检索结果-南通市图书馆

作者：刘朗广州大学

学位级别：硕士

磁控微纳机器人,作为微纳制造技术与机器人技术的创新融合,展现了其独特的魅力。它拥有体积小、重量轻、灵活性高和灵敏度强等特点,这使得它能够轻松进入那些人类和宏观机器人无法触及的狭窄空间,执行微细操作,在生物医学、环境修复等... 详细信息

磁控微纳机器人,作为微纳制造技术与机器人技术的创新融合,展现了其独特的魅力。它拥有体积小、重量轻、灵活性高和灵敏度强等特点,这使得它能够轻松进入那些人类和宏观机器人无法触及的狭窄空间,执行微细操作,在生物医学、环境修复等领域均有广泛应用。然而,在探索医疗应用的道路上,大部分研究所使用的微螺旋机器人结构单一,如仿蝌蚪形、螺旋藻状、片状等,导致其载药空间小、运输效率低;此外,传统磁控微机器人的制备还需要溅射磁性薄膜,其加工过程复杂、成本高。因此,针对微机器人结构单一、制备复杂等问题,本文将开展如下研究内容:1、首先设计一种多功能的锥形双螺旋微机器人,在满足载药的条件下具备良好的可控性,可用于药物输送和细小管道疏通等应用。此外,阐明了设计理念,探究其在低雷诺数环境下的磁驱动机理。2、提出了磁性复合光刻胶配制方法,并使用飞秒激光直写仪来打印磁性微机器人。在此过程中,深入探讨了光强与光刻胶之间的作用机制,详细阐述了激光直写技术的原理,并分析了不同光强和扫描速度对加工效果的影响。采用高温分解法成功制备了磁性颗粒,按照磁性颗粒浓度依次递增的方式,配制了不同浓度的混合光刻胶。最后,进行了磁性锥形双螺旋微机器人的制备实验研究,并对加工效果进行了详细分析。3、提出了表面磁性颗粒涂覆方法,并深入研究了颗粒附着的原理及其附着过程。为了全面评估附着效果,系统地表征和分析了不同培养时间下微机器人的颗粒附着情况。结果表明,随着培养时间的延长,颗粒的附着量逐渐增加,且分布变得更加均匀。最后,测量了单个微机器人的磁化值,以评估其磁响应能力。4、利用磁控溅射、磁性混合光刻胶、磁性颗粒涂覆三种方法制备磁性锥形双螺旋微机器人,进行游动性能控制实验研究,构建速度与频率变化的关系。以运动速度、运动稳定为目标,对比分析三种制备方法的优缺点。最后,通过改变微机器人的几何参数(螺距、长度、直径)分析双螺旋结构的游动性能,优化结构参数。

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三联吡啶基超分子的合成及主客体作用和荧光成像的研究

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作者：陈帮塘广州大学

学位级别：硕士

利用非共价作用力构筑超分子的方式已经受到科学界的广泛关注。其中,由于金属配位键具有方向可控性、结合能力强、可逆性和高稳定性等特点,配位驱动的自组装已成为一种构筑超分子的普遍策略。相较于其它配位配体,2,2′:6′,2″-三联吡... 详细信息

利用非共价作用力构筑超分子的方式已经受到科学界的广泛关注。其中,由于金属配位键具有方向可控性、结合能力强、可逆性和高稳定性等特点,配位驱动的自组装已成为一种构筑超分子的普遍策略。相较于其它配位配体,2,2′:6′,2″-三联吡啶不仅具有丰富的配位位点,而且对各种过渡以及稀土金属离子普遍具有较高的结合亲和力,这些优势使其在配位驱动的超分子体系中扮演了重要的角色。随着三联吡啶基配位超分子体系的不断发展,科学研究者的注意力也已经从研究组装体结构-性质的相关性转移到探索具有特定功能的离散超分子材料上,这也是超分子化学繁荣兴盛的必由之路。但是,如何制备结构多样、功能丰富和应用广泛的超分子仍然是一个挑战。在这种背景下,本文构建了三种超分子结构,主要内容如下:（1）除草剂百草枯是威胁生态系统和人类健康的主要水污染物。因此,寻求对百草枯具有较高的结合亲和力的材料极为重要。在第二章内容中,我们设计、合成了一个基于杯芳烃的巨大双臂纳米金属笼S1,它以8个杯[3]芳烃为连接顶点,24个2+-tpy>作为连接臂;金属笼S1的直径为5.0 nm,具有良好的发光性能。采用百草枯研究了金属笼S1的主客体化学,1H NMR显示,金属笼S1和百草枯的质子信号峰都发生了不同程度的高场移动现象,表明金属笼S1的杯[3]芳烃能够识别客体百草枯,并和百草枯相互作用形成络合物;紫外可见吸收光谱显示,金属笼S1络合百草枯的能力极强,0.12 eq的金属笼S1即可完全络合1.0 eq的百草枯。（2）在第三章中,我们构建了两个巨大的空心环状超分子六边形H1和H2。超分子H1和H2展示了独特的内外六边形结构,通过2+-tpy>配位键连接固定,从而增加了自身稳定性和高密集的金属中心。L1和L2形成的金属聚合物按比例混合加热后可以重新生成H1,表明H1的热力学稳定性更高。H2的边长为6.8 nm,是迄今为止报道的最大的六边形之一。1D和2D NMR、TEM、ESI-MS和TWIM-MS实验为组装六边形的组成和结构提供了确凿的证据。这项工作证明了通过精确控制其大小和形状来构建巨型超分子结构的可行性,为设计和合成复杂的超分子和非生物材料开辟了新的可能性。（3）在第四章中,我们制备了多核异质金属Sierpiński三角形超分子ST-1和ST-2。相较于二联吡啶锇（II）配体L1,这些三角形都产生了更大的Stokes位移（红移）,表现为近红外荧光发射现象,荧光发射范围为700-1010 nm。ST-2被成功应用于MDA-231细胞的近红外荧光成像探针。此外,ST-2具有较高的光催化生成ROS的能力,光照中产生的ROS可以对多种肿瘤细胞产生明显的光诱导杀伤作用,是光动力治疗（PDT）中光敏剂（Ps）优秀的候选材料之一。通过1D和2D NMR、ESI-MS和TWIM-MS等实验验证了三角形超分子的结构和纯度。使用TEM研究了三角形ST-1和ST-2的形貌和尺寸。这项工作证明了自组装聚合光敏基团协同增强荧光发射的可行性,为构建具有成像诊断和光动力治疗双重功能的癌症治疗材料提供了新的思路。

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Stutzerimonas stutzeri PRE-2的N2O还原和呼吸过程

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作者：周嘉贤广州大学

学位级别：硕士

一氧化二氮（N2O）是全球第三大温室效应气体,也是造成臭氧层破环的主要物质。但近一个世纪以来,大气中N2O浓度因人类活动而稳步上升。在氮生物地球化学循环中,由nos Z基因编码的N2O还原酶将N2O还原为N2,是迄今已知的N2O去除的唯一生物... 详细信息

一氧化二氮（N2O）是全球第三大温室效应气体,也是造成臭氧层破环的主要物质。但近一个世纪以来,大气中N2O浓度因人类活动而稳步上升。在氮生物地球化学循环中,由nos Z基因编码的N2O还原酶将N2O还原为N2,是迄今已知的N2O去除的唯一生物途径。具有nos Z基因的N2O还原微生物在环境中广泛存在,它们对于控制大气中N2O浓度至关重要。但目前对于N2O还原微生物的认识还非常有限,特别是对N2O还原菌的N2O还原机制还缺乏认知。本论文成功从珠江口沉积物中分离出一珠具有N2O还原能力的反硝化细菌PRE-2,进一步分析了菌株PRE-2的N2O还原能力和特性;其次,结合基因组测序结果,对菌株PRE-2的N2O还原机制进行了探究;最后,通过设置单因素影响实验,探究了不同环境因素对菌株PRE-2的N2O还原影响。本论文取得的主要结论如下:（1）利用微生物分离纯化技术从珠江口沉积物中分离出一珠具有N2O还原能力细菌,并对此菌株进行了种属鉴定。16S r RNA基因测序结果表明,该菌株与数据库中Stutzerimonas stutzeri strain APB-6（MH667647.1）的相似度最高,达到99.93%,初步确认该菌株为施氏假单胞菌（Stutzerimonas stutzeri）,并命名为Stutzerimonas stutzeri PRE-2。该菌株的菌落颜色呈现乳白色,形状为圆形,周围有明显晕环,圆形边缘整齐且较为湿润。通过透射电子显微镜观察,发现该菌株呈现线性多细胞排列,菌体呈杆状,有单端鞭毛。通过功能基因注释分析发现,菌株PRE-2参与生长代谢的基因丰度最高,具有较强的生长代谢和细胞增殖能力,并且仅能利用与葡萄糖相似的单糖,而不能利用多糖。基因组注释到菌株含有反硝化和异化硝酸盐还原两条完整的氮代谢通路,说明该菌株具有完全反硝化能力。（2）通过生理生化实验和基因组的综合分析,表明菌株PRE-2能够以N2O作为电子受体呼吸获得生长代谢所需要的能量。在以N2O为唯一电子供体的培养中,发现PRE-2具有良好的N2O还原能力,且在N2O还原过程中伴随着菌体生长量的增加。大多数电子供体均能支持菌株PRE-2的N2O还原,其中乙酸钠、乳酸钠和琥珀酸钠作为电子供体支持N2O还原的效果较好。在乙酸钠为电子供体,培养温度为30℃的缺氧条件下,菌株PRE-2的N2O还原速率为17.93±0.43μmol·h-1,菌体OD600增长量为0.054±0.013。同时,电子供体和电子受体之间存在紧密的偶联关系。在乙酸钠和乳酸钠作为电子供体时,菌株PRE-2的生物利用效率分别为32.25%和31.17%。通过构建进化树,发现该菌株的nos基因簇（nos Z,nos R,nos D,nos F,nos L,nos Y）与nos Z-Ⅰ型菌株类似,因此该菌株属于典型的nos Z-Ⅰ型N2O还原菌。在菌株PRE-2的N2O还原过程中,通过还原电子供体产生的电子在电子传递链的传递,驱动ATP合成,为菌株生长提供能量。（3）单因素实验结果表明,多种因素影响菌株PRE-2的N2O过程。在20℃至40℃范围内,温度升高能够促进PRE-2的N2O还原和生长。酸性条件（p H=5-6）不利于PRE-2的生长,且强烈抑制N2O的还原;而在碱性条件（p H=8-9）,菌株PRE-2的N2O还原能力和生长速度都有显著增强。在有氧条件下,虽然菌体的生长更快,但N2O还原会受到严重的抑制。在添加NO3-条件下,菌株PRE-2的N2O还原能力有所下降,但促进了菌株的生长;添加NH4+则对菌株PRE-2的N2O还原和菌体生长没有显著影响。重金属离子Cu2+和Ag+对菌株PRE-2的N2O还原都起到抑制作用,且Ag+比Cu2+有更强的抑制能力。综上所述,拥有nos Z-Ⅰ型N2O还原酶的典型反硝化细菌Stutzerimonas stutzeri PRE-2具有较强的N2O还原能力,并且能利用N2O进行呼吸和生长。由于反硝化途径的高度模块化特征,nos Z-Ⅰ型N2O还原菌不仅可以消耗自身产生的N2O,还可以在合适的条件下消耗非反硝化生物或非生物途径产生的外部N2O,有效减少环境N2O的释放。本论文对菌株PRE-2的N2O呼吸作用过程和机制的分析,深化了对nos Z-Ⅰ型N2O还原菌的生态功能的认识,为进一步利用微生物控制N2O的排放提供了一定的理论基础。

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铁碳复合材料耦合微曝气协同增效厌氧消化与污泥过滤性能研究

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作者：王郑伟广州大学

学位级别：硕士

向厌氧消化(AD)反应器投加铁碳复合材料或通入微量氧(即微曝气)具有提高产甲烷效果和厌氧污泥混合液过滤性能的双重潜力。本论文基于模拟废水和实际养猪废水的多批次批式对照试验,重点研究铁碳复合材料和微曝气单独及组合应用对AD产甲... 详细信息

向厌氧消化(AD)反应器投加铁碳复合材料或通入微量氧(即微曝气)具有提高产甲烷效果和厌氧污泥混合液过滤性能的双重潜力。本论文基于模拟废水和实际养猪废水的多批次批式对照试验,重点研究铁碳复合材料和微曝气单独及组合应用对AD产甲烷和污泥混合液过滤性能的影响效果及机制,获得主要研究结论如下:(1)基于水热沉积法和共沉淀法,在碳毡(CF)上原位生长氧化铁(ITO)和零价铁(ZVI),从而制备铁碳复合材料(CF@ITO和CF@ZVI)并应用于AD。通过添加不同铁碳复合材料的批次模拟废水AD试验,确定CF@ITO和CF@ZVI的最佳制备条件分别为标准2倍浓度+120℃和标准1倍浓度。优化制备的CF@ITO和CF@ZVI甲烷产量分别比对照组提高了47.73%和34.98%,循环伏安法测试结果显示CF@ITO和CF@ZVI的双电层电容比CF高10倍左右,表明复合材料的电容特性增强。两种复合材料均可通过富集电化学活性微生物和刺激蛋白质类物质的分泌来提高铁的生物利用度和污泥电导率,从而增强微生物的电子转移最终提高产甲烷效率。基于宏基因组学测序分析,两种复合材料刺激了能量产生和转化、碳和甲烷代谢以及多糖裂解酶活性相关功能基因的高度表达。CF@ITO和CF@ZVI的污泥中铁还原菌丰度提高并伴随着碳水化合物代谢活性增强,而CF@ITO和CF@ZVI表面生物膜中,能够进行直接种间电子传递(DIET)的产甲烷菌显著富集,表明复合材料介导了DIET。参与种间氢转移(IHT)产甲烷的Methanobacterium和Methanocorpusculum仅在CF@ZVI表面生物膜中显著富集,表明CF@ZVI同时增强DIET和IHT。(2)采用选择性透氧无泡曝气中空纤维膜进行微曝气(控制氧化还原电位-150～-100 m V),以不溶性淀粉和可溶性蛋白胨为碳源分别依序开展批式AD试验(无微曝气→有微曝气→无微曝气),结果表明,微曝气显著促进了溶/水解酸化效果,提高了化学需氧量(COD)去除率和甲烷产量。AD试验结束后的厌氧污泥混合液微滤膜临界通量测试显示微曝气提高了临界通量,污泥混合液中易/难沉降悬浮固体成分测试表明微曝气改善了其沉降性能,进一步的粒度分析指示了微曝气诱导形成的大粒径污泥絮体是其沉降过滤性能改善的内在机制。宏基因组学和生物信息学分析显示,微曝气显著富集了编码特异性酶(淀粉酶、蛋白酶等)的功能基因以及参与水解/酸化过程的功能微生物(Desulfocurvus,Sporosarcina,Firmicutes,Clostridiaceae等)。此外,微曝气条件下参与甲烷代谢的基因呈增加趋势,表明微曝气对产甲烷过程未产生明显的负面影响,而糖酵解和氨基酸代谢相关的基因增加可能源于微曝气促进了兼性菌对底物的高效利用。(3)通过多批次的对照实验,考察铁碳复合材料和微曝气在实际养猪废水AD处理中的应用潜力。CF@ITO和微曝气组合应用显著提高了有机物溶/水解、VFAs利用和甲烷合成,从而提高了COD去除和甲烷转化效果,与上述单独应用时显示出的互补强化潜力相同,即CF@ITO+微曝气具有对AD全过程强化的潜力。污泥混合液的过滤试验显示,CF@ITO+微曝气在同样的操作条件下获得了更高的膜通量和更低的修正污染指数,尽管CF@ITO单独应用也显著改善了混合液过滤性能但相对CF@ITO+微曝气仍表现出明显的滞后。与上述结果一致,大粒径污泥絮体的形成是污泥混合液过滤性改善的主要原因,CF@ITO+微曝气效果相比于单独使用对污泥聚集效应更好。甲烷产量的提高主要来源于产甲烷菌的富集,在CF@ITO和CF@ITO+微曝气中主要的产甲烷菌Methanosarcina、Methanoculleus、Methanocorpusculum被大量富集,这与上述铁碳复合材料强化DIET的相关结论吻合,而CF@ITO+微曝气还富集了一些参与VFAs氧化、有机污染物去除的微生物(Dysgonomonadaceae、Lentimicrobium等),这可能驱动了对养猪废水中可生化性物质的高效利用,从而导致快速的有机物消耗而在结束阶段系统中相关代谢活性的削弱。

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非铅钙钛矿材料的光电特性研究

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作者：周超广州大学

学位级别：硕士

卤化物钙钛矿是新一代低成本半导体材料,具有高载流子迁移率、长载流子寿命、低陷阱密度以及高吸收系数等优异性能,是制备X射线探测器的理想材料之一。然而,在主流的铅基钙钛矿中,有毒的金属铅会对人体和生物系统造成严重威胁。因此,寻... 详细信息

卤化物钙钛矿是新一代低成本半导体材料,具有高载流子迁移率、长载流子寿命、低陷阱密度以及高吸收系数等优异性能,是制备X射线探测器的理想材料之一。然而,在主流的铅基钙钛矿中,有毒的金属铅会对人体和生物系统造成严重威胁。因此,寻找适用于X射线检测应用的无铅钙钛矿变得至关重要。此外,卤化物钙钛矿中普遍存在的离子迁移问题会导致X射线探测器暗电流偏高、光电响应滞后、器件性能不稳定,是限制X射线探测器性能和引起器件退化的主要原因。因此,本论文以具有传统3D结构的无铅钙钛矿Cs2Ag Bi Br6为研究对象,从晶体生长和后处理工艺出发优化晶体质量,探索多种异质结构,以降低离子电导率,提高X射线探测器的灵敏度和稳定性。在晶体质量优化方面,本论文采用改良的控温结晶法生长出尺寸为5×5×2 mm2的高质量Cs2Ag Bi Br6单晶。研究发现,通过热退火方式释放单晶内部应力,可以降低单晶体缺陷密度和提高晶体结构的有序度,从而可以减少载流子的非辐射复合。研究结果表明,晶体质量的优化可以有效提高载流子寿命,降低离子缺陷迁移引起电导率。在无修饰的情况下,Cs2Ag Bi Br6单晶X射线探测器在50 V的电压下获得了4017.31μC Gyair-1 cm-2的高灵敏度。在单晶的异质层结构方面,添加p型传输层和n型传输层的非对称结构器件,暗电流和灵敏度略微下降。此外,研究还发现,在单晶表面涂覆苯乙基碘化胺（PEAI）和苯乙基溴化胺（PEABr）后,X射线探测器的稳定性得到显著改善,但灵敏度下降了1-2个数量级。因此,虽然传输层的引入和单晶的表面处理钝化了卤化物空位缺陷,但同时也引入了阻挡电子或空穴注入的势垒,导致器件灵敏度下降。在多晶晶片的异质层结构方面,本论文使用机械烧结法成功制备了二维碘化铋（Bi I3）材料和Cs2Ag Bi Br6的分层多晶晶片。在此基础上,研究了压力诱导二维Bi I3的取向变化,以及这种特殊取向对电学性能的影响。研究发现,压力诱导构建的Cs2Ag Bi Br6/Bi I3垂直异质结构,可以使晶片的电阻率增至1.20×10～9Ωcm。在导致电阻率增大的因素中,离子电导率减少了95.8%,电子电导率减少了50.8%,导致总电导率中电子电导占据主导地位。得益于合适的无机层间势垒和优秀的热稳定性,Cs2Ag Bi Br6/Bi I3分层异质晶片表现出低的暗电流、稳定的基线漂移和良好的工作稳定性。此外,研究还发现,异质界面处的内建电场以及Bi I3的X射线响应有助于光生载流子的有效收集,从而使Cs2Ag Bi Br6/Bi I3分层异质晶片器件的灵敏度得到提升(125.39μC Gyair-1 cm-2)。这一研究结果表明,通过构建无机2D/3D异质结构,不仅可以解决电流漂移和稳定性差的问题,还能在探测性能上实现高灵敏度和低检测限。本工作可为下一代商用大面积X射线探测器研发提供新思路和实验依据,具有重要指导意义。

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心形流管无阀压电泵的结构设计与实验研究

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作者：王嘉龙广州大学

学位级别：硕士

压电泵是一种利用压电效应实现流体输送的设备,通过施加交变电场使压电晶体产生压电效应,从而产生与电场频率同步的机械振动,推动流体产生泵送效应。压电泵无需机械运动部件,适用于要求低噪音的领域,如微流体控制、医疗设备、实验室仪... 详细信息

压电泵是一种利用压电效应实现流体输送的设备,通过施加交变电场使压电晶体产生压电效应,从而产生与电场频率同步的机械振动,推动流体产生泵送效应。压电泵无需机械运动部件,适用于要求低噪音的领域,如微流体控制、医疗设备、实验室仪器、微型水泵、冷却系统等。由于其小巧、高效、无污染等特点,也常被应用于便携设备、生物医学等需要微型流体输送的领域,为人们的生活带来了便利。压电泵作为一种功能器械,实用性能一直是其广泛应用和推广的基础。各领域中发挥作用的压电泵一方面内接阀门增加了体积大小和结构复杂性,另一方面压缩了体积导致流速难以提升,基本上无法同时满足高输出流量、高输出压力和小尺寸的要求。因此,设计出一种高度集成、泵送效率可观,同时具有实用性功能的无阀压电泵,对推动微纳流体力学的发展具有重大意义。本研究设计了一种由一对同一水平面放置且竖直方向错开一定间隔的心形流管组成的无阀压电泵。该无阀压电泵的心形流管结构能够有效抑制回流,在保证泵送效率的同时,又因为其对称的双弯管道的结构设计,提高了流道与外界的接触面积,在液体混合和散热系统的应用上有着不小的潜力,为应用于该领域的无阀压电泵的设计提供了一定的参考。结合结构设计、理论分析、仿真分析、实验验证和结构优化共五个维度对心形流管无阀压电泵展开研究,具体内容如下:(1)基于动量定理以及流固碰撞的能量耗散理论,提出了一种具有对称双弯管道的心形流管,并将其整合到无阀压电泵中;分析了不同类型压电材料的优缺点,结合压电泵的应用场合,选择具有较高的耐热性和机械强的锆钛酸铅压电陶瓷作为本研究驱动源的主材料;根据管道流体能量损失公式,推算出了流管内压强损失以及流阻系数的表达式。(2)介绍了压电材料的压电效应和逆压电效应的的制动原理,进一步说明心形流管无阀压电泵的工作原理;对压电振子进行网格划分,通过有限元软件模拟了压电振子工作时的振动模态,选取一阶振动作为压电泵的驱动模式;对心形流管进行网格建模,基于湍流动能输运方程和湍流耗散率输运方程模拟流管内流场,得到流管正反向流动时的速度流线、速度云图及压力云图,验证心形流管的正反向流阻差异,证明心形流管无阀压电泵具有泵效应。(3)介绍了压电泵的制作工艺与流程,制作了心形流管无阀压电泵样泵。利用激光多普勒测振仪对工作状态下的压电振子进行振幅测试,验证了振子频率与振动模态对应的关系;搭建了压电泵输出特性实验系统,测试了在相同驱动频率和电压下心形流管无阀压电泵的泵送流量曲线,得出压电振子振幅与输出压强、输出流量之间的相关关系。(4)分析了心形流管参数对于流阻系数的影响,并据此改变心形流管中合流弯管与分流弯管的曲率半径,设计了5组不同参数的心形流管;通过仿真获得不同心形流管的正反向流阻系数差,并通过压电振子振幅测试、输出特性测试完成对五组压电泵的泵送流量性能分析,利用控制变量法得出最佳设计参数的压电泵。

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钼-锡量子点自净化体系构建及驱动污染物去除协同银回收效能

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作者：杨东旋广州大学

学位级别：硕士

水环境中难降解有机污染物（ROCs）和重金属（HMs）是自然生态环境和人类健康的两大威胁。由于ROCs的结构稳定和HMs对微生物的毒害作用,污水处理厂普遍使用的生化处理工艺难以将其从水中有效去除。高级氧化工艺（AOPs）被认为是能够较... 详细信息

水环境中难降解有机污染物（ROCs）和重金属（HMs）是自然生态环境和人类健康的两大威胁。由于ROCs的结构稳定和HMs对微生物的毒害作用,污水处理厂普遍使用的生化处理工艺难以将其从水中有效去除。高级氧化工艺（AOPs）被认为是能够较好去除ROCs的技术之一,但需要依赖活性氧物种（ROS）的产生来降解ROCs。然而,ROS的产生往往需要电能、光能和氧化剂等在催化反应中的施加,大多数是以高度能源与资源密集型的方式进行,导致碳足迹产生甚至带来高昂的维护和运行成本。针对上述两类污染高效控制和能耗问题的解决,本文通过利用金属Mo物种掺杂Sn S2开发出表面电子极化分布的双反应中心（DRCs）量子点催化剂,从而构建无需额外能量或氧化剂投加的自然条件下同步去除水中ROCs和HMs的自净化体系,实现低能耗去除的自净化/高值化过程,具体内容和结果如下:（1）采用原位共沉淀和水热的方式制备和优化其结构,形成金属Mo晶格掺杂取代Sn S2的量子点催化剂（MSS QDs）,成功构建出表面电子极化分布的DRCs。通过一系列表征技术和理论计算揭示了形成的掺杂结构,发现Mo对于Sn S2量子点的晶格取代导致具有贫富电子微区的非平衡表面形成,有利于水中共存环境因子的活化。（2）基于制备的MSS QDs,构建出无外能辅助下的自净化体系,通过驱动对污染物电子利用和水中溶解氧（DO）的活化,抗生素环丙沙星（CIP）在15 min内被完全去除,其反应动力学常数比大部分类芬顿催化体系快至2-15倍,并且不受水中p H、盐分和天然有机物的干扰。基于MSS QDs的固定床连续流反应器运行超过10000 min,CIP去除率持续保持在85%以上,表现出色的自净化性能。机理研究发现,MSS QDs贫富电子微区非平衡表面驱动污染物在缺电子中心的供电子效应使其裂解,同时水中DO在富电子中心获取电子而被活化生成ROS,加快了污染物高效低耗的自净化去除过程。（3）基于构建的MSS QDs自净化体系,通过界面过程以Ag+代替水中DO作为电子受体,发现不仅可以完成污染物的自净化过程,而且能将废水中Ag+还原回收形成白银资源。通过反应残留物回收和XPS等手段证实了Ag0的形成,污染物的存在极大的提高Ag回收。机理研究发现,基于污染物担任电子供体的角色,使得Ag+在富电子中心处Mo位点得到电子还原生成Ag0的银回收过程。此外,对MSS QDs自净化体系从应用角度进行成本效益分析,其水处理运行成本仅需0.08元每吨,且通过Ag回收获得正向收益可达448.5元每吨。本研究相比于传统的水处理技术进一步降低水处理中的能耗,实现污染物（ROCs和HMs）自净化和高值化的高效净水过程。响应联合国可持续发展目标,为开创新型的低能耗水处理技术提供更多的思路。

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非负载型钴基催化剂催化糠醛加氢制备戊二醇研究

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作者：梁永佳广州大学

学位级别：硕士

由于化石能源大量使用导致日益严重的全球温室效应和环境污染问题,生物质资源作为一种替代化石燃料的可持续性绿色资源近年来备受关注。糠醛是一种来源广泛且具有活泼化学性质官能团的生物质平台化合物,经由催化加氢可以制备具有高附加... 详细信息

由于化石能源大量使用导致日益严重的全球温室效应和环境污染问题,生物质资源作为一种替代化石燃料的可持续性绿色资源近年来备受关注。糠醛是一种来源广泛且具有活泼化学性质官能团的生物质平台化合物,经由催化加氢可以制备具有高附加值的化学品,其中包括聚酯原料戊二醇。近年来糠醛及其衍生物制备戊二醇的相关研究多集中于贵金属催化剂,且一般由糠醛的下游产品糠醇和四氢糠醇作为反应物,对于糠醛直接一步转化为戊二醇的研究较少,另外由于糠醛直接加氢反应涉及醛基加氢和呋喃环开环,较为复杂。因此,研究开发高效、低成本的非贵金属催化剂用于催化糠醛一步加氢制备戊二醇具有重要的理论研究意义和应用前景。基于以上考虑,本文开展了钴基催化剂催化糠醛加氢制备戊二醇研究,主要工作概括如下。（1）采用共沉淀法制备了一系列不同稀土金属助剂掺杂（Y、Pr、La和Ce）的非负载型钴基金属催化剂,研究了不同稀土金属对于Co基催化剂的改性作用以及不同金属配比对于催化剂结构和性能的影响,筛选出具有最高催化活性的非负载型Co-Y催化剂。催化剂的测试结果表明,Co/Y金属配比为3.5/0.5时具有最高催化活性,在温度为150 ~oC、氢气压力为4 MPa、反应时间为5 h、异丙醇作为溶剂的反应条件下,糠醛的转化率为100%,产物1,2-戊二醇的选择性为8.61%,1,5-戊二醇的选择性为53.78%。经过五次循环实验测试催化剂稳定性,其反应活性缓慢下降,表明该催化剂的稳定性仍需改进。经过X射线衍射、X射线光电子能谱、H2-程序升温还原以及原位漫反射傅立叶红外变换光谱等表征实验,我们发现稀土金属Y的掺杂会导致催化剂表面生成更多具有氧空穴位的CoOx,这是实现戊二醇高选择性的关键,同时稀土金属Y还提供了适量的碱性位点,这有利于糠醛分子的吸附,提高加氢效率。（2）采用共沉淀法制备了系列Cu-Co-La三组分催化剂,通过调控金属配比,发现当Cu/Co/La=1/3/1时,非负载型Cu1Co3La1-R催化剂在催化糠醛加氢制备戊二醇时表现出最高的催化活性。在160 ~oC、反应压力为4 MPa、反应时间为9 h、以异丙醇作为溶剂时,糠醛的产率为100%,1,2-戊二醇产率为21.7%,1,5-戊二醇产率为50.1%。经过五次循环实验测试后,催化剂在第五次反应时戊二醇产率降低了10%。通过X射线衍射分析、X射线光电子能谱、电感耦合等离子体发射光谱以及CO2程序升温吸脱附实验等表针手段发现,富集于催化剂表面的La氧化物提供了大量碱性位点,这有利于糠醛分子的吸附,同时掺杂Cu与Co之间存在强烈的金属相互作用,促进了Co3O4还原为具有加氢活性的CoOx,Cu0和CoOx是催化糠醛生成戊二醇的活性位点。

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纳米改性环氧粉末涂料的制备及其长效耐蚀抗菌性研究

引用

作者：胡尚宇广州大学

学位级别：硕士

当今世界,人们对公共卫生环境的要求越来越高,尤其是医疗和食品行业。为了避免与细菌污染表面有关的问题,抗菌涂层（AMCs）已经成为当前广泛和快速发展的研究领域。最近几年,粉末涂料凭借其绿色,无挥发,利用率高,成本低,生理毒害性低的... 详细信息

当今世界,人们对公共卫生环境的要求越来越高,尤其是医疗和食品行业。为了避免与细菌污染表面有关的问题,抗菌涂层（AMCs）已经成为当前广泛和快速发展的研究领域。最近几年,粉末涂料凭借其绿色,无挥发,利用率高,成本低,生理毒害性低的优点,逐渐开始取代传统液态涂料。其中环氧粉末涂料,具有出色的机械和化学性能。它们具有较高粘结强度、硬度和耐磨损性,能够有效地保护金属表面免受外界环境的侵蚀。因此,环氧粉末涂料被广泛用于防腐保护。无机纳米颗粒作为一种改性剂,可以改善环氧涂料的耐腐蚀性、力学性能和抗菌性能等,有助于提高涂层或材料的整体性能。纳米氧化锌（Zn O）等无机纳米颗粒可以通过与细菌表面直接相互作用或是产生活性氧物种（ROS）,破坏细胞膜的功能导致细菌死亡,且环境安全性高、价格相对低廉,因此无机纳米颗粒不仅可以增强粉末涂层的物理性能和耐腐蚀性能,同时可以赋予涂层良好的抗菌性能。在日常生活中,饮用水输水管道长期处于潮湿黑暗环境中,且对抗微生物污染要求较高,因此开发一种长期耐腐蚀、抗菌性能优异的粉末涂料具有重要意义。在本研究中,我们开发了一种用纳米氧化锌颗粒对环氧粉末涂料进行改性的策略。首先,为更好地考察纳米氧化锌对环氧粉末涂层性能的影响,将其加入透明环氧粉末涂料（不含颜填料）中进行改性（涂层记为HY-Z）。其抗菌实验结果表明,改性后的环氧粉末涂料的抗菌性能有了很大提高,尤其是含5%纳米Zn O的涂层对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抗菌率分别达到99.99%和99.92%。同时,将该方法引入实际生产配方中（添加颜填料）,发现经纳米氧化锌改性的环氧粉末涂层（HY-Z03F）依然保持其优异的抗菌性能,这对其实际生产应用具有重要意义。其次,通过测试纳米氧化锌粉末悬浮液在黑暗环境中放置24小时和在紫外光下放置24小时的紫外吸收光谱可以发现,紫外照射24h的样品的紫外吸收光谱在400 nm附近有一个·O 2-峰,而黑暗环境中样品中也有一个较小的·O 2-峰,这意味着即使在没有紫外线照射的输水管道内壁黑暗环境中,纳米氧化锌仍然可以通过产生ROS来灭菌,使涂层具有良好的抗菌效果。更重要的是,改性后的涂层不仅具有优异的抗冲击、抗弯曲等物理性能,还具有卓越的耐盐水腐蚀和耐盐雾腐蚀能力,在5000小时的盐水腐蚀实验后依然保持非常高的防护能力(低频阻抗大于1010Ω·cm2)。而进一步的抗菌试验表明,该粉末涂料在长期腐蚀实验后仍能保持良好的抗菌性能。

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基于水凝胶全固态钾离子选择性电极及可穿戴汗液传感

引用

作者：刘思怡广州大学

学位级别：硕士

可穿戴电位离子传感器是一种基于经典离子载体的分析设备。它集成了新材料和电子电路,能实时监测体内离子浓度,从而满足了人们日益增长的健康监测需求。全固态离子选择性电极的开发为可穿戴传感器开辟了新路径,它不仅消除了离子通量造... 详细信息

可穿戴电位离子传感器是一种基于经典离子载体的分析设备。它集成了新材料和电子电路,能实时监测体内离子浓度,从而满足了人们日益增长的健康监测需求。全固态离子选择性电极的开发为可穿戴传感器开辟了新路径,它不仅消除了离子通量造成的影响,还提高了电极的寿命和耐用性,同时使电极的微型化变得更加容易。然而,这类电极也存在一些显著的缺点,如水层效应的影响、高昂的售价以及生物相容性不佳等问题,这些因素制约了电极在可穿戴汗液离子传感领域中的广泛应用。因此,本研究旨在基于水凝胶材料构建具有生物相容性的K+传感器,并进一步探索其在柔性可穿戴汗液离子传感领域的应用,具体研究内容如下:1.基于离子选择性膜（ISM）的固态离子选择性电极（SC-ISES）是用于电解质分析的可穿戴汗液传感器的主要装置。尽管可穿戴汗液传感器具有诸多优势,但ISM需要直接与皮肤接触,特别是ISM中的离子载体,如缬氨霉素（K+离子载体）,其生物毒性成为了一个亟待解决的问题。因此,我们提出了在ISM上涂覆氧化石墨烯-聚乙烯醇（GO-PVA）水凝胶以制造基于水凝胶的SC-ISES。GO片和PVA链之间的氢键相互作用可形成交联网络增强机械强度。综合电化学测试表明,与未涂覆的K+-SC-ISEs相比,涂覆水凝胶的K+-SC-ISEs保持了高灵敏度、高选择性和抗干扰能力。更重要的是,结合固态参比电极制作的K+传感器,可实现对汗液K+的实时监测。这项工作强调了水凝胶涂层在构建具备生物相容性的可穿戴汗液离子传感器具有巨大潜力。2.目前,SC-ISEs主要由基底、固接层（SC）和ISM层组成。ISM中的离子载体成分的泄漏不仅会缩短传感器的使用寿命,还会损害人体皮肤。因此,在本章中我们提出了一种基于普鲁士蓝-聚（3,4-乙烯二氧噻吩）-聚苯乙烯磺酸-聚乙烯醇(K1.3Fe[Fe（CN）6]-PEDOT:PSS-PVA)水凝胶的无ISM的K+-SC-ISEs。K1.3Fe[Fe（CN）6]（KFFCN）不仅能够在晶体中储存离子,而且Fe金属中心的氧化还原能力能够发生电子转移,可实现离子浓度信号与电子信号之间的转换。综合电化学测试表明,基于KFFCN-PEDOT:PSS-PVA水凝胶所构建的无ISM的K+-SC-ISEs展现了与传统K+-SC-ISEs相媲美的灵敏度和抗干扰性。值得注意的是,柔性水凝胶电极在不同的弯曲状态下分析性能基本一致;而且将其与固态参比电极相结合,可实现对汗液中K+的实时监测。这项工作首次提出了基于水凝胶的无ISM的概念,并强调开发其对可穿戴汗液离子传感领域具有重要意义。3.在上一个工作中我们基于K1.3Fe[Fe（CN）6]-PEDOT:PSS-PVA水凝胶构建了无ISM的K+-SC-ISEs,但其在选择性方面表现不佳。因此,本章我们提出了基于普鲁士蓝-聚（3,4-乙烯二氧噻吩）-聚苯乙烯磺酸-聚乙烯醇(K2Fe[Fe（CN）6]-PEDOT:PSS-PVA)水凝胶的K+-SC-ISEs。此外,K2Fe[Fe（CN）6]（KFe HCF）也是一种可将离子浓度信号和电子信号进行转换的双功能传感材料。综合电化学测试表明,与传统的K+-SC-ISEs相比,基于KFe HCF-PEDOT:PSS-PVA水凝胶的K+-SC-ISEs保持了良好的灵敏度和抗干扰能力;同时所制备的柔性电极也具有一定的柔韧性和灵敏度,并且可成功应用于人体汗液K+的实时监测。未来,随着传感器技术的不断发展,传感器的灵活性、舒适性将会得到进一步提升,为其在可穿戴传感领域的应用奠定了坚实的基础。

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