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二硫化钼复合材料的构建与对Aβ的灵敏检测

华东理工大学学报（自然科学版） 2019年第5期45卷 759-766页

作者：程雅文豆伟涛陈国荣华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室精细化工研究所费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心

为解决传统检测阿兹海默症标志物Aβ的荧光方法普遍存在灵敏度低、背景干扰大以及操作过程繁琐的缺点,通过超分子自组装的方法将3种不同波长的荧光探针(白藜芦醇(Res)、硫磺素T(ThT)和4-(二氰基亚甲基)-2-甲基-4H-吡喃衍生物(DCM-OH))... 详细信息

为解决传统检测阿兹海默症标志物Aβ的荧光方法普遍存在灵敏度低、背景干扰大以及操作过程繁琐的缺点,通过超分子自组装的方法将3种不同波长的荧光探针(白藜芦醇(Res)、硫磺素T(ThT)和4-(二氰基亚甲基)-2-甲基-4H-吡喃衍生物(DCM-OH))与二硫化钼进行复合,通过高分辨质谱和高效液相色谱表征了3种化合物的结构以及纯度,利用扫描电镜和透射电镜研究了复合材料的形貌结构,并对两种不同分子量的肽段片段Aβ(1~40)和Aβ(1~42)进行了检测。结果显示:复合材料结构规整均一,3种体系均能实现对Aβ(1~40)和Aβ(1~42)的灵敏检测;通过合成得到的DCM-OH与MoS2的复合体系粒径分布均一,生物相容度好,对Aβ(1~42)有更低的检测下限(6.8nmol/L),具有潜在应用价值。

关键词：复合材料二硫化钼淀粉样蛋白灵敏检测

二硫化钼量子点荧光传感器检测盐酸多西环素的研究

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分析化学 2018年第7期46卷 1077-1083页

作者：姜相宇付华张敏付志博王月荣章弘扬胡坪上海市功能性材料化学重点实验室华东理工大学化学与分子工程学院上海市新药设计重点实验室华东理工大学药学院

通过水热法一步合成了二硫化钼（MoS;）量子点。MoS;量子点具有良好的荧光性能,基于盐酸多西环素（DOX）对MoS;量子点荧光猝灭的特性,建立了基于MoS;量子点荧光传感器测定DOX含量的方法。研究结果表明,DOX对MoS;量子点荧光的猝灭机理为... 详细信息

通过水热法一步合成了二硫化钼（MoS;）量子点。MoS;量子点具有良好的荧光性能,基于盐酸多西环素（DOX）对MoS;量子点荧光猝灭的特性,建立了基于MoS;量子点荧光传感器测定DOX含量的方法。研究结果表明,DOX对MoS;量子点荧光的猝灭机理为静态猝灭。此荧光传感器测定DOX的线性范围为0.86;5.40μg/mL,检出限为0.023μg/m L（S/N=3）。利用此方法对盐酸多西环素片剂和加标牛奶中的DOX含量进行测定,RSD<5%（n=3）,测定结果与高效液相色谱法（HPLC）相比,相对误差<±5%（n=3）。本方法快速、简便,可用于实际样品中盐酸多西环素的测定。

关键词：二硫化钼量子点荧光传感器盐酸多西环素

二硫化钼基电催化析氢催化剂的合成及其性能研究

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二硫化钼基电催化析氢催化剂的合成及其性能研究

作者：魏文诗北京化工大学

学位级别：硕士

氢气被认为是最佳的清洁能源载体。电解水制氢是最具前途的制氢方式之一。电解水制氢技术的发展瓶颈在于电催化析氢反应(HER)催化剂。迄今为止,工业应用最广泛的HER催化剂是过电位低、效率高的贵金属(铂),但其储量低、成本高。因此,迫... 详细信息

氢气被认为是最佳的清洁能源载体。电解水制氢是最具前途的制氢方式之一。电解水制氢技术的发展瓶颈在于电催化析氢反应(HER)催化剂。迄今为止,工业应用最广泛的HER催化剂是过电位低、效率高的贵金属(铂),但其储量低、成本高。因此,迫切需要开发高性能、低成本的替代品。二硫化钼(MoS)经过理论计算是铂基催化剂的优良替代品。研究表明MoS的催化活性位点主要在材料边缘,基底面是惰性的,且MoS的两种物相中1T-MoS比2H-MoS具有更高的催化性能。调节MoS孔结构、增大比表面积和转化物相可以有效提高HER性能。本论文的主要研究内容如下:(1)通过水热法合成掺杂碳量子点(CQDs)的MoS/CQDs,相较纯MoS其三维尺寸缩小近十倍,花球直径从～600 nm缩小到～80 nm,MoS/CQDs为均匀的纳米花状,比表面积的增加促进HER性能提升。进一步掺杂过渡金属合成ZnCo-MoS/CQDs复合催化剂,实现了2H-MoS向1T-MoS的物相转变,经过电化学测试,ZnCo-MoS/CQDs在电流密度为10 mA cm时过电位为94 mV,明显优于纯MoS的187 mV,Tafel斜率为61 mV dec,ESCA测试C值为87.6 mF cm,同时具有较高的电催化稳定性。本研究采用简便且低成本的方法制备纳米花状ZnCo-MoS/CQDs,具有高效催化作用。(2)粉末状催化剂析氢过程要靠粘附剂与电极相连,普遍存在粘附剂导电性差电子传输性能低、长期使用易剥脱等问题。为了解决粉末状ZnCo-MoS/CQDs可能存在的问题,通过在泡沫镍(NF)上生长纳米片阵列合成ZnCo/NF,再原位生长MoS合成ZnCo-MoS/NF自支撑电极,在电流密度为10 mA cm时过电位为89 mV,Tafel斜率为89 mV dec,ESCA测试表明C值为89 mF cm。经过66 h的连续电解任具有稳定的HER性能。这项研究采用水热法获得多级纳米结构ZnCo-MoS/NF自支撑电极,保证高催化活性同时提升了稳定性。

关键词：二硫化钼碳量子点过渡金属电催化析氢

二硫化钼/复合氧化物催化剂的制备及羰基硫加氢性能研究

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二硫化钼/复合氧化物催化剂的制备及羰基硫加氢性能研究

作者：刘雨昆明理工大学

学位级别：硕士

整体煤气化联合循环发电技术(IGCC)被认为是最有前景的煤炭清洁高效利用技术。但气化反应中形成的羰基硫(COS)化学性质较为稳定,难以脱除,不仅会污染生态环境,还会导致下游反应设备的腐蚀。因此,从原料合成气中去除羰基硫对IGCC系统的... 详细信息

整体煤气化联合循环发电技术(IGCC)被认为是最有前景的煤炭清洁高效利用技术。但气化反应中形成的羰基硫(COS)化学性质较为稳定,难以脱除,不仅会污染生态环境,还会导致下游反应设备的腐蚀。因此,从原料合成气中去除羰基硫对IGCC系统的成功应用起着关键作用。加氢转化法可以直接利用煤气中的氢气而无需其他氢源,是煤气中脱除COS的主要方法。传统的加氢脱硫(HDS)催化剂通常以活性氧化铝为载体,以钴或镍促进的二硫化钼为活性组分,但是存在金属-载体相互作用(MSI)较强、所需反应温度较高(>320℃)、需要预硫化等缺点,极大限制了其应用。因此,开发具有良好性能的支撑材料或对活性组分进行改性成为了新型加氢脱硫催化剂的研究重点。以活性氧化铝为主体的复合氧化物载体,即能保有复合氧化物载体中各组分的性能优势,又能显著改善单一活性氧化铝载体的缺陷。氧化镍在有机物的催化反应中被广泛用作催化剂活性中心或催化剂载体,表现出优异的性能。基于此,本论文开展了以Ni O-AlO复合氧化物为载体负载Mo S催化剂对羰基硫低温加氢转化的研究,得到了以下主要结论:首先,通过载体的筛选以及制备条件的研究得出,以复合氧化物(NiO-AlO)为载体、氧化镍含量为10 wt.%、焙烧温度为600℃时制备的Mo S-Ni O/AlO催化剂加氢脱硫活性最佳,在反应温度为220℃时能够完全净化COS且HS选择性为100%。通过表征分析得出,在氧化镍含量为10 wt.%、焙烧温度为600℃时制备的Mo S-Ni O/AlO催化剂上不会形成Mo O且Mo(Mo S)占比更高。此外,该催化剂活性相十分稳定,在22 h的加氢脱硫反应中实现了99%以上的COS转化效率。其次,考察了反应条件对MoS-NiO/AlO催化剂加氢脱硫活性的影响。当反应体系中CS浓度在0-50ppm范围时,CS对催化剂的加氢脱硫活性基本没有影响,但是催化剂的HS选择性会随着CS浓度的升高而增大。当反应体系中HS浓度在0-75ppm范围时,HS对催化剂加氢脱硫活性影响不大,继续增加HS浓度至100ppm时,COS的加氢转化效率开始降低。在22000 h-32000 h空速范围内,催化剂稳定性较好,继续增大空速到37000h和42000 h,催化剂加氢脱硫活性降低。随着反应体系中氧含量增加,COS加氢转化效率呈下降趋势且反应副产物SO的生成量会增多。MoS-NiO/AlO催化剂加氢转化COS的最佳H含量为25 vol%,最佳相对湿度为35%。通过实验结合表征分析得出,COS在MoS-NiO/AlO催化剂的上加氢转化过程是分两步进行,催化剂上的硫空位为加氢脱硫活性位点。氧化镍的引入削弱了氧化铝载体的极化,减弱了负载在Ni O-AlO载体上Mo S的层间相互作用,促进了催化剂形成更多的多层Mo S。此外,使用Ni O-AlO作为催化剂载体削弱了金属-载体相互作用,在制备过程中有利于更多的四硫代钼酸铵还原为Mo S。这赋予了Mo S-Ni O/AlO催化剂具有更多的edge边缘活性位和更高的Mo S占比,有利于催化剂加氢脱硫活性的提高。而且,以Ni O-AlO复合作为Mo S载体能明显提高催化剂表面碱性强度,增强COS化学吸附过程。

关键词： NiO-Al2O3复合氧化物载体二硫化钼羰基硫加氢脱硫

二硫化钼复合催化剂构建及活化过硫酸盐降解四环素研究

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二硫化钼复合催化剂构建及活化过硫酸盐降解四环素研究

作者：王智鑫扬州大学

学位级别：硕士

过硫酸盐高级氧化技术作为一种新型高级氧化技术,能够有效去除水体中抗生素,二硫化钼(MoS2)因其独特的电子结构和良好的光电化学性能,引起了科研工作者的广泛关注。为了克服MoS2活化过硫酸盐降解抗生素过程中富集能力弱、活化效率低等问... 详细信息

过硫酸盐高级氧化技术作为一种新型高级氧化技术,能够有效去除水体中抗生素,二硫化钼(MoS2)因其独特的电子结构和良好的光电化学性能,引起了科研工作者的广泛关注。为了克服MoS2活化过硫酸盐降解抗生素过程中富集能力弱、活化效率低等问题,亟需提高电荷输运能力和增强抗生素富集能力,实现水体中抗生素的高效去除。本文采用构建异质结策略制备了一系列过渡氧化物改性MoS2复合催化剂,考察了复合催化剂活化过硫酸盐降解抗生素的性能,阐明复合催化剂微观结构与过硫酸盐活化效率增强之间的关系,为水体中抗生素的有效去除提供新的途径。具体研究工作如下:(1)通过简单的水热法合成了 CoFe2O4@MoS2复合材料,通过活化过儿硫酸盐(PS)能降解70%的TC,大约是原始MoS2的15倍。CoFe2O4@MoS2体系可以在较宽的pH范围(2～9)内高效去除四环素。由于MoS2的化学性质稳定,不易溶于水,所以CoFe2O4@MoS2复合催化剂可以与废水中TC分子选择性接触,同时其表面超高的电导率和电子转移速率使得电荷快速的从电极向污染物迁移,并且产生大量自由基(·OH、SO4·-、·O2)和非自由基(1O2),在反应体系中有效去除四环素。综上所述,CoFe2O4@MoS2复合材料在水环境修复领域具有潜在应用价值。(2)通过制备α-FeOOH修饰MoS2的方法制备α-FeOOH@MoS2复合催化剂。与MoS2相比,α-FeOOH的加入提高了 α-FeOOH@MoS2复合材料的催化活性和对pH的适应范围,在3～11的pH的范围内,α-FeOOH@MoS2体系均可活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素且在循环4次后仍然保持良好的催化活性。因此,α-FeOOH@MoS2表现出了极高的催化活性和稳定性。(3)通过合成铁氧化物α-Fe2O3取代离子对MoS2进行改性,利用水热法合成纳米复合材料α-Fe2O3@MoS2,在活化PMS体系中可以在30min内100%去除四环素。与MoS2相比,铁氧化物的引入促进Fe离子和Mo离子的氧化还原循环产生活性自由物质(·OH、SO4-、O2·-、1O2)。α-Fe2O3的加入提高了 α-Fe2O3@MoS2复合材料的催化活性和对pH的适应范围,在3～11的pH的范围内,α-Fe2O3@MoS2体系均可活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素,而且循环利用率高。

关键词：二硫化钼高级氧化过硫酸盐过渡金属氧化物抗生素降解

二硫化钼改性材料强化聚醚嵌段酰胺膜的CO2分离性能研究

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二硫化钼改性材料强化聚醚嵌段酰胺膜的CO2分离性能研究

作者：靳卓太原理工大学

学位级别：硕士

化石燃料的燃烧使大气中CO浓度急剧增加,引发了各种环境问题。从烟道气中捕集分离CO对保护环境具有重要意义。在众多CO分离方法中,膜分离法以绿色、高效以及低成本等优点而广泛应用。由于兼具无机膜和有机膜的优点,混合基质膜(MMMs)的... 详细信息

化石燃料的燃烧使大气中CO浓度急剧增加,引发了各种环境问题。从烟道气中捕集分离CO对保护环境具有重要意义。在众多CO分离方法中,膜分离法以绿色、高效以及低成本等优点而广泛应用。由于兼具无机膜和有机膜的优点,混合基质膜(MMMs)的分离性能有望突破“Trade off”效应,超过Robsen上限。片层材料在膜中易堆叠,暴露的活性位点少,限制了其在气体分离领域的进一步应用。本文以低成本亲CO的聚醚嵌段酰胺(Pebax-1657)作为高分子基质,以二硫化钼(MoS)改性材料作为无机填料,制备混合基质膜。通过对MoS改性改善其在Pebax基质中的分散,增加活性位点,构筑多种气体传递通道,提高膜的气体分离性能。本论文具体的研究内容如下:(1)将三步法制备的L-半胱氨酸(Cys)功能化的MoS(Cys-MoS)分散在Pebax基质中制备Pebax/Cys-MoS混合基质膜。借助TEM、FT-IR、XRD、XPS、N吸脱附曲线以及CO吸附表征了Cys-MoS的微观形貌、化学结构、化学组成、孔结构和CO吸附性能。采用ATR-FTIR、TG、DSC、机械性能测试以及SEM表征了膜的化学结构、热稳定性、机械性能和微观形貌结构。研究了Cys-MoS制备条件、含量、进料压力、操作温度等对膜气体分离性能的影响。结果表明:L-半胱氨酸成功负载到MoS上,并且Cys-MoS与Pebax基质具有良好的相互作用,可以在Pebax基质中均匀分散。Cys-MoS含量为1.5 wt%时,Pebax/Cys-MoS混合基质膜的CO渗透性达到297 Barrer,相应的CO/N选择性达到120,比纯Pebax膜分别提高了206.2%和124.7%。这是因为Cys-MoS的空位和缺陷位点增强了CO的吸附选择性;同时,Cys-MoS中的氨基载体增强了CO的反应选择性。此外,360 h的长时间稳定性测试过程中,膜的分离性能基本保持不变。(2)将a-MoS和MIP-202通过机械力化学反应共混添加到Pebax基质中制备Pebax/a-MoS/MIP-202混合基质膜。借助FT-IR表征了a-MoS/MIP-202的化学结构。采用ATR-FTIR、SEM、TG以及机械性能测试表征了膜的化学结构、微观形貌结构、热稳定性以及机械性能。研究了水含量、a-MoS/MIP-202配比、含量、进料压力、操作温度等对膜气体分离性能的影响。结果表明:a-MoS与MIP-202之间的静电相互作用促进双功能填料在膜中的分散,填料并与Pebax基质具有良好的界面相容性。a-MoS/MIP-202质量比为5:5和含量为6 wt%时,Pebax/a-MoS/MIP-202混合基质膜的CO渗透性达到380 Barrer,相应的CO/N选择性达到124.7,比纯Pebax膜分别提高了298.1%和133.5%。这是由于双功能填料构筑了多种CO传递通道,协同提高了膜的气体分离性能。其中,a-MoS形成层间筛分通道,提高CO/N选择性;含氨基的多孔MIP-202形成促进传递通道,提高CO渗透性。此外,360 h的长时间稳定性测试过程中,膜分离性能基本保持不变。

关键词：混合基质膜二硫化钼 L-半胱氨酸 MIP-202 CO2分离

二硫化钼基催化剂的制备及其电催化固氮性能研究

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二硫化钼基催化剂的制备及其电催化固氮性能研究

作者：刘世寒吉林大学

学位级别：硕士

氨不仅是生产农业化肥和染料、炸药等工业用品的重要原料,还是一种潜在的无碳能源载体。近年来,以水和氮气为原料通过电催化氮气还原合成氨(eNRR)的技术因其低能耗和环保性等优点受到了科学家的广泛关注。然而,N本身的强化学惰性和水溶... 详细信息

氨不仅是生产农业化肥和染料、炸药等工业用品的重要原料,还是一种潜在的无碳能源载体。近年来,以水和氮气为原料通过电催化氮气还原合成氨(eNRR)的技术因其低能耗和环保性等优点受到了科学家的广泛关注。然而,N本身的强化学惰性和水溶液中的强竞争性析氢反应使得eNRR的发展面临巨大的挑战。为了获得高的eNRR活性,有必要开发能够有效吸附和活化N分子的电催化剂。目前,理论和实验均已证实贵金属基材料是高效的eNRR电催化剂。然而,贵金属的成本较高且地壳丰度较低,使其不适合用于大规模的工业化生产。因此,开发廉价且具有高效催化活性的非贵金属基催化剂对eNRR的发展具有重要意义。在天然固氮酶中,Mo原子是固氮酶Mo Fe辅因子中用于催化氮气还原合成氨的主要活性位点。实验和理论计算已证实Mo S具有潜在的eNRR活性。在自然界中,Mo S以热力学稳定的2H相(2H-Mo S)存在。然而,2H-Mo S属于半导体材料,电导率较低。其较差的电子传输能力使得eNRR过程中质子耦合电子转移过程的效率极低,导致eNRR的反应动力学较为缓慢。此外,eNRR活性位点局限于少量的Mo S的边缘位置,且每个活性位点对N活化的能力较弱。因此,Mo S通常表现出较差的本征eNRR性能,氨产率远不能满足生产的需求。综上所述,有必要采取有效的策略来解决上述问题以进一步提高Mo S的eNRR催化性能。掺杂和构建异质结构是优化催化剂电子结构和提高导电性的两大策略。本文以Mo S为研究对象,分别通过掺杂诱导相变和构筑异质界面两种策略来实现对Mo S电子结构的调控,从而增强其催化活性以提高eNRR催化性能,主要研究内容和结果如下:(1)与2H相Mo S相比,1T相Mo S具有更高的本征电导率,能够加速电催化反应过程中的电子传输速率,从而加快电催化反应的进行。基于上述考虑,我们采用简单的一步水热法制备出Sn掺杂Mo S(Sn-Mo S)并将其应用于eNRR研究。在此基础上结合结构表征和电化学测试揭示了Sn掺杂对eNRR催化活性的影响机理:异质原子Sn的掺杂可以引入晶格畸变,改变Mo-S之间的配位结构,诱导Mo S由2H相转变为1T相,提高其电导率,加速eNRR的进行。在0.1 M LiSO电解液中,所制备的Sn-Mo S催化剂的NH产率和FE分别为25.9μg h mg和9.6%,性能较纯Mo S(8.3μg h mg和3.7%)有明显提高。(2)与单组分催化剂相比,两相异质结构能够通过界面间的电子相互作用来有效调节催化剂的电子结构并提高其电导率。我们采用水热法将Sn S纳米颗粒均匀负载在Mo S纳米片上构建出Sn S/Mo S异质结构。Mo S为p型半导体材料,而Sn S为n型半导体。在二者的异质界面处电子从Sn S向Mo S定向转移。这种电子相互作用一方面能够提高Mo S的电导率,从而加速eNRR的反应动力学;另一方面增加Mo活性位点的电子密度,有助于电子注入到空的N反键轨道以促进N分子极化,这有利于增强Mo-N键强度。相较于纯Mo S或Sn S,Sn S/Mo S的eNRR催化活性显著提高,NH产率和FE分别为34.3μg h mg和13.8%。并且,该催化剂表现出良好的电化学稳定性和结构稳定性。(3)与Mo S相比,SnO具有较弱的氢吸附能力,可以抑制析氢反应。基于此,我们采用一步水热法将SnO纳米颗粒均匀负载在Mo S纳米片上构建出SnO/Mo S异质结构。二者形成的异质界面不仅能够提高Mo S活性位点的催化活性,而且在惰性Mo S基面构筑具有弱H吸附能力的N活性位点,避免了不必要的竞争性析氢反应,从而提高了催化剂的法拉第效率。该SnO/Mo S催化剂表现出优异的eNRR催化性能:在0.1M LiSO溶液中,氨产率高达47.1μg hmg且法拉第效率为19.3%,此性能远远高于纯Mo S。

关键词：电催化氮气还原合成氨异质原子掺杂异质结构二硫化钼锡化合物

油酸改性石墨烯/二硫化钼复合材料润滑添加剂的制备及摩擦学特性

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化工进展 2022年第9期41卷 4973-4985页

作者：秦建刘天霞王建卢星北方民族大学化学与化学工程学院宁夏银川750021 宁夏太阳能化学转化技术重点实验室宁夏银川750021 化工技术基础国家民委重点实验室宁夏银川750021

为研究石墨烯基二硫化钼复合材料润滑添加剂对10^(#)白油(10^(#)White Oil,10^(#)WO)的摩擦磨损性能影响。采用水热反应法,以油酸为改性剂,以硫化钠为硫源,制备出油酸改性还原氧化石墨烯/二硫化钼(OA-RGO-MoS_(2),ORM)及还原氧化石墨烯... 详细信息

为研究石墨烯基二硫化钼复合材料润滑添加剂对10^(#)白油(10^(#)White Oil,10^(#)WO)的摩擦磨损性能影响。采用水热反应法,以油酸为改性剂,以硫化钠为硫源,制备出油酸改性还原氧化石墨烯/二硫化钼(OA-RGO-MoS_(2),ORM)及还原氧化石墨烯/二硫化钼(RGO-MoS_(2),RM)复合材料,利用四球长时摩擦磨损试验机考察ORM和RM对10^(#)WO润滑性能的影响,借助多种现代表征手段分别对两种复合材料和磨痕进行表征分析。研究结果表明:ORM较RM具有更大的层间距、更高的石墨化程度、更好的热稳定性以及更加优异的分散稳定性。两种复合材料均在质量分数为0.2%时体现出最优异的润滑性能,其中,ORM由于经过油酸改性,产生的空间位阻效应使其润滑性能更加突出,最优条件下平均摩擦系数下降了42.2%。摩擦机理分析表明:RM与ORM均可在摩擦过程中通过吸附作用或摩擦化学反应在摩擦表面形成含有铁、氧、钼、碳和硫元素的润滑保护膜,从而起到减摩抗磨的作用。

关键词：石墨烯二硫化钼复合材料润滑添加剂摩擦特性

二硫化钼基复合电催化剂的制备及其析氢性能研究

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二硫化钼基复合电催化剂的制备及其析氢性能研究

作者：宋宇雯中南大学

学位级别：硕士

开发廉价且高效的电催化剂是发展清洁氢能的关键。二硫化钼(MoS)由于具有和石墨烯类似的层状结构和较好的析氢催化活性,成为取代铂基材料进行析氢催化反应的理想选择。基于此,本文以MoS为研究对象,通过水热法制备出三种MoS基复合电催化... 详细信息

开发廉价且高效的电催化剂是发展清洁氢能的关键。二硫化钼(MoS)由于具有和石墨烯类似的层状结构和较好的析氢催化活性,成为取代铂基材料进行析氢催化反应的理想选择。基于此,本文以MoS为研究对象,通过水热法制备出三种MoS基复合电催化剂,并通过成分结构表征和析氢性能测试,探究各催化剂析氢性能提升的内在机理。主要研究内容如下:(1)通过引入FeS,合成了FeS@MoS复合电催化剂。FeS的引入有效阻止了MoS的团聚,使复合材料呈现出纳米花状形态。并且由于FeS@MoS异质结构的成功构建,所制备的FeS@MoS具有更多暴露的边缘活性位点、更快的电子转移效率以及更低的氢吸附自由能,故而表现出更优的析氢性能。在酸性条件下,所合成的FeS@MoS具有较好的催化活性和稳定性,达到-10 m A cm电流密度时仅需-231 m V的过电位(),对应的塔菲尔斜率为58 m V dec。(2)采用两步水热法,合成了CoS@MoS复合催化剂。实验结果表明CoS和MoS之间存在强电子相互作用和异质界面,因此CoS@MoS具有较小的电化学阻抗和更好的传质能力。此外,异质界面上的电子转移和两组分之间的相互作用使局部形成亲电/亲核区域,O和H分别被CoS和MoS吸附,有效促进极性水分子中O-H键的断裂。因此,CoS@MoS复合催化剂在碱性介质中表现出更好的析氢性能,其和塔菲尔斜率分别为-232 m V和89 m V dec。(3)通过水热法,制备出具有纳米花状结构的Cu S@MoS复合催化剂,获得更多的催化活性位点和更大的电化学活性面积。同时,由于所得Cu S@MoS异质结构之间存在协同效应,使之具有优于单一组分的析氢性能。Cu S@MoS复合催化剂在酸性条件下的和塔菲尔斜率分别为-293 m V和60 m Vdec。通过异质结构设计,分别合成了FeS@MoS、CoS@MoS和Cu S@MoS这三种MoS基复合电催化剂,其中FeS@MoS和Cu S@MoS在酸性电解液中具有较高的催化活性,CoS@MoS在碱性条件下表现出较好的析氢性能。据此,本文可以为今后MoS基复合催化剂的异质结构构建和性能调控提供一些思路。图53幅,表6个,参考文献101篇

关键词：二硫化钼电催化剂析氢反应异质结构