PAN-TiO2@MoS2光催化复合材料的电纺制备与性能研究

作     者：卢晓龙 

作者单位：河南理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：秦刚;于翔

授予年度：2020年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 080502[工学-材料学] 

主      题：TiO2 碳纳米纤维 有机污染物 MoS2 复合纤维膜 光催化降解 

摘      要：近年来,众多研究人员致力于新型光催化剂的研究,并将其应用于有机污染物的光催化降解。在现存的纳米半导体金属氧化物中,二氧化钛(TiO)作为光催化剂一直以来都受到人们的青睐。但是,TiO材料固有带隙能较大,光生电子-空穴对容易重组,使用完以后很难从溶液中分离回收,对环境容易造成二次污染等,这些缺点限制了TiO作为催化剂在实际生活生产中的广泛应用。目前,为解决这些问题,通过对TiO进行复合改性以扩展其应用领域。本论文主要通过对TiO的负载,改性,类芬顿试剂对光催化效率的提升进行了深入探讨。本论文研究内容包括:(1)以聚丙烯腈(PAN)和钛酸四丁酯(TBT)分别作为碳纳米纤维(CNFs)和TiO的前驱体,通过静电纺丝和热处理的方法制备了共生长TiO/CNFs复合纤维膜。相对于纯CNFs,TBT的添加显著增加了复合纤维膜的比表面积;并且扫描电子显微镜(SEM)证明了TBT的存在提高了纤维的热稳定性。透射电子显微镜(TEM)和X-射线衍射(XRD)表明了TBT经热处理后完全转化为锐钛矿TiO。由于CNFs具有全光谱吸收性能,TiO/CNFs复合纤维膜实现了对可见光谱的吸收,并且解决了光催化降解后纳米TiO粉体难回收的问题。另外,由于CNFs良好的导电性能,提高了TiO中光生电子的迁移速率,实现了光生电子-空穴对的有效分离。此外,TiO/CNFs复合纤维膜对亚甲基蓝(MB)具有良好的光催化降解作用,并且其具有良好的“记忆催化性能,可以实现有机污染物全天候的光催化降解,同时对TiO/CNFs复合纤维膜光催化降解机理进行了研究。(2)TiO/CNFs@MoS复合纤维膜是以TiO/CNFs为基底,采用水热合成的方法制备而得。TiO/CNFs起到提供TiO、使催化剂易回收和提供成核中心的作用,在水热合成条件下使MoS纳米片垂直嵌入TiO/CNFs表面,并且在TiO与MoS之间形成异质结,进一步缩小复合材料的带隙能且显著抑制光生电子-空穴对的重组。X-射线光电子能谱(XPS)表明水热合成过程中在TiO中形成了N掺杂,进一步提高了催化剂对太阳光的利用率。MoS的存在使得复合材料的光催化效率提升了1.33倍;另外,本章还详细解释了TiO/CNFs@MoS复合纤维膜的光催化机理,同时TiO/CNFs@MoS对不同污染物的光催化降解没有选择性。(3)在类芬顿试剂存在条件下,对比了不同类芬顿试剂对TiO/CNFs@MoS复合纤维膜光催化性能的提升效率;并且对比了相同类芬顿试剂对TiO/CNFs和TiO/CNFs@MoS光催化剂对有机污染物光催化降解效率的提升速率。实验结果表明,类芬顿试剂可显著提高TiO/CNFs@MoS膜对有机污染物的光催化降解速率;同时HO浓度为2 mmol/L,模拟太阳光照射条件下,TiO/CNFs@MoS膜在40 min内可完全降解MB。并且HO存在条件下可显著提高反应溶液中羟基自由基(·OH)浓度。此外,系统研究了类芬顿试剂存在条件下,主要参与有机污染物光催化降解的活性物质,进而推导出催化剂相应的光催化降解机理。并且,电子储存测试表明:TiO/CNFs@MoS纤维膜电子储存量是TiO/CNFs复合纤维膜的1.6倍。