锰氧化物电催化剂的制备及其电催化性能研究

作     者：阮万生 

作者单位：南京信息工程大学 

学位级别：硕士

导师姓名：滕飞

授予年度：2023年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：电解水 氧空位 硫掺杂 二氧化锰 阳极氧化反应 

摘      要：为改善传统能源结构,实现“碳中和的宏伟目标,研究人员开发了一系列策略来提高电解水制氢效率。本论文主要通过杂原子掺杂和缺陷工程策略以提高电催化剂的本征活性;通过构筑新型(甲醛/甘油/尿素基)电解槽,以进一步提高制氢效率和改善电解槽的能量转换效率。(1)通过简单的水热法合成了S掺杂α-MnO(S-MnO)纳米线。在碱性电解液中,S-MnO表现出比MnO更高的析氧反应(OER)活性,当过电位为600 m V时,OER电流密度值是MnO的4.75倍,S掺杂提供了更多的Mn活性位点、氧空位(V)和电化学活性表面积。理论计算进一步证实,V导致S-MnO具有更高的表面能,有利于HO和OH在Mn位点的吸附。此外,构建甲醛基电解槽,与传统电解槽相比,法拉第析氢效率从89.6%提高至98.6%,且在100 m A cm的电流密度时,甲醛基电解槽所需的槽电压下降了约17.17%。与此同时,在1.75 V电压下运行2 h后,52%的甲醛得到降解。结果表明,新型电解槽不仅可以大幅度提高析氢效率,而且可以高效降解甲醛污染物。(2)通过原位生长法一步合成了超薄水钠锰矿纳米片@泡沫镍阵列(KMO@NF)电催化剂。KMO@NF因其表面丰富的V和Mn,表现出优异的电解水活性。此外,构建了甘油/尿素基电解槽,与OER相比,在1.43 V时,相应的阳极电流密度分别提高了19.34和18.04倍;法拉第析氢效率分别达到95%和97%,证明所设计的电解槽具有更高的能量转化率。本研究为高效电催化剂的选择和新型电解槽的设计提供了具有实际意义的思路。