N-TiO2/ITO的制备及其光催化性能研究

作     者：张卉萱 

作者单位：河北工程大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李思敏

授予年度：2018年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：二氧化钛光催化 氮掺杂改性 响应面优化 电助光催化 

摘      要：TiO光催化氧化技术作为一种环境友好的有机污染物深度净化技术在近年来受到广泛关注。该技术相比于普通物理、化学与生物技术而言,对难降解污染物的降解具有极大的优势,但在大量研究工作中发现光催化技术中存在催化剂粉体易流失、光响应范围窄和电子-空穴复合率高等技术瓶颈。本文从改善以上问题的角度出发,对TiO光催化剂自身结构及其光催化性能及相关机理进行了如下四个方面的研究:(1)采用溶胶-凝胶法制备了N-TiO/ITO负载型催化剂,并对不同溶胶pH值、掺N量和焙烧温度等催化制备条件下得到的催化剂进行可见光催化降解亚甲基蓝研究。在单因素试验的基础上设计3因素3水平响应面方案,由所建模型得出最优催化剂制备条件为焙烧温度486.79℃、尿素投加量为1.02g、溶胶pH为6.96,此条件下制备的催化剂6h光催化降解率经模型预测可达75.63%。(2)对不同制备条件下制得的催化剂进行SEM、XRD以及DRS表征,验证了各制备条件对催化剂的微观形态、晶体结构以及吸收光谱所产生的影响。(3)采用优化后的N-TiO/ITO负载型催化剂进行亚甲基蓝初始浓度、溶液pH值和NaCl浓度三个不同水质反应条件下的光催化研究。通过单因素试验探讨不同光催化反应条件对光催化降解率产生的影响,并在此基础上设计3因素3水平响应面方案,对试验结果进行ANOVA、等高线图及3D曲线图分析。由软件优化确定该催化剂下的最佳反应条件为溶液初始浓度9.39mg/L、溶液pH为8.44、NaCl浓度为0.40g/L,此反应条件下4h光催化降解率可达64.12%。在催化剂最优制备条件与最优反应条件下分别进行紫外光与太阳光下的光催化性能测试,结果显示掺氮并未影响紫外光下的催化效果,且在太阳光下也能得到较好的催化效果。(4)以N-TiO/ITO为阳极,石墨为阴极,进行电助光催化氧化相关研究。比较其与单一电氧化、单一光催化在相同溶液条件下的降解效果,发现外加电压对单纯光催化的额外增强效能。同时对三种工艺进行动力学分析,结果显示均符合准一级反应动力学,电助光催化工艺下的速率常数为单独光催化的3倍。通过单因素试验探究电助光催化工艺中亚甲基蓝初始浓度、pH值及外加阳极偏压对电助光催化降解率所产生的影响。与单一光催化反应不同的是,电助光催化在处理更高浓度及中性偏酸的污染物时发挥出更高效能。