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非贵金属Fe-N/C电催化剂的制备及其氧还原性能研究

非贵金属Fe-N/C电催化剂的制备及其氧还原性能研究

作     者:白锁宏 

作者单位:内蒙古大学 

学位级别:硕士

导师姓名:褚海斌

授予年度:2020年

学科分类:0808[工学-电气工程] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题:氧还原 电催化剂 Fe-N/C Fe-Nx 氧化铈 低铂 

摘      要:能源是人类生存、社会进步和发展的物质基础。为应对现如今的能源危机,选用环境友好且高效再生的新能源燃料电池具有重要意义。氧还原反应(ORR)则是这类用于能量转换和储存的燃料电池中必不可少的步骤。迄今为止,贵金属铂及铂基材料被认为是用于催化各种环境中ORR的优异电催化剂,但是贵金属稀缺的储量和高昂的成本极大地限制了其规模化商业的应用。非贵金属催化剂价格低廉,性能提升空间大,有望取代贵金属基催化剂。本论文围绕非贵金属Fe-N/C催化剂,从其制备方法的创新、氧化铈掺杂、与Pt的协同催化作用等方面进行研究,并考察了其组成、结构与ORR催化性能之间的关系规律。主要研究内容和结论如下:(1)采用高温热解法制备了负载CeO的Fe-N/C催化剂。在Fe-N/C合成过程中添加适量的CeO可以减少氮源损失,并有效地增加Fe-N、C-N等氧还原反应活性位点,对提高ORR催化性能起决定性作用。在碱性条件下,与Fe-N/C相比,添加1 wt%CeO制备的Fe-N/C-CeO催化剂展现了优异的ORR性能,半波电位正向移动50 mV,达到0.862 V,起始电位、极限电流均显著提高,接近商业Pt/C催化剂。此外,由于CeO可以消除还原过程中产生的中间产物HO等,从而保护Fe-N/C-CeO催化剂的活性位点不被破坏和腐蚀,大大提高了催化剂的稳定性;在进行10,000圈循环测试后,其半波电位仅负移18 mV,远小于Fe-N/C催化剂的负移程度(39 mV)。(2)利用浸渍热解法制备的Fe-N-C材料作载体,合成了超低载量Pt负载的Pt-Fe-N-C催化剂。负载量低至0.5%的Pt团簇负载在FeC和无定型碳的表面,均匀分散的Pt团簇与Fe-N活性位点共同发挥催化作用,且与Fe相关位点被石墨碳层包覆,可有效抑制ORR过程活性位点的破坏和腐蚀,有利于提高Pt-Fe-N-C催化剂的ORR性能。在碱性条件下,半波电位0.900 V,起始电位达到1.00 V,性能明显优于商业Pt/C,其质量活性达到商业Pt/C的42.6倍;酸性条件下的电催化ORR性能也接近于商业Pt/C。在锌空气电池的应用中,更是表现出比Pt/C更高的功率密度。(3)首次采用明胶分散法制备了具有较大比表面积、高度分散和高密度Fe-N活性位点的多孔FeNC催化剂。该催化剂表现出极佳的ORR性能,碱性条件下半波电位可达0.930 V,起始电位达到1.07 V,在0.9 V时的动力学电流密度达到14.29 mA/cm,催化活性超过目前已报道的非贵金属催化剂,更是远超过商业Pt/C催化剂。

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