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非贵金属fe-N/C电催化剂的制备及其氧还原性能研究

非贵金属Fe-N/C电催化剂的制备及其氧还原性能研究

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作者：白锁宏内蒙古大学

学位级别：硕士

能源是人类生存、社会进步和发展的物质基础。为应对现如今的能源危机,选用环境友好且高效再生的新能源燃料电池具有重要意义。氧还原反应(ORR)则是这类用于能量转换和储存的燃料电池中必不可少的步骤。迄今为止,贵金属铂及铂基材料被... 详细信息

能源是人类生存、社会进步和发展的物质基础。为应对现如今的能源危机,选用环境友好且高效再生的新能源燃料电池具有重要意义。氧还原反应(ORR)则是这类用于能量转换和储存的燃料电池中必不可少的步骤。迄今为止,贵金属铂及铂基材料被认为是用于催化各种环境中ORR的优异电催化剂,但是贵金属稀缺的储量和高昂的成本极大地限制了其规模化商业的应用。非贵金属催化剂价格低廉,性能提升空间大,有望取代贵金属基催化剂。本论文围绕非贵金属fe-N/C催化剂,从其制备方法的创新、氧化铈掺杂、与Pt的协同催化作用等方面进行研究,并考察了其组成、结构与ORR催化性能之间的关系规律。主要研究内容和结论如下:(1)采用高温热解法制备了负载CeO的fe-N/C催化剂。在fe-N/C合成过程中添加适量的CeO可以减少氮源损失,并有效地增加fe-N、C-N等氧还原反应活性位点,对提高ORR催化性能起决定性作用。在碱性条件下,与fe-N/C相比,添加1 wt%CeO制备的fe-N/C-CeO催化剂展现了优异的ORR性能,半波电位正向移动50 mV,达到0.862 V,起始电位、极限电流均显著提高,接近商业Pt/C催化剂。此外,由于CeO可以消除还原过程中产生的中间产物HO等,从而保护fe-N/C-CeO催化剂的活性位点不被破坏和腐蚀,大大提高了催化剂的稳定性;在进行10,000圈循环测试后,其半波电位仅负移18 mV,远小于fe-N/C催化剂的负移程度(39 mV)。(2)利用浸渍热解法制备的fe-N-C材料作载体,合成了超低载量Pt负载的Pt-fe-N-C催化剂。负载量低至0.5%的Pt团簇负载在feC和无定型碳的表面,均匀分散的Pt团簇与fe-N活性位点共同发挥催化作用,且与fe相关位点被石墨碳层包覆,可有效抑制ORR过程活性位点的破坏和腐蚀,有利于提高Pt-fe-N-C催化剂的ORR性能。在碱性条件下,半波电位0.900 V,起始电位达到1.00 V,性能明显优于商业Pt/C,其质量活性达到商业Pt/C的42.6倍;酸性条件下的电催化ORR性能也接近于商业Pt/C。在锌空气电池的应用中,更是表现出比Pt/C更高的功率密度。(3)首次采用明胶分散法制备了具有较大比表面积、高度分散和高密度fe-N活性位点的多孔feNC催化剂。该催化剂表现出极佳的ORR性能,碱性条件下半波电位可达0.930 V,起始电位达到1.07 V,在0.9 V时的动力学电流密度达到14.29 mA/cm,催化活性超过目前已报道的非贵金属催化剂,更是远超过商业Pt/C催化剂。

关键词：氧还原电催化剂 fe-N/C fe-nx 氧化铈低铂

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掺杂型聚合物衍生碳材料的制备及其氧还原性能研究

掺杂型聚合物衍生碳材料的制备及其氧还原性能研究

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作者：于莹内蒙古大学

学位级别：硕士

新型的能源转换装置——燃料电池近年来发展迅速,因其具有耗能低、清洁无污染等一系列优点,对于改善当今世界能源短缺、环境污染等问题具有十分重大的意义。优异氧还原(ORR)催化剂的研究开发是燃料电池大规模应用的重要一环。另一方面,... 详细信息

新型的能源转换装置——燃料电池近年来发展迅速,因其具有耗能低、清洁无污染等一系列优点,对于改善当今世界能源短缺、环境污染等问题具有十分重大的意义。优异氧还原(ORR)催化剂的研究开发是燃料电池大规模应用的重要一环。另一方面,相较于传统制备过氧化氢的蒽醌合成法和直接合成法,利用ORR二电子途径的电化学生产过氧化氢的方法具有装置简单、耗能低、无污染废物产生等一系列优势。因此,研究出高效的氧还原催化剂十分具有发展意义。本论文以大分子聚合物作为碳源,从非贵金属元素掺杂着手,对衍生的碳材料催化剂中的活性位点进行调控,探讨了活性位点的种类及含量对催化剂ORR催化性能的影响。主要研究内容和结论如下:(1)以甲基丙烯酸羟乙酯(HEMA)为前驱体、CS作为S源,利用紫外光固化法得到聚合物前体,后对其热解制备了SO(x=1、2、3、4)掺杂多孔碳催化剂。SO掺杂后催化剂具有大量的多孔结构和缺陷,S主要以SO官能团结构存在。该催化剂在碱性条件下具有优异的二电子ORR催化活性,在一定电压范围(0.3-0.6 V ***)的过氧化氢选择性都高于91%,在0.4 V时对过氧化氢的选择性最高可达95.1%,高于多孔碳催化剂以及目前所报道的大多数催化剂,5小时内HO的平均生成速率为10.1 mmol ming,在5小时内法拉第效率均高于97%,在循环10000圈后,对过氧化氢的选择性保持良好,表现出很好的稳定性。通过实验和计算说明SO的掺杂改变了催化剂中碳原子的原有电子结构,SO官能团对中间体OOH*具有比较适中的吸附能,有利于氧还原过程中氧分子的吸附和中间体的活化,反应过程中具有较低的过电势,从而具有较高的催化活性。(2)以HEMA为前驱体,通用光固化法制得聚合物前体,后对其热解得到fe NC催化剂,此方法制备的fe NC催化剂颗粒尺寸较小,具有密度较高的fe N活性位点。该催化剂表现出较高的ORR活性,碱性条件下的半波电位达到0.811V,起始电位为0.881 V,电流密度为3.62 m A cm。该催化剂同时具有较高的稳定性,20000圈循环伏安测试之后,半波电位和起始电位都不降反升,电流保留率为82.3%。(3)以蛋白质大分子明胶作为前体,制备fe NC催化剂,对fe NC催化剂继续磷化制备P-fe NC催化剂,TEM表征和XPS表征结果显示磷化后形成了大量有效的析氧反应(OER)活性位点,如P-O、P-O-fe、fe P等配位结构,这些活性位点在不影响ORR性能的同时,显著提高了催化剂的OER性能,这使得其在锌空电池中的性能大大提高。P-fe NC催化剂在碱性条件下的半波电位为0.851V,起始电位为0.959 V。OER测试结果显示,其具有396 m V的过电位,以其作为锌空电池的阴极催化材料时,开路电势为1.46 V,在206 m A cm的电流密度下的最大功率密度为158.1 m W cm。综上所述,我们成功使用紫外光固化法合成了非金属、金属碳基催化剂,其在氧还原反应中表现出优异的催化活性,这为将来合成杂原子掺杂碳材料提供了新的思路。

关键词：氧还原聚合物衍生碳碳基电催化剂铁-氮/碳 fe-nx 析氧反应

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水葫芦衍生的多孔碳催化剂的制备及其应用

水葫芦衍生的多孔碳催化剂的制备及其应用

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作者：史可鉴安徽理工大学

学位级别：硕士

日益加剧的全球能源危机和严重的环境问题推动了对可充电锌空气电池(Zn-Air Batteries,ZABs)的广泛研究,由于其理论能量密度高、无污染和安全性,被认为是未来可行的能源。其中,氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)由其高过电势... 详细信息

日益加剧的全球能源危机和严重的环境问题推动了对可充电锌空气电池(Zn-Air Batteries,ZABs)的广泛研究,由于其理论能量密度高、无污染和安全性,被认为是未来可行的能源。其中,氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)由其高过电势、低交换电流密度和缓慢的动力学过程严重限制了整体效率。通常认为Pt基催化剂对ORR具有显著的电催化活性,但其价格过高、资源稀缺、耐久性不令人满意和耐毒性差,从根本上阻碍了这些能源装置的商业化进程。因此,寻找替代Pt基催化剂至关重要,这些催化剂需要有富含地球自然资源、成本低,而且具有高催化活性。多孔碳材料因其优异的导电性、可调的形态、高表面积、丰富的前体以及化学和结构稳定性而被广泛研究。尽管碳纳米管、石墨烯和其他碳材料具有很好的催化活性,但由于成本和合成工艺过高,它们的大规模商业化受到限制。因此,以生物质资源为原料的先进碳基催化剂受到了广泛关注,其可再生、环保和低成本的优势,被认为是电催化剂的理想基材。本文通过简便的方法制备生物质衍生的多孔碳材料应用于锌空气电池。主要为如下两项研究:(1)提供一种两步热解法,以水葫芦为原料生产N掺杂的多孔碳催化剂。所生产的催化剂具有更强的ORR活性,与商业Pt/C(ΔE=0.83 V)相比,具有更好的半波电位(ΔE=0.843 V),并且在2000次循环后具有值得注意的循环稳定性。此外,这种催化剂被用来制造可充电的锌空气电池(ZABs),由于其高比容量(775 m Ah/g)和在2 m A/cm的电流密度下电池充放电循环稳定性(212 h),比市场上已有的Pt/C-Ru O电池表现得更好。这一发现为创造具有成本效益、高性能和生态友好的生物质衍生的杂原子掺杂碳催化剂铺平了道路。(2)通过在非贵金属元素与N元素掺杂在碳载体中通过一步热解还原策略制备ORR电催化剂。该催化剂采用内部呈薄片状结构,并且对金属元素与N元素有富集作用的水葫芦(SHL)作为模板,制备了在类似虫蛀的朽木形状的多孔碳网络中包含均匀fe-N活性位点的ORR电催化剂。通过酸浸去除杂质之后,催化剂SHL-fe-HMNC展示出优异的ORR催化活性,半波电位高达0.881V,优于商业Pt/C(0.838 V)。用于液态ZABs的阴极材料时,具有108m W/cm的功率密度,高于商业Pt/C-Ru O(92 m W/cm);在10 m A/cm的电流密度下超过45个小时的循环稳定性。这得益于水葫芦独特且稳定的朽木状结构以及均匀分散在多孔碳上的活性位点,为便携式电子锌空气电池相关设备提供了有前景的应用潜力。本文以水葫芦为前驱体,通过加入不同形式的掺杂以及Zn Cl活化剂来制备多孔碳材料电催化剂,从而达到促进ORR催化性能的效果。所制备的两种催化剂均体现出出色的ORR性能,并且用来制备液态和固态锌空气电池具有令人满意的循环稳定性,这为水葫芦作为碳基底材料的发展做了铺垫,并且为锌空气电池的研究提供了新的思路。

关键词： ORR 锌空气电池水葫芦多孔结构杂原子掺杂碳催化剂 fe-nx

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