自支撑电催化剂的制备及其性能研究

作     者：熊图治 

作者单位：湖南大学 

学位级别：硕士

导师姓名：李玉平

授予年度：2019年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

主      题：自支撑催化剂 快速制备 析氧反应 低过电位 全分解水 

摘      要：随着化石能源的短缺以及人们对于生态环境的日益重视,电解水制氢用于能源存储于转换作为一种绿色清洁可持续的能源利用方式,得到越来越多的重视。通过催化剂降低水分子分解的能垒,可以使所需加载的分解电压尽可能靠近水分解的理论电压,但是贵金属催化剂储量较少、价格高昂,某些非贵金属催化剂可以接近甚至超越贵金属催化剂的催化性能,但是制备繁琐,且非贵金属催化剂大多以粉末的形式存在,粘结于相应载体才能用于水分解时,在较大电流密度下使用时,随着氢气和氧气大量析出,在电极附近产生剧烈扰动,催化剂颗粒容易从载体脱落,导致催化剂性能降低。因此本文以泡沫铜和304不锈钢作为研究对象,将其制备为本身既是载体又是活性材料且具有双功能电催化性能的的功能一体化电催化剂,并对其制备方法和电催化性能进行系统的研究后得出如下结论:泡沫铜在1 M NiCl·6HO溶液中腐蚀120 s后,泡沫铜表面存在大量凹凸不平的形貌,能大幅度增加活性位点暴露数量,并且在此过程会有镍离子进入表层,使其只需要257 mV的过电位便可以提供20 mA cm的电流密度,并在此电流密度下恒电位极化48小时后,电流密度仍然可以达到初始电流的80%以上。304不锈钢在2 M Ni沸腾溶液中处理120 s后,在其表面会生成一层三维立体结构的镍氢氧化物,使其在10 mA cm电流密度下的过电位为214 mV,塔菲尔斜率为34.84 mV dec,在20 mA cm电流密度下恒电位极化10 h后,催化性能几乎没有变化。对具有最佳OER性能的泡沫铜和不锈钢试样磷化提升HER性能后,与原试样组装成CF-1M Ni-120s-P//CF-1M Ni-120s和SS-Ni-OH2M-P//SS-Ni-OH2M全分解水装置,分别只需要1.71 V和1.60 V的加载电压便可以提供10 mA cm的电流密度。