二硫化钼复合催化剂构建及活化过硫酸盐降解四环素研究

作     者：王智鑫 

作者单位：扬州大学 

学位级别：硕士

导师姓名：徐轶群;朱乾德

授予年度：2023年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：二硫化钼 高级氧化 过硫酸盐 过渡金属氧化物 抗生素降解 

摘      要：过硫酸盐高级氧化技术作为一种新型高级氧化技术,能够有效去除水体中抗生素,二硫化钼(MoS2)因其独特的电子结构和良好的光电化学性能,引起了科研工作者的广泛关注。为了克服MoS2活化过硫酸盐降解抗生素过程中富集能力弱、活化效率低等问题,亟需提高电荷输运能力和增强抗生素富集能力,实现水体中抗生素的高效去除。本文采用构建异质结策略制备了一系列过渡氧化物改性MoS2复合催化剂,考察了复合催化剂活化过硫酸盐降解抗生素的性能,阐明复合催化剂微观结构与过硫酸盐活化效率增强之间的关系,为水体中抗生素的有效去除提供新的途径。具体研究工作如下:(1)通过简单的水热法合成了 CoFe2O4@MoS2复合材料,通过活化过儿硫酸盐(PS)能降解70%的TC,大约是原始MoS2的15倍。CoFe2O4@MoS2体系可以在较宽的pH范围(2～9)内高效去除四环素。由于MoS2的化学性质稳定,不易溶于水,所以CoFe2O4@MoS2复合催化剂可以与废水中TC分子选择性接触,同时其表面超高的电导率和电子转移速率使得电荷快速的从电极向污染物迁移,并且产生大量自由基(·OH、SO4·-、·O2)和非自由基(1O2),在反应体系中有效去除四环素。综上所述,CoFe2O4@MoS2复合材料在水环境修复领域具有潜在应用价值。(2)通过制备α-FeOOH修饰MoS2的方法制备α-FeOOH@MoS2复合催化剂。与MoS2相比,α-FeOOH的加入提高了 α-FeOOH@MoS2复合材料的催化活性和对pH的适应范围,在3～11的pH的范围内,α-FeOOH@MoS2体系均可活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素且在循环4次后仍然保持良好的催化活性。因此,α-FeOOH@MoS2表现出了极高的催化活性和稳定性。(3)通过合成铁氧化物α-Fe2O3取代离子对MoS2进行改性,利用水热法合成纳米复合材料α-Fe2O3@MoS2,在活化PMS体系中可以在30min内100%去除四环素。与MoS2相比,铁氧化物的引入促进Fe离子和Mo离子的氧化还原循环产生活性自由物质(·OH、SO4-、O2·-、1O2)。α-Fe2O3的加入提高了 α-Fe2O3@MoS2复合材料的催化活性和对pH的适应范围,在3～11的pH的范围内,α-Fe2O3@MoS2体系均可活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素,而且循环利用率高。