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光诱导电子转移与电荷分离——N-[(1-芘基)-亚甲基]-N-甲基苯胺与N-[(1-芘基)-亚乙基]-N-甲基苯胺光物理性质的比较

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感光科学与光化学 1997年第4期15卷 335-342页

作者：陈彬王雪松张宝文曹怡中国科学院感光化学研究所

设计合成了二个含芘和苯胺基的二元化合物，研究了溶剂极性和粘度对它们分子内激基复合物的影响．此外，ＣＴＡＢ胶束中的光物理性质表明它们可以作为微环境的粘度探针和极性探针．

关键词：电子转移电荷分离激基复合物芘苯胺分子

光能化学存储中的电荷分离及光共生离子对的笼逸出

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感光科学与光化学 1989年第3期7卷 46-55页

作者：顾长立中国科学院大连化学物理研究所大连116012

引言经光电子转移反应进行太阳能存储的研究虽在光解碘化氢、双光子转移电子光解水,及可见光光解水同时产氢和氧或过氧化氢,等方面取得显著进展,但有些体系工作时间还有待大幅度提高,有些体系则能量转化率还需改进。光能化学存储中,... 详细信息

引言经光电子转移反应进行太阳能存储的研究虽在光解碘化氢、双光子转移电子光解水,及可见光光解水同时产氢和氧或过氧化氢,等方面取得显著进展,但有些体系工作时间还有待大幅度提高,有些体系则能量转化率还需改进。光能化学存储中,量子收率问题是最重要的。这是因为在光能化学存储中与电荷重合相竞争的是有能障的化学反应。只有掌握多种提高量子收率的有效途径。

关键词：光能存储电荷分离光电子笼逸出

S-型异质结CeO/ZnCdInS空心结构的构建及其可见光分解水制氢性能(英文)

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物理化学学报 2023年

作者：蔡晓燕杜家豪钟光明张一鸣毛梁娄在祝中国矿业大学材料与物理学院暨南大学广东省纳米光操控重点实验室纳米光子学研究院中国矿业大学安全工程学院中国矿业大学江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室

层状结构材料ZnIn2S4(ZIS)具有强的可见光吸收、合适的能带结构、高的化学稳定性和低毒性，是优良的光催化材料。然而，ZIS的低载流子分离效率造成其光催化产氢效率较低。为了解决这一难题，本文提出了一种整合固溶体形成和异质结构建... 详细信息

层状结构材料ZnIn2S4(ZIS)具有强的可见光吸收、合适的能带结构、高的化学稳定性和低毒性，是优良的光催化材料。然而，ZIS的低载流子分离效率造成其光催化产氢效率较低。为了解决这一难题，本文提出了一种整合固溶体形成和异质结构建的能带结构调控策略。通过在CeO2空心球表面原位生长ZnxCd1-xIn2S4(ZCIS)纳米片，成功制备了具有分级中空结构的CeO2/ZCIS复合光催化剂。制备的1:6-CeO2/Zn0.9Cd0.1In2S4样品在可见光下表现出了4.09 mmol·g-1·h-1的最佳产氢速率，分别是ZIS、ZCIS和CeO2/ZIS的6.8、3.0和2.2倍。其光催化活性的显著增强主要归功于CeO2/ZCIS的能带结构改变产生S-型异质结电荷传输通道。同时，引入Cd阳离子使得ZIS的导带和价带同时上移，为水裂解提供强还原性光电子。相比于CeO2/ZIS异质结，ZCIS和CeO2之间存在更大的费米能级差，可促进更多的自由电子从ZCIS转移到CeO2，在CeO2/ZCIS界面形成强内建电场，促进载流子有效分离，提高光催化产氢效率。本研究将为S-型异质结光催化材料设计和构筑提供一种有效策略。

关键词：光催化制氢 S-型异质结内建电场电荷分离

SnO/NaMgTiO异质结的制备及其光催化活性的研究

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现代化工 2022年

作者：王景州张喜生马紫微姚陈忠运城学院物理与电子工程系

采用水热法合成SnO2/Na0.9Mg0.45Ti3.55O8(SnO2/NMTO)异质结，考察了SnO2/Na0.9Mg0.45Ti3.55O8对罗丹明B(RhB)的光催化活性。结果表明，SnO2/Na0.9Mg0.45Ti3.55O8的光催化活性优于NMTO和SnO2，SnO2的质量分数为10.0%时，具有最好的光催化活性；光照时产生的光生电子大部分迁移到界面处，有助于延长光生电子-空穴对的寿命，从而提高其光催化性能。瞬态光电流响应结果证实，光生电子-空穴对得到了有效分离。

关键词：水热法异质结 SnO /NMTO 电荷分离光催化活性

SnO_(2)/Na_(0.9)Mg_(0.45)Ti_(3.55)O_(8)异质结的制备及其光催化活性的研究

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现代化工 2023年第2期43卷 98-103页

作者：王景州张喜生马紫微姚陈忠运城学院物理与电子工程系山西运城014000

采用水热法合成SnO_(2)/Na_(0.9)Mg_(0.45)Ti_(3.55)O_(8)(SnO_(2)/NMTO)异质结,考察了SnO_(2)/Na_(0.9)Mg_(0.45)Ti_(3.55)O_(8)对罗丹明B(RhB)的光催化活性。结果表明,SnO_(2)/Na_(0.9)Mg_(0.45)Ti_(3.55)O_(8)的光催化活性优于NMTO和SnO_(2),SnO_(2)的质量分数为10.0%时,具有最好的光催化活性;光照时产生的光生电子大部分迁移到界面处,有助于延长光生电子-空穴对的寿命,从而提高其光催化性能。瞬态光电流响应结果证实,光生电子-空穴对得到了有效分离。

关键词：水热法异质结 SnO_(2)/NMTO 电荷分离光催化活性

可控合成CsPbBr3/CsPb2Br5@SiO2粒子及其光催化性能研究

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可控合成CsPbBr3/CsPb2Br5@SiO2粒子及其光催化性能研究

作者：谢克晗河南大学

学位级别：硕士

随着人类经济社会的持续发展,在人们生活的地点及其周边的水体环境中,有机污染物逐渐增多并且严重威胁人类健康和生态安全。光催化是一种能够缩短传统合成化学步骤的新型催化方式,能够利用太阳能降解有机污染物,是一种有效的节能环保的... 详细信息

随着人类经济社会的持续发展,在人们生活的地点及其周边的水体环境中,有机污染物逐渐增多并且严重威胁人类健康和生态安全。光催化是一种能够缩短传统合成化学步骤的新型催化方式,能够利用太阳能降解有机污染物,是一种有效的节能环保的降解方式。半导体光催化是光催化领域一个重要方面。卤化物钙钛矿因为其独特的光电性能,特别是具有较高的吸光系数、较长的载流子扩散长度、较长的载流子寿命、合适的禁带宽度和较低的缺陷态密度,所以在光催化领域开始被关注。卤化物钙钛矿应用于光催化主要在降解染料、还原CO、光分解水制氢以及合成有机物等方面。但由于卤化物钙钛矿催化性能仍然不高,且对于水、乙醇等极性溶剂极其敏感,所以将其应用于光催化方面依然存在诸多限制与挑战。如何实现钙钛矿在极性溶剂条件下具有稳定且高光催化性能是一个需要解决钙钛矿催化领域应用的关键性问题。在此,我们提出通过构建铯铅卤钙钛矿(MHP如CsPbBr,CsPbBr等)异质结构CsPbBr/CsPbBr II型异质结构提高载流子分离效率,以提升光催化性能。为了实现CsPbBr/CsPbBr II型异质结构更好的稳定性,我们通过由外而内的制备方法在SiO介孔空心球内合成CsPbBr/CsPbBr II型异质结构。并通过调节反应时间与前驱体的比例实现异质结构中CsPbBr与CsPbBr粒子大小与比例调控。首先,我们使用热注入法合成了CsPbBr/CsPbBr材料。通过对合成过程中反应时间,溶剂等条件进行调控,初步探索制备了不同形貌的CsPbBr/CsPbBr材料。其中,合成的花状结构的CsPbBr/CsPbBr材料被用于对有机染料的降解,发现其在水中可以较为稳定的存在。相比于CsPbBr在水中对有机染料的降解,CsPbBr/CsPbBr的降解效率有较大提高。其次,我们使用已合成的SiO空心介孔球通过由外而内的方法合成MHPs@SiO,并且通过改变加入Cs、Pb元素含量实现从CsPbBr到CsPbBr/CsPbBr与CsPbBr的转变。MHPs在SiO内先形成纳米粒子,随着熟化时间延长,发现纳米粒子自组装并逐渐变大,最后可以填满整个SiO空心球。我们对MHPs@SiO的组分,时间变化等因素对材料的结构、形貌、光学以及水稳定性进行了详细的表征与分析。最后,我们探究了MHPs@SiO光催化降解罗丹明B、甲基橙和亚甲基蓝的催化性能。通过对CsPbBr@SiO、CsPbBr/CsPbBr@SiO以及CsPbBr@SiO三种材料载流子动力学和能带的研究,我们分析了MHPs@SiO降解染料的机理,并且机理与三种材料降解效率相符。通过MHPs@SiO复合组分催化前后XRD数据的对比,我们证明了MHPs@SiO在水中具有催化活性并且能持续工作较长时间。另外,由于SiO介孔空心球可以吸附重金属离子,所以使用MHPs@SiO作为催化剂相较于普通MHPs能够减低催化过程中产生的重金属污染。

关键词： CsPbBr3/CsPb2Br5异质结 MHP组分调控核壳结构微球光催化电荷分离水相系统光催化

光活性结构聚集诱导对称性破缺提升光催化裂解水制氢性能

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光活性结构聚集诱导对称性破缺提升光催化裂解水制氢性能

作者：何甜山西大学

学位级别：硕士

氢能作为重要的二次能源,对限制和减少碳排放具有重要意义。光催化裂解水制氢是一种绿色、可持续的制氢途径。有机半导体光催化材料因其可调的电子结构和物理化学性质而受到光催化领域的广泛关注。然而,有机半导体光催化材料由于具有较... 详细信息

氢能作为重要的二次能源,对限制和减少碳排放具有重要意义。光催化裂解水制氢是一种绿色、可持续的制氢途径。有机半导体光催化材料因其可调的电子结构和物理化学性质而受到光催化领域的广泛关注。然而,有机半导体光催化材料由于具有较高的激子结合能不利于光生电荷的分离,从而限制了光催化活性的提高。本论文以芘光活性结构为研究对象,探讨了聚集对芘活性结构的电荷分离和光催化活性的效应。研究发现芘分子的聚集会诱导对称性破缺,进而原位构建了一个内建电场促进光生电荷的分离和输运,显著提升了光催化产氢的性能。同时,我们发现1-羟基芘、1-硝基芘和苝光活性结构聚集后同样明显提升了光生电荷的分离效率和光催化产氢活性,证实利用光活性分子聚集增强光生电荷分离具有普适性。主要研究内容如下:(1)选择高对称结构的芘分子,通过增加芘在异丙醇中的浓度获得了芘的聚集体。发现芘的聚集可以将光吸收从紫外光区拓宽到可见光区。通过各种表征和理论计算证实芘的聚集会自发打破其结构对称性,诱导产生偶极电场,显著加速光生电荷的分离和转移。光催化产氢评价结果显示,芘聚集体表现出增强的产氢活性。同时,芘聚集体中非共价相互作用为优化芘聚集体的物理化学和电子性质提供了条件。如2-氨基-5-氰基吡啶和3,4-二氨基吡啶小分子可通过π-π相互作用嵌入到芘聚集体中,进一步提升了光生电荷的分离和光催化产氢性能,400 nm光照下的产氢量子产率高达20.77%。(2)系统研究了芘的类似物(1-羟基芘、1-硝基芘和苝)的聚集效应。相对于芘的类似物单体光吸收,其聚集体均展示了红移的光吸收性质。特别是,这些聚集体均表现出较大的偶极矩,从而加速了载流子的分离,验证了通过聚集诱导对称性破缺提升光生电荷分离策略的普适性。同时,可通过原位嵌入异质小分子(如2-氨基-5-氰基吡啶和3,4-二氨基吡啶)进一步调控和优化这些聚集体的电荷分离性质,从而有效提升光催化产氢性能。本论文工作利用聚集诱导光活性结构对称破缺来促进载流子分离,为光生电荷的分离开辟一条新途径。

关键词：光催化产氢聚集对称性破缺电荷分离

SrBi4Ti4O15基材料的制备及其光催化CO2还原性能的研究

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SrBi4Ti4O15基材料的制备及其光催化CO2还原性能的研究

作者：佘思佳武汉理工大学

学位级别：硕士

光催化CO还原技术是一种绿色、清洁的技术,不仅实现了太阳能向化学能的有效转换和储存,而且真正实现了碳的循环利用。在光催化反应中,稳定、高效、廉价的光催化剂的开发被认为是光催化广泛应用的关键因素。[BiO]型半导体因其独特的层状... 详细信息

光催化CO还原技术是一种绿色、清洁的技术,不仅实现了太阳能向化学能的有效转换和储存,而且真正实现了碳的循环利用。在光催化反应中,稳定、高效、廉价的光催化剂的开发被认为是光催化广泛应用的关键因素。[BiO]型半导体因其独特的层状结构、光学和电子性质而在能源和环境领域受到广泛关注。但是光生电荷的快速复合会导致电荷分离效率低,界面传质过程缓慢,这些因素限制了铋基材料的大规模发展。本文以典型的[BiO]型半导体材料Sr BiTiO为研究对象,其是传统的铁电层状铋基半导体与钙钛矿结构晶体的交集,具有结构上的优势。但该催化剂由于组分单一,活性位点有限等缺点,在光催化CO还原反应中的性能及其产物选择性方面还有待进一步提高。因此,本研究通过结构修饰、异质结构建和金属离子掺杂的方法从微观结构进行调控来提高其光吸收性能,增强光生电荷分离效率,增加活性位点数量,最终实现CO高效高选择性光催化转化。其主要研究内容如下:(1)以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为辅助材料,通过一步水热法成功合成并制备了具有BiO量子点负载的Sr BiTiO光催化剂,其中CTAB投加量0.08 g的BiO/Sr BiTiO复合光催化剂命名为8SBTO-1。XRD、TEM测试可知,复合后的光催化剂形成了超薄的片状结构并且上面均匀负载了大量BiO量子点,这大大缩短了光催化剂内部的电子扩散距离,增强光生载流子的分离效率。BET结果显示,复合后的光催化剂具有更大的比表面积,比表面积的增大可以在催化剂表面增加更多的活性位点。在全光谱辐照下,投加量为0.08 g CTAB的光催化剂8SBTO-1其CO还原性能最高,其中CO的产量为73.0μmol,是纯Sr BiTiO(27.2μmolg)的3倍,CH产率达到30.2μmolg,是纯Sr BiTiO的30倍。电化学测试结果揭示了催化剂内部的电子转移过程。并且,采用同位素标记法对CO进行标记,将最终产物通过气相色谱进行分析,证明了光催化反应过程中的产物来源于CO的转化而不是光催化剂的分解。原位红外测试对反应过程中的中间产物进行分析,进一步推测出光催化还原CO的机理。(2)为了进一步提升复合光催化剂BiO/Sr BiTiO的活性,提升光生电子和空穴的分离效率,并改变产物的选择性。本研究通过水热法成功制备了不同Co离子掺杂的BiO/Sr BiTiO复合光催化剂。其中Co掺杂量为5%的光催化剂BiO/Sr BiTiO(5SBTO-2)的光催化CO还原性能最佳,最终产物是CO、CH和CHOH三种,产量分别为14.1、62.3和54.1μmolg。值得注意的是,与金属离子掺杂前的光催化剂相比,经过Co离子掺杂后的材料对CO还原产物的选择性有所提高,CO的产量降低CHOH产量增高。利用XRD、TEM以及XPS相关表征充分证明了Co离子成功掺杂到BiO/Sr BiTiO复合光催化剂中,并且DRS表明掺杂Co离子后的光催化剂对光的响应范围从480 nm增加到700nm。PL和电化学测试证明了掺杂后的复合光催化剂降低了其导带电势,减小光催化剂的禁带宽度,拓宽复合光催化剂对光的响应范围。最终能够进一步促进催化剂表面光生电子和空穴的分离,使更多的电子能够参与到反应中。BET测试结果表明,掺杂Co离子后复合光催化剂的比表面积增大,提供更多的活性位点吸附CO。通过循环实验和反应前后XRD、XPS测试分析,5SBTO-2光催化剂具有较高的稳定性。并且我们通过原位红外对反应中间产物进行分析推断出光催化CO还原过程的机理。本论文利用水热法制备出了两种铋基催化剂,在光催化CO还原过程中,展现出高效、稳定、等特点,为设计能显著捕获CO并有效转化CO的铋基光催化剂提供了一些新的见解。

关键词：光催化CO2还原超薄结构 Bi2O3量子点电荷分离有效地捕获二氧化碳

多孔二氧化钛及其衍生物耦合含铜物种复合材料的构筑及光催化还原CO2增效机制

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多孔二氧化钛及其衍生物耦合含铜物种复合材料的构筑及光催化还原...

作者：杨戈武汉工程大学

学位级别：硕士

利用光催化技术将CO还原成清洁能源对化石能源过度消耗引起的环境问题和能源危机具有重大意义。其关键在于设计并合成光捕获能力强、活性位点丰富和光生载流子分离效率较高的光催化剂材料。二氧化钛(Ti O)及其衍生物(Ba Ti O、Sr Ti O和... 详细信息

利用光催化技术将CO还原成清洁能源对化石能源过度消耗引起的环境问题和能源危机具有重大意义。其关键在于设计并合成光捕获能力强、活性位点丰富和光生载流子分离效率较高的光催化剂材料。二氧化钛(Ti O)及其衍生物(Ba Ti O、Sr Ti O和KTiO)因其适宜的能带结构和无毒、稳定、易合成等性质而备受关注。然而,单一材料往往受到表面活性位点不足及光生载流子易复合等因素的影响而限制了其在光催化CO还原领域的应用。事实上,构筑复合材料能够有效提升光生载流子分离效率并增加反应活性位点,进而提高CO转化效率。铜基材料(Cu、CuO和CuS等)因其来源丰富和能带结构匹配等特点被用来构筑异质结或者助催化体系以提升CO光还原活性。基于以上背景,本论文以多孔Ti O及其衍生物(Ba Ti O、Sr Ti O和KTiO)为催化剂载体,将Cu、CuO和CuS等铜基材料与之构筑复合材料并研究其光催化CO还原性能及其增效机制。主要研究内容如下:1.首先利用乙醇酸钛前驱体回流水解过程形成多孔棒状Ti O纳米材料,再通过简单的化学还原法在其表面沉积CuO纳米颗粒,成功制备了Ti O/CuO复合材料。通过粉末X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)等手段对其组成和结构进行表征。光催化CO还原测试结果表明,CuO颗粒的引入能够显著增强光还原CO制取CH的活性,其产率达到1.35μmol gh,是单一Ti O材料的3.1倍。基于Tauc plots和XPS价带对其能带结构的分析,Ti O与CuO之间可以形成p-n异质结。光/电化学测试结果表明,Ti O与CuO之间形成的内建电场可以促进光生电荷的有效分离,导致更多的光生电子参与到光催化CO还原的反应过程,进而增强了CO催化转化效率。2.首先以多孔Ti O为模板制备出钛基钙钛矿氧化物(Ba Ti O和Sr Ti O),再通过乙二醇/异丙醇溶剂热法将富氧空位和金属铜同步植入Ti O、Ba Ti O和Sr Ti O而形成富含氧空位的复合材料。通过XRD、XPS、SEM、TEM、UV-vis和电子顺磁共振(EPR)等对制备材料的结构和组成进行了表征。结果表明金属铜和富氧空位的引入可以增强Ti O、Ba Ti O和Sr Ti O对可见光的吸收范围。光催化CO还原测试结果表明,溶剂热处理之后的富氧空位Ti O、Ba Ti O和Sr Ti O样品的CH和CO产率显著提升。以Ti O为例,不同含量Cu的引入均可以极大增强光催化CO还原生成CH和CO产物。其中Ti O/Cu-0.1样品的活性最佳,其CH产率高达14.51μmol gh,是单一Ti O材料的28倍。并且,CO产率提升至8.97μmol gh。在相同的情况下,相比较于溶剂热处理前后的单一材料,Ba Ti O/Cu-0.1和Sr Ti O/Cu-0.1复合材料也表现出显著增强的CH和CO产率。通过Tauc plots和XPS价带分析,溶剂热处理后单一样品的价带位置向更负的位置偏移,与CO/CH和CO/CO的还原电势契合。CO程序升温脱附(CO-TPD)测试结果表明溶剂热处理引起氧空位增加和和金属Cu的引入有利于对CO分子的吸附。并且光/电化学测试表明氧空位和金属Cu助催化剂的引入可以加速光生电荷的分离与转移。基于以上研究结果,表面氧空位对光催化材料的能带结构的调控,以及氧空位和铜共植入催化剂对CO分子吸附以及光生电荷分离的促进作用,是Ti O-Cu、Ba Ti O-Cu和Sr Ti O-Cu复合材料增强光催化CO转化的主要原因。3.采用水热法,通过Ti O与KOH反应制备出钛酸钾(KTiO)纳米线,在其表面沉积Cd S以后再通过离子交换法成功构筑KTiO-CuS复合材料。通过XRD、SEM和XPS表征对制备样品的组成以及结构进行了分析。UV-vis分析表明复合材料相较于单一KTiO材料具有增强的光吸收范围。光催化CO还原测试表明,CuS的引入可以提升KTiO的光催化活性,其中KTiO-CuS-0.2复合材料的CH产率高达6.02μmol gh,是单一KTiO纳米线的3.8倍,并且CO的产率为0.89μmol gh。通过Tauc plots和XPS价带分析,结合光/电化学测试,结果发现复合材料中CuS主要起助催化剂作用。CuS的引入促进了光生电荷分离,进而增强了光催化CO转化效率。

关键词：二氧化钛及其衍生物钛基钙钛矿氧化物含铜物种光催化CO2还原电荷分离