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析氧反应中的磁增强效应与研究进展

科学通报 2023年第15期68卷 1917-1926页

作者：胡浩攀卢俊铭孙立贤徐芬黄鹏儒彭洪亮邹勇进褚海亮张焕芝桂林电子科技大学材料科学与工程学院广西新能源材料结构与性能协同创新中心广西电子信息材料构效关系重点实验室桂林541004

利用可再生能源产生的电能来电解水制氢,可有效解决可再生能源供应不稳定和分布不均匀的问题,有利于早日实现碳中和目标.然而,在电解水过程中,阳极发生的析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)具有缓慢的动力学反应过程,严重制约了... 详细信息

利用可再生能源产生的电能来电解水制氢,可有效解决可再生能源供应不稳定和分布不均匀的问题,有利于早日实现碳中和目标.然而,在电解水过程中,阳极发生的析氧反应(oxygen evolution reaction,OER)具有缓慢的动力学反应过程,严重制约了电解水的速度和效率.前期,研究者希望寻找合适的催化剂以提高电解水反应速率.后来,研究发现催化剂活性和稳定性之间存在矛盾.近年的研究表明,通过在电催化过程引入外磁场,可以在保证稳定性的前提下,有效提高其电催化性能.而磁场对OER过程存在几种增效机理,主要包括磁热效应、磁流体动力学效应、自旋选择效应,实际反应中往往存在协同作用.本文总结有关机理,并简要介绍磁场增强OER过程相关的研究进展.最后,对外磁场在OER过程的进一步应用进行了展望.

关键词：析氧反应磁场增强电催化自旋选择效应磁流体动力学效应磁热效应

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共掺杂策略开发高效的钙钛矿析氧反应催化剂

Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第6期36卷 764-772,I0050-I0054,I0057页

作者：刘慧敏韦连伟郑辉唐凯斌中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026 中国科学技术大学化学系合肥230026

析氧反应的高反应势垒一直是水分解反应的瓶颈,目前迫切需要低成本、高性能且稳定的催化剂.本文采用共掺杂策略设计了一种有效的析氧反应电催化剂BaCo_(0.6)Fe_(0.2)Ni_(0.2)O_(3−δ).当电流密度在10 mA/cm^(2)时,BaCo_(0.6)Fe_(0.2)Ni_... 详细信息

析氧反应的高反应势垒一直是水分解反应的瓶颈,目前迫切需要低成本、高性能且稳定的催化剂.本文采用共掺杂策略设计了一种有效的析氧反应电催化剂BaCo_(0.6)Fe_(0.2)Ni_(0.2)O_(3−δ).当电流密度在10 mA/cm^(2)时,BaCo_(0.6)Fe_(0.2)Ni_(0.2)O_(3−δ)的过电位为310 mV,Tafel斜率为50.2 mV/***_(0.6)Fe_(0.2)Ni_(0.2)O_(3−δ)的催化性能比Fe掺杂的BaCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3−δ)(BCF 360 mV)、Ni掺杂的BaCo_(0.8)Ni_(0.2)O_(3−δ)(375 mV)和IrO_(2)(329 mV)要好得多同时,BaCo_(0.6)Fe_(0.2)Ni_(0.2)O_(3−δ)也是一种比较稳定的碱性析氧反应催化剂.经过500次循环扫描,BaCo_(0.6)Fe_(0.2)Ni_(0.2)O_(3−δ)仍然表现出良好的催化活性,催化性能没有明显下降.电化学实验表明,BaCo_(0.6)Fe_(0.2)Ni_(0.2)O_(3−δ)在本文研究的材料中具有最快的反应动力学特征和最低的电荷转移电阻.此外,BaCo_(0.6)Fe_(0.2)Ni_(0.2)O_(3−δ)表面大量的高氧活性物种O_(2)^(2-)/O^(-)和羟基OH^(-)物种有利于析氧反应的发生,从而提高了反应速率.该研究为高性能电催化剂的开发提供了一种通用策略.

关键词：电催化析氧反应共掺杂钙钛矿氧化物

一步水热法制备电解水析氧反应Ni_(3)S_(2)@Mo_(2)S_(3)高效催化剂

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化工学报 2022年第4期73卷 1575-1584页

作者：赵娟吴梦成雷惊雷李凌杰重庆大学化学化工学院重庆400044

采用一步水热法,由泡沫钼镍合金同时提供钼源和镍源在泡沫钼镍合金表面原位制备了Ni_(3)S_(2)@Mo_(2)S_(3),并将其直接作为自支撑电极用于催化碱性介质中的电解水析氧反应(OER)。利用多种表征测试技术研究了样品的形貌、组成、OER电催... 详细信息

采用一步水热法,由泡沫钼镍合金同时提供钼源和镍源在泡沫钼镍合金表面原位制备了Ni_(3)S_(2)@Mo_(2)S_(3),并将其直接作为自支撑电极用于催化碱性介质中的电解水析氧反应(OER)。利用多种表征测试技术研究了样品的形貌、组成、OER电催化性能,结果显示:Ni_(3)S_(2)@Mo_(2)S_(3)呈纳米板形貌,由六方Ni_(3)S_(2)和单斜Mo_(2)S_(3)按5∶1的比例复合而成;在1 mol·L^(-1)KOH溶液中,Ni_(3)S_(2)@Mo_(2)S_(3)催化剂仅需要170 mV过电位就可达到10 mA·cm^(-2)电流密度(欧姆补偿后),且在50 h的稳定性测试期间性能基本无衰减,优于贵金属催化剂IrO_(2)以及文献报道的Ni-Mo基复合催化剂。Ni_(3)S_(2)@Mo_(2)S_(3)具有优异电催化性能的原因可归于不同过渡金属化合物的协同作用、原位生长自支撑、电化学活性面积大以及液下疏气性等因素。

关键词：水热电化学催化析氧反应

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杂原子掺杂对碳基电催化剂析氧反应的影响

新型炭材料 2022年第2期37卷 321-337页

作者：王勇智唐志红沈淑玲杨俊和上海理工大学材料与化学学院上海200093 上海建桥学院伊格金刚石联合创新中心上海201306

近年来,由于能源的过度消耗和环境污染,各类可再生的能源转换和存储设备得到广泛研究。设计高效的电催化剂是提高能源转换效率的关键。了解分析电催化剂,尤其是非金属掺杂的碳基电催化剂的作用机理对其应用有着至关重要的作用。目前很... 详细信息

近年来,由于能源的过度消耗和环境污染,各类可再生的能源转换和存储设备得到广泛研究。设计高效的电催化剂是提高能源转换效率的关键。了解分析电催化剂,尤其是非金属掺杂的碳基电催化剂的作用机理对其应用有着至关重要的作用。目前很少有评论更详细地总结和分析杂原子掺杂导致的OER活性改善的机制。本文总结包括N、P、S和B在内的非金属掺杂的碳基电催化剂,并分析改善其电催化性能的作用机制。进一步总结二元或者多元共掺杂碳基材料电催化剂及作用机理,提出其未来所需要解决的问题以及发展方向。

关键词：电催化剂炭材料掺杂析氧反应

铁镍合金催化剂的结构调控及对电化学析氧反应的催化性能

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高等学校化学学报 2020年第5期41卷 1083-1090页

作者：刘璐伍含月李静佘岚重庆大学化学化工学院材料科学与工程学院重庆400044 第二军医大学药学院上海200433

以碳纤维纸(CFP)为基底材料,通过水热生长铁镍前驱体、多巴胺包覆和焙烧转化的方法制备出FeNi合金纳米颗粒@氮掺杂碳(FeNi alloy@NC)复合催化剂.通过改变反应体系中Fe/Ni前驱体的摩尔比可改变合金组成为Fe0.64 Ni0.36和FeNi 3,同时催化... 详细信息

以碳纤维纸(CFP)为基底材料,通过水热生长铁镍前驱体、多巴胺包覆和焙烧转化的方法制备出FeNi合金纳米颗粒@氮掺杂碳(FeNi alloy@NC)复合催化剂.通过改变反应体系中Fe/Ni前驱体的摩尔比可改变合金组成为Fe0.64 Ni0.36和FeNi 3,同时催化剂微观结构也由纳米管状变为花状团簇以及片层结构.在碱性介质中进行电化学析氧反应测试,发现FeNi3@NC(1∶3)催化剂表现出了最优的催化活性和稳定性,合金颗粒与NC层的协同相互作用、NC保护层的构建以及催化剂的三维微观立体结构是催化剂性能优异的主要原因.

关键词：铁镍合金析氧反应纳米粒子催化剂电化学

双电极电解法合成高效WO_(3-x)/石墨烯析氧反应光电催化剂

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第1期36卷 113-124,I0056-I0062,I0003页

作者：肖何高建如赵曼程晓茹薛首峰王晓霞陈雯雯贾建峰武海顺山西师范大学化学与材料科学学院教育部磁性分子与磁性信息材料重点实验室太原030000

将非贵金属氧化物与石墨烯复合在一起可以构建高活性的析氧反应电催化剂.为了减少传统合成方法的复杂性,本文设计了一种简便的电化学合成方法制备高效的WO_(3-x)/石墨烯光电催化剂,通过双电极电解体系,将阴极的石墨剥离成石墨烯,钨丝阳... 详细信息

将非贵金属氧化物与石墨烯复合在一起可以构建高活性的析氧反应电催化剂.为了减少传统合成方法的复杂性,本文设计了一种简便的电化学合成方法制备高效的WO_(3-x)/石墨烯光电催化剂,通过双电极电解体系,将阴极的石墨剥离成石墨烯,钨丝阳极在还原性电解质溶液中部分转化为富含氧空穴的WO_(3-x).在所有合成的样品中,WO_(3-x)/G-2表现出最佳的电催化析氧性能,在10 mA/cm^(2)时过电位为320 mV(无iR补偿),优于商RuO_(2)(341 mV).随着光照的引入,WO_(3-x)/G-2的活性大大增强,其过电位降低至290mV,这主要受益于光电流效应产生的额外反应路径和光生载流子(h^(+))产生的额外活性位点.表征结果表明,富含氧空穴的WO_(3-x)和石墨烯都有助于提高析氧性能.WO_(3-x)对析氧反应的活性影响由氧空穴浓度与粒径的协同作用决定.石墨烯不仅能够分散WO_(3-x)纳米颗粒,而且能提高材料整体导电性,促进电子传输.该工作为设计高效析氧反应WO_(3-x)/石墨烯光电催化复合材料提供了一种新思路和方法.

关键词：电合成氧化钨石墨烯光电催化剂析氧反应

质子交换膜电解水制氢阳极析氧反应催化剂的研究进展

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硅酸盐学报 2024年第6期52卷 1861-1872页

作者：曹雪洁杨磊徐光宇焦丽芳南开大学化学学院先进能源材料化学教育部重点实验室天津300071

氢气被认为是一种清洁的能源载体。作为应对全球能源挑战的潜在解决方案,各类可再生能源制氢工艺已受到广泛关注。质子交换膜(PEM)电解水技术具有启动和功率调节迅速的优点,是目前唯一可以耦合可再生能源发电制备高纯度氢气的技术。催... 详细信息

氢气被认为是一种清洁的能源载体。作为应对全球能源挑战的潜在解决方案,各类可再生能源制氢工艺已受到广泛关注。质子交换膜(PEM)电解水技术具有启动和功率调节迅速的优点,是目前唯一可以耦合可再生能源发电制备高纯度氢气的技术。催化剂是PEM电解水反应的关键材料,尤其是阳极侧的析氧催化剂。本文首先回顾了4类主流的电解水制氢技术,随后概述了铱基和钌基电催化剂在酸性析氧反应中的最新研究进展,特别强调了对活性/稳定性增强策略的讨论。最后,总结了该领域存在的问题和所面临的挑战,并对未来的研究方向做出了展望。

关键词：质子交换膜电解水制氢析氧反应铱基电催化剂钌基电催化剂

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基于醌基的共价有机框架用于电催化析氧反应

高等学校化学学报 2020年第7期41卷 1609-1614页

作者：常建红徐国杰李辉方千荣吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

将蒽醌作为构筑单元设计合成了醌基功能化的新型2,6-二氨基蒽醌共价有机框架(DAAQ-COF).粉末X射线衍射、氮气吸附-脱附、红外和热重等分析结果表明,DAAQ-COF具有高的结晶度和比表面积(577m^2/g).此外,醌基功能化的无金属DAAQ-COF显示出... 详细信息

将蒽醌作为构筑单元设计合成了醌基功能化的新型2,6-二氨基蒽醌共价有机框架(DAAQ-COF).粉末X射线衍射、氮气吸附-脱附、红外和热重等分析结果表明,DAAQ-COF具有高的结晶度和比表面积(577m^2/g).此外,醌基功能化的无金属DAAQ-COF显示出高的析氧反应(OER)活性(10 m A/cm^2下,过电位389m V,Tafel斜率135 m V/dec).这源于引入的醌基基团有效改变了COF框架的电子结构和化学特性,加上COF材料本身的高结晶度和比表面积,使得反应物能更有效地与活性位点接触,从而促进OER进程.这些结果表明合理地设计功能化的COF材料能够进一步推动此类材料在电催化领域的应用.

关键词：共价有机框架醌电催化析氧反应

表面重构的富氧空位非晶-结晶Ni(Co)异质结促进析氧反应

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第4期36卷 460-468,I0020-I0024,I0035页

作者：刘雪剑陈志刚朱铖锋杨光翁雪霏崔义中国科学技术大学纳米技术与纳米仿生学院合肥230026 中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所纳米真空互联实验站苏州215123

设计具有丰富活性位点的低成本且稳定的电催化剂对于提高析氧反应效率仍然具有挑战性。本文采用电化学沉积的方法,在铜箔上制备了非晶-结晶共存的三元Ni-Co-Mo金属氧化物薄膜催化剂.实验结果表明,Ni-Co-Mo催化剂具有非晶-结晶异质结构,... 详细信息

设计具有丰富活性位点的低成本且稳定的电催化剂对于提高析氧反应效率仍然具有挑战性。本文采用电化学沉积的方法,在铜箔上制备了非晶-结晶共存的三元Ni-Co-Mo金属氧化物薄膜催化剂.实验结果表明,Ni-Co-Mo催化剂具有非晶-结晶异质结构,经过表面重构后,发生了显著的Mo离子析出,从而导致稳定后的催化剂中富含大量的氧空位.具有丰富氧空位的非晶-结晶异质结催化剂,能够暴露更多的催化活性位点并降低电子转移阻抗,显著提升催化剂析氧反应性能.在1mmolKOH中的电化学测试表明,重构后的催化剂驱动20mA/cm^(2)电流密度的过电位仅为308mV,塔菲尔斜率为90mV/dec.同时,该催化剂可以在20mA/cm^(2)的电流密度下连续工作超过24小时,显示出良好的稳定性.

关键词：电化学沉积表面重构三元金属异质结氧空位析氧反应