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In-depth understanding of transport behavior of sulfided nano zerovalent iron/reduced graphene oxide@guar gum slurry: stability and mobility

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Journal of Environmental sciences 2024年第10期144卷 1-14页

作者： Yuheng Ma Wenhui You Zijiang Yang Zhongyu Ren Qi Jing Faculty of Architecture Civil and Transportation EngineeringBeijing University of TechnologyBeijing 100124China

Nanoscale zero-valent iron(nzvi),which has the advantages of small particle size,large specific surface area,and high reactivity,is often injected into contaminated aquifers in the form of ***,the prone to passivation and agglomeration as well as poor stability andmobility of nzvi limit the further application of this technology in ***,sulfided nzvi loaded on reduced graphene oxide(s-nzvi/rGO)and guar gum(GG)with shearthinning properties as stabilizers were used to synthesize s-nzvi/rGO@GG ***,TEM,and FT-IR confirmed that the dispersion and anti-passivation of nzvi were optimized in the coupled *** stability and mobility of the slurry were improved by increasing the GG concentration,enhancing the pH,and decreasing the ionic strength and the presence of Ca^(2+)ions,respectively.A modified advection-dispersion equation(ADE)was used to simulate the transport experiments considering the strain and physicochemical deposition/***,colloidal filtration theory(CFT)demonstrated that Brownian motion plays a dominant role in themigration of s-nzvi/rGO@GG slurry,and the maximummigration distance can be increased by appropriately increasing the injection ***-Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(XDLVO)theory showed that the excellent stability and migration of s-nzvi/rGO@GG slurry mainly came from the GG spatial *** study has important implications for the field injection of s-nzvi/rGO@GG *** to the injection parameters,the injection range of s-nzvi/rGO@GG slurry is effectively controlled,which lays the foundation for the promotion of application in actual fields.

关键词： s-nzvi rGO Guar gum Transport stability

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纳米零价铁强化黑麦草修复铅污染底泥的效果及其影响研究

纳米零价铁强化黑麦草修复铅污染底泥的效果及其影响研究

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作者：秦香湖南大学

学位级别：硕士

在我国,河流底泥的环境破坏日益严重,其中重金属污染问题突出,给水环境和生态环境带来很大的破坏性。其中铅(Pb)作为毒性最强的重金属之一,会对生物器官产生毒害作用,引起了国内外学者的广泛关注。本文研究了添加0,100,200,500,1000和20... 详细信息

在我国,河流底泥的环境破坏日益严重,其中重金属污染问题突出,给水环境和生态环境带来很大的破坏性。其中铅(Pb)作为毒性最强的重金属之一,会对生物器官产生毒害作用,引起了国内外学者的广泛关注。本文研究了添加0,100,200,500,1000和2000mg/kg的淀粉改性纳米零价铁(s-nzvi)加强黑麦草植物修复铅污染底泥的效果,包括对黑麦草生长趋势、植物吸收和转运的重金属、抗氧化系统影响研究,以及底泥重金属形态和酶活分析,探讨纳米零价铁加强植物修复重金属污染的最适浓度。本课题的具体研究内容和实验成果分为三个部分,分别为:第一部分,在不同浓度的s-nzvi加强植物修复铅污染底泥过程中,研究黑麦草对重金属铅的吸收和转运及黑麦草长势。结果表明:添加低浓度的s-nzvi有利于黑麦草的生长,增大了植物生物量和株高,为植物吸收和转运铅提供了优势条件。因而添加了低浓度s-nzvi(100,200和500mg/kg)的处理组积累铅容量高于对照组,其中100mg/kg的s-nzvi处理组铅积累容量最高(1175.40μg/盆)。然而高浓度的s-nzvi(1000和2000mg/kg)抑制了黑麦草的生长。第二部分,研究了修复过程结束后,s-nzvi对黑麦草生理结构和抗氧化系统的影响。结果表明:低浓度的s-nzvi缓解了重金属对植物的氧化胁迫,而添加高浓度的s-nzvi对黑麦草的生长表现出毒害作用,表现为高浓度的pb-nzvi的积累对植物产生了抗氧化胁迫,导致植物的生物量、株高根长、叶绿素、可溶性蛋白等发生相应改变,因而导致了生物量的下降和重金属积累容量的减少。同时实验结果表明植物细胞的抗氧化酶(sOD、CAT和POD酶)和抗氧化物质(GsH)在抵制自由基带来的氧化胁迫方面起着重要作用,但是高浓度的s-nzvi会抑制抗氧化酶;第三部分,研究了修复过程结束后,s-nzvi对底泥酶活与重金属Pb的形态影响研究,结果表明:添加了s-nzvi后,底泥中重金属的毒性减少,表现为较低含量的酸溶态铅和更高含量的残渣态铅,表明s-nzvi在稳定底泥中的重金属转化为毒性更小的形态方面有着重要的作用。底泥中较高的酶活性也表明,使用低浓度nzvi(100-500mg/kg)加强植物修复铅污染底泥是一种行之有效的修复手段。

关键词： s-nzvi 植物修复黑麦草毒性重金属氧化胁迫

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改性碳基纳米材料制备及协同还原吸附去除铬研究

改性碳基纳米材料制备及协同还原吸附去除铬研究

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作者：李巧闽南师范大学

学位级别：硕士

随着工业的发展,重金属对环境的破坏日益严重。废水中的六价铬(Cr(VI))因其高毒性和潜在致癌性而备受关注。为了解决这一问题,本文先采用水热法,通过控制水热碳化温度和改变活化条件合成了中空各向异性N,s共掺杂介孔碳纳米瓶(N,s-ACF),... 详细信息

随着工业的发展,重金属对环境的破坏日益严重。废水中的六价铬(Cr(VI))因其高毒性和潜在致癌性而备受关注。为了解决这一问题,本文先采用水热法,通过控制水热碳化温度和改变活化条件合成了中空各向异性N,s共掺杂介孔碳纳米瓶(N,s-ACF),以提高对Cr(VI)的最大去除能力;采用一步液相还原法合成了一系列不同碳铁质量比和硫铁摩尔比的N,s-ACF负载硫化纳米零价铁复合材料(s-n ZVI@N,s-ACF),进一步增强N,s-ACF的化学还原作用,以实现高效快速去除废水中的Cr(VI);采用溶胶-凝胶法在N,s-ACF表面原位合成C,N,s共掺杂Ti O(NsFT),再通过水浴法在NsFT上原位分层生长三维花状ZnIns合成增强可见光驱动光还原能力的新型N,s-ACF/Ti O/ZnIns复合材料(NsFTZ),绿色高效去除Cr(VI)。通过sEM、XRD、TEM、BET、FT-IR、XPs等多种技术对材料进行表征分析,详细研究了材料对Cr(VI)的去除性能以及去除机理。(1)水热碳化温度为180℃,经一水合草酸钾和硫脲化学活化制备的N,s-ACF具有大的比表面积(1914.21 m/g)、高的孔隙率(1.0075 cm/g)和丰富的含氧、含氮和含硫官能团。当溶液p H值为2.0,N,s-ACF投加量为0.25 g/L时,Langmuir模型在298 K下拟合的Cr(VI)最大饱和去除量为550.96 mg/g,反应平衡时间为5 h。在实际电镀废水处理中,N,s-ACF投加量为0.5 g/L,5 h能将浓度为55.82 mg/L的Cr(VI)去除99.73%。N,s-ACF的多孔结构和表面官能团通过微介孔捕获、化学还原、螯合作用、氢键和静电吸引作用,实现内外腔协同高效去除Cr(VI)和Cr(III)。(2)s-n ZVI@N,s-ACF的最佳合成参数是s/Fe摩尔比为0.14,N,s-ACF/Fe质量比为0.1。s-n ZVI@N,s-ACF继承了N,s-ACF丰富的官能团,并且具有大的比表面积(484.64m/g)和高的孔隙率(0.3097 cm/g)。薄片状的s-n ZVI高度分散在N,s-ACF表面的缝隙、孔隙和内腔,有效地抑制了n ZVI的团聚和氧化。电化学结果表明,对n ZVI进行硫化并固定化在N,s-ACF上有利于提高电子传递能力和电子转移速率,实现吸附耦合化学还原高效快速去除Cr(VI)。当溶液p H为2.0,投加量为0.15 g/L时,s-n ZVI@N,s-ACF在20 min内就能把初始浓度为50 mg/L的Cr(VI)溶液去除99.69%,Langmuir模型在298 K下拟合的最大饱和去除量为724.36 mg/g,反应平衡时间为120 min。在实际电镀废水处理中,s-n ZVI@N,s-ACF的投加量为0.2 g/L,20 min内能将浓度为55.82 mg/L的Cr(VI)去除99.72%。s-n ZVI@N,s-ACF表面的孔隙和官能团通过微介孔捕获、静电吸引、化学还原、螯合作用和氢键作用去除Cr(VI)和Cr(III),s-n ZVI进一步增强对Cr(Ⅵ)的化学还原作用,通过吸附和化学还原协同高效快速去除Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)。(3)NsFTZ的带隙(1.73 e V)比纯Ti O(3.01 e V)和纯ZnIns(2.40 e V)的带隙小。在NsFTZ中,N,s共掺杂碳纳米瓶作为电子储层协同复合和Ti O/ZnIns异质结的构建都增强了Ti O对可见光的吸收,光生电子能多级跃迁,实现了高效的光生电子-空穴对分离,从而提高光催化还原Cr(VI)的性能。溶液p H在2.0～5.0的范围内,NsFTZ复合材料对Cr(VI)均具有较好的还原效能,NsFTZ具有更广的应用范围。当溶液p H为5.0,投加量为0.30 g/L时,NsFTZ复合材料在120 min内对Cr(VI)的去除率达到99.16%,其一级动力学常数(0.03574 min)分别是纯Ti O(0.00024 min)和纯ZnIns(0.00877 min)的148.92倍和4.08倍。当溶液p H为2.0,投加量为0.3 g/L,初始浓度为30 mg/L时,NsFTZ复合材料可见光催化还原120 min对初始浓度范围在100 mg/L内的Cr(VI)溶液去除率都达到100%,对初始浓度为150 mg/L的Cr(VI)溶液去除率仍保持在90.44%,Langmuir模型在298 K下拟合的最大饱和去除量为1700.66 mg/g。7次光催化还原循环去除率仍高于91%,具有相对稳定的光催化活性。在实际电镀废水处理中,NsFTZ的用量为0.2 g/L,暗吸附20 min能将浓度为55.82 mg/L的Cr(VI)去除92.75%,在可见光催

关键词：铬碳基纳米材料 s-nzvi 吸附还原 Zn2In2s5

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硫化纳米零价铁对有机污染物的还原、氧化降解性能及反应机制研究

硫化纳米零价铁对有机污染物的还原、氧化降解性能及反应机制研究

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作者：孔祥龙吉林大学

学位级别：硕士

近年来,关于硫化纳米零价铁(s-nzvi)的研究受到了广泛关注。s-nzvi是一种具有Fe内核与Fe s外壳的两相结构铁基工程材料。因其具有高负电性、高反应活性、电子选择性的优势,s-nzvi能够作为还原剂去除水体中的有机污染物。但s-nzvi易团聚... 详细信息

近年来,关于硫化纳米零价铁(s-nzvi)的研究受到了广泛关注。s-nzvi是一种具有Fe内核与Fe s外壳的两相结构铁基工程材料。因其具有高负电性、高反应活性、电子选择性的优势,s-nzvi能够作为还原剂去除水体中的有机污染物。但s-nzvi易团聚、分散性不佳,特别是在含水层修复中迁移性不强,因此难以发挥其对污染物的高反应性优势。除了作为还原剂,s-nzvi还可以与O构建高级氧化体系生成活性氧物种(ROs),用以氧化降解有机污染物。但s-nzvi氧化体系的ROs产率不高,不足以实际应用。基于s-nzvi的优势与存在的问题,本研究从还原性能、氧化性能两方面对s-nzvi进行了研究。在s-nzvi还原性能的研究中,选择添加聚合物稳定剂羧甲基纤维素(CMC)来增强s-nzvi分散性。研究比较了以不同稳定化与硫化的改性顺序合成的双重修饰nzvi的迁移性、反应性、电子选择性差异。通过对硫含量、悬浊液成分、粘度、zeta电位和沉降性的分析,解释了双重修饰nzvi性质差异的原因。本研究还讨论了各种关键影响因素,如Fe浓度、硝基苯浓度、CMC浓度、p H值、Fe、NO、sO、腐蚀老化,对双重修饰nzvi还原去除目标污染物硝基苯的影响。研究结果表明,CMC稳定化的s-nzvi兼具高迁移性、反应性、和电子选择性的优点,是一种非常有前景的应用于地下环境中的铁基材料。但稳定化和硫化的改性顺序影响了nzvi的迁移性、反应性、电子选择性:先硫化后稳定化改性的s-CMC-nzvi相对具有更强的分散和迁移性,而先稳定化后硫化改性的CMC-s-nzvi和一锅法改性的(CMC-s)-nzvi相对具有更强的反应性和电子选择性。CMC对分散、迁移性的提高起主要作用,但其稳定化作用会被硫化试剂中的Na和s-nzvi溶出的Fe所减弱。硫化改性形成的Fe s外壳对反应性与电子选择性的提高起主要作用,但Fe s外壳会被CMC溶蚀。CMC稳定化的s-nzvi还原去除硝基苯的过程可以被Fe、sO促进,不会被NO影响。双重修饰nzvi在模拟地下水中的抗腐蚀老化能力比在去离子水中更强,但由于CMC对Fe s外壳的剥蚀作用,老化10 d后双重修饰nzvi反应性明显降低。在s-nzvi氧化性能的研究中,选择添加有机配体草酸盐(OX)和无机配体三聚磷酸盐(TPP)来增加氧化体系ROs产率。本研究以不同物料s/Fe比和硫化持续时间为合成变量,制备了一系列不同硫含量的s-nzvi,并添加不同类型和浓度的配体,探究s-nzvi/O/配体体系降解苯酚的效果。通过对配体与s-nzvi的结合强度、Fe溶解速率的分析解释了不同氧化体系反应性差异的原因。研究结果表明,最佳的硫化技术参数为12 h的硫化持续时间和0.1的物料s/Fe比。无机配体TPP能够比有机配体OX更有效地强化s-nzvi氧化体系。OX最佳添加量为15 mmol/L,TPP最佳添加量为5 mmol/L。在增加氧化体系反应性方面,配体强化作用比硫化作用更有效。在TPP体系中,低硫nzvi反应性比nzvi弱,高硫nzvi反应性比nzvi强。这是因为TPP与s-nzvi的结合性弱于TPP与nzvi,导致在TPP溶液中s-nzvi的Fe溶出速率比nzvi慢,这一现象在低硫nzvi中更显著;随着硫含量增加,Fe s外壳的促进电子作用增强,因此即使与TPP结合性弱,高硫nzvi反应性依然很强。此外,自由基掩蔽实验和EPR分析揭示了两种配体强化的氧化体系中的关键ROs均为·OH,其产生机制为顺序单电子传递(O→·O→HO→·OH)。综上所述,本课题系统地研究了s-nzvi还原、氧化降解有机污染物的性能与反应机制,研究结果为s-nzvi的改性合成与强化降解提供了指导,为解释s-nzvi相关研究中的批次实验差异提供了理论帮助,为实现s-nzvi处理有机污染物的应用提供了技术支持。

关键词： s-nzvi 配体稳定剂氧化作用还原作用

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硫化纳米铁修复地下水Cr(Ⅵ)污染的效能研究

硫化纳米铁修复地下水Cr(Ⅵ)污染的效能研究

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作者：韩旭吉林大学

学位级别：硕士

全球范围内存在着不同程度的铬污染情况。这些铬污染主要来源于工业过程中产生的含铬污水和铬渣的堆积排放,这些污染的废弃物在下渗和淋滤作用下又进一步污染地下水。Cr(Ⅵ)溶解性强,可在环境中随水流迁移扩散,对人类健康存在威胁,对铬... 详细信息

全球范围内存在着不同程度的铬污染情况。这些铬污染主要来源于工业过程中产生的含铬污水和铬渣的堆积排放,这些污染的废弃物在下渗和淋滤作用下又进一步污染地下水。Cr(Ⅵ)溶解性强,可在环境中随水流迁移扩散,对人类健康存在威胁,对铬污染地下水的修复刻不容缓。目前最常用的铬污染地下水修复手段即原位化学还原技术,其中nzvi是最有效、最具应用前景的还原试剂。但未改性的nzvi在其具有高还原性、低成本和有磁性的同时存在活性pH值范围较窄、表面易钝化致使反应活性降低等问题,因此常通过改性nzvi的方式改善其性能。近年的研究表明硫化将是nzvi改性的一种有效手段。但针对s-nzvi的应用目前还处在实验室的研究阶段,且对多种污染物的去除效果和影响尚不明确,尤其是文献中均证明了s-nzvi出色的还原能力,但针对s-nzvi应用过程中的吸附作用少有说明。本文以地下水中的Cr(Ⅵ)污染为处理对象,研究了s-nzvi对其的去除效能与自身的应用效能,并通过产物和动力学研究确定了s-nzvi在Cr(Ⅵ)去除过程中吸附作用的存在,分析了s-nzvi与Cr(Ⅵ)的反应机理,以此希望为之后s-nzvi作为修复药剂用于原位修复地下水Cr(Ⅵ)污染的应用过程提供一定的参考和帮助。其主要内容如下:(1)使用两步法制备了s-nzvi,并使用TEM-EDX、XRD、XPs、Zeta电位对其形态及化学组成进行表征分析。结果表明:在磁性的作用下,s-nzvi与nzvi呈现同样的链状结构,尺寸约为100 nm,比nzvi稍大但更均匀。s-nzvi具有明显的壳核结构,其Fe核外层物质为非晶形态,主要成分为硫化亚铁和多硫化物。s-nzvi的等电点在外层的硫铁化物的作用下变为6.2,小于nzvi的8.4;硫化对nzvi形态的改变较小,主要是改了nzvi表面的化学组成,从而改变了一些材料的物化性质;(2)探究了硫铁比、试剂投加量、初始pH值、地下水化学组分等多种影响因素对s-nzvi去除Cr(Ⅵ)的影响。在试剂投加量(0.5 g/L-1.5 g/L)范围内,s-nzvi去除Cr(Ⅵ)效果最佳的s/Fe为0.14。随着试剂投加量的增加,Cr(Ⅵ)的去除率升高。当投加量为2.0 g/L时,s-nzvi对Cr(Ⅵ)的去除率达到98%,nzvi的为82%。pH由3升高到11,s-n ZVI对Cr(Ⅵ)的去除率逐渐降低,但在相同pH条件下,s-nzvi对Cr(Ⅵ)的去除率和去除速率始终高于nzvi。尤其是在pH=5时,s-nzvi对Cr(Ⅵ)的去除率仍能达到100%,而nzvi只能去除85%。因此s-nzvi相对于nzvi,可以在更大的pH范围内应用。升高温度有利于s-nzvi与Cr(Ⅵ)反应的进行,反应为吸热反应,计算得到反应的活化能为20.58 kJ/mol,小于nzvi的30 kJ/mol。K、Na、Ca、Mg、sO、NO和Cl均促进了s-nzvi对Cr(Ⅵ)的去除,其对s-nzvi体系的促进效率高于nzvi体系。HCO溶液的pH升高从而抑制Cr(Ⅵ)的去除,其对nzvi体系的抑制作用高于s-nzvi体系;(3)对s-nzvi自身的应用效能进行考量。通过沉降曲线测试得出,nzvi的相对吸光度在20 min内由1下降至0.2后趋于稳定,而s-nzvi在静置70 min后由1下降至0.3后趋于平稳,s-nzvi的抗沉降性能优于nzvi;s-n ZVI抗氧化性能同样优于nzvi。在暴露于空气中15 d后,s-nzvi对Cr(Ⅵ)的去除率仅下降6%,而n ZVI下降了47%;同时,水中的溶解氧对s-nzvi去除Cr(Ⅵ)的影响不大;(4)对s-nzvi与Cr(Ⅵ)的反应动力学进行拟合并对溶液中总铬、Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)和反应0.5 min和3 h后的s-nzvi进行XPs表征分析。s-nzvi与Cr(Ⅵ)的反应过程包含吸附和还原两种作用,且为先吸附后还原的过程。s-nzvi与Cr(Ⅵ)的反应遵循准二级吸附动力学(R>0.99),化学吸附为反应的限速过程。Cr(Ⅵ)与s-nzvi的反应大部分发生在固相表面而不是水相中,减少了s-nzvi与水析氢导致的电子流失问题,同时加速了s-nzvi与Cr(Ⅵ)之间的电子转移。s-nzvi与吸附到其表面的Cr(Ⅵ)发生还原反应,表面的Fe(II)、s将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),自身氧化为Fe(III)和s;s-nzvi内的Fe核传递电子使Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),自身氧化为Fe(II)。上述过程生成的s和Fe(II)与Cr(Ⅵ)反应生成sO和Fe(III)。最终随着反应的进行,体系pH逐渐升高,Fe(III)和Cr(Ⅲ)分别转化为FeO、CrO或铬铁共沉淀。

关键词： s-nzvi Cr(Ⅵ) 影响因素地下水应用效能

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