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基于二氧化钛的可见光光催化选择氧化体系的研究

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基于二氧化钛的可见光光催化选择氧化体系的研究

作者：王宁宁华中师范大学

学位级别：硕士

异相光催化体系中,二氧化钛(TiO2)光催化剂的研究受到广泛关注,其应用涉及到包括太阳能电池、新能源开发、污染物处理、有机物转化等多个领域。但是,由于TiO2较宽的带隙宽度使其只能吸收紫外光,限制了其进一步发展和应用。因此,采取有... 详细信息

异相光催化体系中,二氧化钛(TiO2)光催化剂的研究受到广泛关注,其应用涉及到包括太阳能电池、新能源开发、污染物处理、有机物转化等多个领域。但是,由于TiO2较宽的带隙宽度使其只能吸收紫外光,限制了其进一步发展和应用。因此,采取有效的措施构建基于TiO2的可见光光催化体系,成为目前研究的一大热点。我们采用两种不同的策略构建了 TiO2可见光光催化体系,利用氧气作氧化剂,实现了醇和胺两类有机物的选择性氧化。具体研究思路和研究内容如下:1、采用染料敏化的策略,实现了绿光LED灯照射下醇类有机物到相应产物的转化。将5(6)-羧基荧光素[5(6)-FAM]与锐钛矿TiO2结合得到染料敏化TiO2光催化剂5(6)-FAM-TiO2,4-甲氧基-四甲基哌啶氧自由基(CH3O-TEMPO)为助催化剂,氧气分子为氧化剂,构建了异相光催化体系。在该新型体系中,5(6)-FAM-TiO2和助催化剂CH3O-TEMPO共同发挥作用。其中,染料5(6)-FAM作为敏化剂,实现可见光的吸收,TiO2扮演着电子转移枢纽、反应发生平台的双重角色,而CH3O-TEMPO作为电子转移媒介,促进反应高效进行。研究发现,催化氧化苯甲醇的反应机理如下:染料吸收可见光被激发后失去电子变为染料自由基正离子,失去的电子转移到TiO2的导带,被氧分子捕获生成超氧自由基离子。与此同时,CH3O-TEMPO失去电子转化为CH3O-TEMPO+,驱动染料自由基正离子回到染料分子,完成染料的循环过程,而CH3O-TEMPO+会将体系中的苯甲醇氧化,自身转化为CH3O-TEMPOH,继而与超氧负离子作用回到CH3O-TEMPO,完成循环过程。2、采用两种半导体复合的方法,在可见光下驱动苄胺高转化率高选择性氧化。将过渡金属硫化物CdS与锐钛矿TiO2复合得到CdS-TiO2光催化剂,以空气中氧气为氧化剂,构建可见光响应的光催化体系。在该体系中,CdS吸收可见光,产生光生电子和空穴,CdS的导带电子转移到TiO2的导带上,被体系中的O2分子捕获生成O2·-,参与胺类到亚胺的转化。与此同时,底物苄胺首先被CdS的价带空穴氧化,再与O2·-作用,生成最终的产物。CdS与TiO2协同作用,CdS发挥着捕获自然光的重要作用,TiO2扮演着电子转移枢纽与反应平台的双重角色,促进光生电子空穴的分离,提高苄胺转化速率。该光催化体系对伯胺具有很好的普适性。并且重复利用性良好,可多次循环使用。总之,分别采用染料敏化、半导体复合的策略,构建了两个不同的可见光响应的TiO2光催化体系,在温和条件下,以O2为氧化剂,实现了醇类和胺类有机物的高效、高选择性氧化。构建的新型光催化体系为TiO2光催化剂的应用提供思路和借鉴意义。

关键词：二氧化钛光催化可见光 5(6)-羧基荧光素硫化镉选择性氧化

模拟阳光下Ag/I-TiO_2光催化预处理山核桃加工废水

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环境工程学报 2014年第4期8卷 1549-1553页

作者：林正迎谢磊俞卫平杭州职业技术学院临江学院杭州310018

研究了在模拟太阳光下,采用银修饰的碘掺杂二氧化钛光催化剂(Ag/I-TiO2)对某食品厂山核桃加工废水进行光催化预处理的效果。结合X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)的表征结果,来分析催化剂结构对于废水... 详细信息

研究了在模拟太阳光下,采用银修饰的碘掺杂二氧化钛光催化剂(Ag/I-TiO2)对某食品厂山核桃加工废水进行光催化预处理的效果。结合X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)的表征结果,来分析催化剂结构对于废水处理效果的影响。探讨了Ag含量、废水初始pH(pHi)和光照时间等因素对化学需氧量(COD)去除及水质可生化性(B/C)提高的影响。并得出适宜的反应参数为:3%Ag含量;pHi为6;光照时间为240 min。在最佳条件下,COD去除率45%,废水B/C比由0.17上升到0.31。光催化氧化法能够有效降低山核桃加工废水的COD含量,并达到显著提高废水可生化性的目的。

关键词：二氧化钛光催化山核桃废水 COD 可生化性

负载型混晶相TiO_2光催化剂的低温制备及其光催化活性

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环境工程学报 2009年第10期3卷 1897-1901页

作者：许天翼张杨黄橙占长林雷绍民武汉理工大学资源与环境工程学院武汉430070 湖北省十堰市环境科学研究所十堰442000

以蒙皂石为载体,钛酸四丁酯为前驱物,在较低温度下由溶胶-凝胶法制备得到负载型TiO2光催化剂。研究了理论负载量、固定化温度、干燥、焙烧温度对TiO2/蒙皂石复合光催化剂光催化性能的影响。采用XRD分析技术对复合材料进行了表征。结果表... 详细信息

以蒙皂石为载体,钛酸四丁酯为前驱物,在较低温度下由溶胶-凝胶法制备得到负载型TiO2光催化剂。研究了理论负载量、固定化温度、干燥、焙烧温度对TiO2/蒙皂石复合光催化剂光催化性能的影响。采用XRD分析技术对复合材料进行了表征。结果表明,负载的TiO2以锐钛矿-金红石的混晶相存在。当TiO2理论负载量为15 mmol/g、溶胶反应温度为25℃、干燥温度为70℃时,TiO2/蒙皂石复合光催化剂对偶氮染料光催化反应1 h降解率达93.40%。该制备技术的特点是在省去高温焙烧的条件下,制备出光催化活性高的负载型光催化剂。

关键词：二氧化钛光催化蒙皂石低温制备混晶相

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光催化在饮用水消毒中的应用

环境与健康杂志 2002年第2期19卷 153-154页

作者：阎惠珍樊荣涛中国预防医学科学院环境卫生监测所北京100021 中国预防医学科学院环境卫生与卫生工程研究所

阐述二氧化钛光催化在饮水消毒中应用的可行性 ,它涉及有机污染物的去除、灭活细菌和病毒。但是 ,TiO2 光催化灭活顽抗的病原体诸如兰伯氏贾第虫及隐孢子虫 ,以及维持生存的藻类需进一步查明 ,且本法缺乏残余消毒能力。

关键词：饮用水水消毒有机污染物二氧化钛光催化氧化

以凝聚子聚集体为模板制备TiO_2纳米材料及其性质研究

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高等学校化学学报 2004年第12期25卷 2308-2311页

作者：鞠维刚张晓宏吴世康中国科学院理化技术研究所

合成了一种可用作凝聚子 ( Gelator)并带正电荷的胆固醇酯类化合物 .研究其在溶剂中的聚集行为 ,并以其聚集体为模板 ,通过 Sol-gel方法制备了一维 Ti O2 纳米材料 .改变凝聚子和 Ti O2 前驱体的用量比 ,用扫描电镜观察到生成的 Ti O2 ... 详细信息

合成了一种可用作凝聚子 ( Gelator)并带正电荷的胆固醇酯类化合物 .研究其在溶剂中的聚集行为 ,并以其聚集体为模板 ,通过 Sol-gel方法制备了一维 Ti O2 纳米材料 .改变凝聚子和 Ti O2 前驱体的用量比 ,用扫描电镜观察到生成的 Ti O2 纳米材料具有不同的尺寸和形貌 ,表明二者的比例对于体现模板转录功能的优劣具有重要意义 .圆二色谱 ( CD)表明 ,形成的凝胶聚集体具有手性特征 . XRD结果表明 ,生成的 Ti O2 纳米材料具有锐钛矿晶型 .通过光催化染料褪色实验 ,对所得 Ti O2 纳米材料的光化学活性进行了初步研究 .

关键词：胆固醇酯类化合物凝聚子纳米材料溶胶-凝胶过程二氧化钛光催化

N-TiO2/ITO的制备及其光催化性能研究

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N-TiO2/ITO的制备及其光催化性能研究

作者：张卉萱河北工程大学

学位级别：硕士

TiO光催化氧化技术作为一种环境友好的有机污染物深度净化技术在近年来受到广泛关注。该技术相比于普通物理、化学与生物技术而言,对难降解污染物的降解具有极大的优势,但在大量研究工作中发现光催化技术中存在催化剂粉体易流失、光响... 详细信息

TiO光催化氧化技术作为一种环境友好的有机污染物深度净化技术在近年来受到广泛关注。该技术相比于普通物理、化学与生物技术而言,对难降解污染物的降解具有极大的优势,但在大量研究工作中发现光催化技术中存在催化剂粉体易流失、光响应范围窄和电子-空穴复合率高等技术瓶颈。本文从改善以上问题的角度出发,对TiO光催化剂自身结构及其光催化性能及相关机理进行了如下四个方面的研究:(1)采用溶胶-凝胶法制备了N-TiO/ITO负载型催化剂,并对不同溶胶pH值、掺N量和焙烧温度等催化制备条件下得到的催化剂进行可见光催化降解亚甲基蓝研究。在单因素试验的基础上设计3因素3水平响应面方案,由所建模型得出最优催化剂制备条件为焙烧温度486.79℃、尿素投加量为1.02g、溶胶pH为6.96,此条件下制备的催化剂6h光催化降解率经模型预测可达75.63%。(2)对不同制备条件下制得的催化剂进行SEM、XRD以及DRS表征,验证了各制备条件对催化剂的微观形态、晶体结构以及吸收光谱所产生的影响。(3)采用优化后的N-TiO/ITO负载型催化剂进行亚甲基蓝初始浓度、溶液pH值和NaCl浓度三个不同水质反应条件下的光催化研究。通过单因素试验探讨不同光催化反应条件对光催化降解率产生的影响,并在此基础上设计3因素3水平响应面方案,对试验结果进行ANOVA、等高线图及3D曲线图分析。由软件优化确定该催化剂下的最佳反应条件为溶液初始浓度9.39mg/L、溶液pH为8.44、NaCl浓度为0.40g/L,此反应条件下4h光催化降解率可达64.12%。在催化剂最优制备条件与最优反应条件下分别进行紫外光与太阳光下的光催化性能测试,结果显示掺氮并未影响紫外光下的催化效果,且在太阳光下也能得到较好的催化效果。(4)以N-TiO/ITO为阳极,石墨为阴极,进行电助光催化氧化相关研究。比较其与单一电氧化、单一光催化在相同溶液条件下的降解效果,发现外加电压对单纯光催化的额外增强效能。同时对三种工艺进行动力学分析,结果显示均符合准一级反应动力学,电助光催化工艺下的速率常数为单独光催化的3倍。通过单因素试验探究电助光催化工艺中亚甲基蓝初始浓度、pH值及外加阳极偏压对电助光催化降解率所产生的影响。与单一光催化反应不同的是,电助光催化在处理更高浓度及中性偏酸的污染物时发挥出更高效能。

关键词：二氧化钛光催化氮掺杂改性响应面优化电助光催化

光-酶催化体系构建及其在手性催化合成（R）-1-[3,5-二（三氟甲基）]苯乙醇中的应用

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光-酶催化体系构建及其在手性催化合成（R）-1-[3,5-二（三氟甲基...

作者：尹友程杭州师范大学

学位级别：硕士

化学疗法是治疗癌症的常用方法,恶心和呕吐也是该疗法常见的副作用。阿瑞匹坦作为一种NK-1(Neurokinin-1)受体拮抗剂目前在临床上通过与多种方式的联合用药被广泛用于预防恶心和呕吐中,其中(R)-1-[3,5-二(三氟甲基)]苯乙醇正是阿瑞匹坦... 详细信息

化学疗法是治疗癌症的常用方法,恶心和呕吐也是该疗法常见的副作用。阿瑞匹坦作为一种NK-1(Neurokinin-1)受体拮抗剂目前在临床上通过与多种方式的联合用药被广泛用于预防恶心和呕吐中,其中(R)-1-[3,5-二(三氟甲基)]苯乙醇正是阿瑞匹坦合成的关键手性中间体,但是即便是反应条件温和、选择性高和可持续性强的生物催化,也一直被酶的固定化和昂贵的辅因子NADPH再生所制约,如:固定化中通常的化学固定化常因化学连接的盲目性和随机性致酶活性中心破坏和活性大幅下降;NADPH再生中常使用三乙醇胺或葡萄糖为氢供体,增加了下游过程的复杂性和成本,且可持续性有待提高。首先,为克服传统共价固定化中存在的问题,本文通过非天然氨基酸掺入修饰酶蛋白,表达制备携有生物正交化学反应基团的酶蛋白。为此,将具有催化逆向反应能力的乙醇脱氢酶(ADH)用作模板酶,并将156Y、208Q、229Y分别替换为对炔丙氧基-L-苯丙氨酸(p-Pa F)。接着对野生型,突变过后的单点、双点突变型表达得到的酶蛋白均进行了酶学性质的测定。野生型的表达量为20mg·L,酶活力为0.185 U·mg;而单点突变型的表达量为18 mg·L,酶活力为0.174 U·mg;双点突变型的表达量为8 mg·L,酶活力为0.170 U·mg。结果表明,单点插入修饰后与野生型有着类似表达量和比活性,而随着突变位点的逐渐增加,酶表达量会有所下降。其次,通过超低温微波辐射和使用双功能交联剂快速制备精准的生物正交交联酶。在反应中首先通过预实验探究了Cu I剂量对ADH双点突变型粗酶酶活力的影响,发现0.4当量的Cu I作为催化剂时,能够保证具有催化活力的同时完成交联。掺入了非天然氨基酸(UAA,Unnatural amino acids)的双点修饰改造酶蛋白,可在微波辅助辐射下,在Cu I的催化下通过点击反应制备交联酶聚集体。为此,使用上述ADH双点突变体,加入1,11-二叠氮基-3,6,9-三氧杂十一烷通过环加成反应(Cu AAC)实现酶分子间交联,并通过扫描电镜、共聚焦荧光显微镜以及质谱等检测手段检测和验证确认了二点突变ADH双酶聚集体的交联。最后,构建光-酶催化手性催化还原方法并籍此合成(R)-1-[3,5-二(三氟甲基)]苯乙醇。在此之前,探索了不同的Ti O催化材料在模拟光照下NADPH再生的催化过程,并对比了异丙醇(IPA)对反应结果的影响,发现不添加异丙醇(IPA)时Ti O纳米管生成NADPH的产率最高达59%,且该反应溶液中NADPH的浓度高达2.36 mg/m L;此外为证实氢的来源,通过电子自旋共振(ESR)手段检测了羟基自由基以及电子的生成,能够清楚地观察到一个相对强度为1:2:2:1的四线谱;同时ESR光谱显示出一个具有三个强度为1:1:1的峰的稳定信号,且信号强度会随着不断的而减弱,因而证实了氢和电子的生成,也为后续光-酶催化体系的催化反应的顺利进行提供了有力的证据。在此基础上,将此NADPH的光化学再生方法用于逆向催化的醇脱氢酶交联聚集体的催化还原过程,并以此法合成阿瑞匹坦中间体(R)-1-[3,5-二(三氟甲基)]苯乙醇。通过HPLC光谱检测,随着时间的不断推移,(R)-1-[3,5-二(三氟甲基)]苯乙醇的含量越来越高,反应24h后产率能达到41%,ee>99.99%。同时为了确保Ti O纳米管和ADH交联聚集体能够重复使用,本文还进行了5轮批次重复使用,每次反应12h且产率皆能达30%左右,可见该型酶聚集体的催化稳定性,以及以水为氢供体的Ti O纳米管光催化再生NADPH的可行性。总之,本文通过掺入二点非天然氨基酸修饰乙醇脱氢酶制得精准交联的酶聚集体,有效克服了传统方法中化学交联的盲目性和随机性,保护了酶活性中心和催化活性;并以水为氢供体在Ti O纳米管光催化下再生NADPH,从而构建了光-酶催化手性催化还原方法,并籍此合成(R)-1-[3,5-二(三氟甲基)]苯乙醇。该光-酶催化体系催化反应中,表现出了较好的重复使用稳定性。这种Ti O纳米管光催化NADPH的再生,以水供氢避免使用三乙醇胺等其他氢供体,大大提高了过程的绿色性和可持续性。因此,这种以Ti O纳米管光催化再生NADPH和精准交联酶聚集体催化还原的光-酶催化手性催化还原方法,可进一步扩展到其他酶催化的还原反应,并有望促进精细化学品或药物中间体的绿色和可持续催化合成。

关键词：非天然氨基酸交联酶聚集体 NADPH再生二氧化钛光催化光-酶催化体系阿瑞匹坦 (R)-1-[3,5-二(三氟甲基)]苯乙醇不对称加氢

活性炭负载TiO_2光催化降解微囊藻毒素-LR

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环保科技 2011年第2期17卷 5-9页

作者：姚杭永夏良亮闵浩浙江省环境工程有限公司浙江杭州310012 浙江省舟山市定海区环保局浙江舟山316000 上海同济工程咨询有限公司上海200092

以活性炭为载体,采用溶胶凝胶法制备了负载型的催化剂(TiO2/GAC)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等方法对催化剂进行了表征。通过有无紫外光降解和有无活性炭条件下的微囊藻毒素-LR(MCLR)降解试验,得出在紫外光照下... 详细信息

以活性炭为载体,采用溶胶凝胶法制备了负载型的催化剂(TiO2/GAC)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等方法对催化剂进行了表征。通过有无紫外光降解和有无活性炭条件下的微囊藻毒素-LR(MCLR)降解试验,得出在紫外光照下,MCLR不会自身降解,且紫外光照对活性炭吸附性能无明显影响。此外,研究了不同负载次数的催化剂对MCLR的吸附和光催化氧化降解影响。结果表明,负载一次的光催化剂吸附和光降解效率均最佳,对于初始浓度为100.00μg/L的MCLR溶液,保持催化剂浓度为3 g/L,负载一次的催化剂反应15 min后,94%的MCLR可被降解,20 min后可完全降解。其去除机制主要是被吸附在活性炭上的MCLR向TiO2表面连续迁移与TiO表面光催化降解,连续的迁移与TiO表面光催化氧化使得MCLR得以高效的去除。

关键词：活性炭吸附二氧化钛光催化微囊藻毒素-LR

TiO_(2)@SiO_(2)-C复合材料的制备及光催化处理印染废水研究

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化工生产与技术 2024年第5期30卷 17-20,35页

作者：徐威深圳市百都汇人力资源有限公司广东深圳518000

通过一步水热法制备了不同Ti负载量的TiO_(2)@SiO_(2)-C介孔复合材料,研究了TiO_(2)负载量、染料起始浓度和光照强度等对复合材料光催化处理废水的影响,考察其再生性能。结果表明,TiO_(2)@SiO_(2)-C复合材料结构在水处理方面具有优势;... 详细信息

通过一步水热法制备了不同Ti负载量的TiO_(2)@SiO_(2)-C介孔复合材料,研究了TiO_(2)负载量、染料起始浓度和光照强度等对复合材料光催化处理废水的影响,考察其再生性能。结果表明,TiO_(2)@SiO_(2)-C复合材料结构在水处理方面具有优势;当废水中亚甲基蓝(MB)质量浓度低于500 mg/L,在400 W紫外高压汞灯、反应时间6 h条件下,制备的复合材料对废水中MB的降解率达到98.4%,循环使用6次后的降解率仍高于90%。

关键词：二氧化钛光催化亚甲基蓝 SiO_(2)-C载体印染废水