥离技术,设计并制备了三维有序的银纳米颗粒修饰银双碗（Ag NPs/Ag DBs）柔性结构。得益于双碗结构对自由空间光场的高效束缚和银纳米颗粒耦合增强的局域电场,结构表现出了出色的拉曼增强性能和良好的均一性。在最佳结构参数下,Ag NPs/Ag DBs阵列结构对罗丹明6G（R6G）和结晶紫（CV）均实现了10-9M的检测限,获得了1.15×10～6的拉曼增强因子和RSD小于10%的SERS信号重复性。

关键词：等离激元表面增强拉曼散射聚苯乙烯球模板三维金属微纳结构