煤气化粗渣制备活性炭/沸石复合吸附材料及其性能研究

作     者：姚阳阳 

作者单位：吉林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：魏存弟;池君洲

授予年度：2018年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：煤气化粗渣 活性炭/沸石复合材料 活化 水热晶化 吸附 

摘      要：随着现代煤化工工业的快速发展,产生了大量的煤气化渣这类固体工业废弃物,而粗渣又是煤气化渣中排放量最大一类。煤气化粗渣的主要化学成分为SiO、AlO和残余炭。当前煤气化粗渣的处理方式主要以填埋为主,未能得到有效利用,对其研究较少。沸石、活性炭作为单一性能的吸附剂,在气体或液体的分离、净化及水处理中发挥重要作用,然而实际生产中往往需要具有沸石和活性炭双重吸附性能的吸附剂。本文以煤气化粗渣为主要原料,采用水蒸气作为活化剂将粗渣中的炭质组分活化,然后通过水热晶化反应将粗渣中的硅铝组分转化为沸石晶体,制备出活性炭/沸石复合吸附材料,为实现煤气化粗渣的有效利用开辟一条路径。本文研究不同水蒸气活化条件对粗渣中炭质组分活化效果的影响,研究不同水热晶化条件对复合材料中沸石晶型及结晶度的影响,运用多种测试手段对制备出的复合材料结构、形貌、性能进行表征,并考察复合材料对有机染料和重金属离子的吸附性能。通过在不同水蒸气活化条件下对粗渣中炭质组分的活化研究发现,保持水蒸气活化时间不变,适当提高活化温度,能够加速活化进程;保持活化温度不变,随着活化时间的延长,粗渣中的孔结构由以微孔为主向着以中孔为主转化;当活化温度为800°C,活化时间1 h时,比表面积达到最大,为77.75 m/g,其中微孔比表面积为36.10 m/g。由热重-差热分析可知,粗渣经活化后炭含量约为11.9%,相比活化前炭含量出现减少。扫描电镜显示活化后的炭质成分呈疏松状态。粗渣经水蒸气活化后,通过控制不同的水热条件得到不同类型的活性炭/沸石复合材料。制备活性炭/X型沸石复合材料的最佳条件是:预处理盐酸浓度8%、导向剂用量3 mL、碱度6%、晶化温度100°C、晶化时间15 h。制备活性炭/P型沸石复合材料的最佳条件是:预处理盐酸浓度8%、碱度5%、晶化温度120°C、晶化时间8 h。活性炭/P型沸石复合材料的制备条件相对较为温和,易于合成。实验证实,在硅铝酸盐经水热反应转化为沸石的过程中,粗渣中炭质组分起到不可或缺的作用。由扫描电镜可以看出,活性炭/X型沸石复合材料中八面体状的沸石晶体依托炭质成分表面生长;活性炭/P型沸石复合材料中球状沸石晶体表面粗糙,紧贴炭质组分。由热重差热分析可知,最佳条件下制备的活性炭/X型沸石复合材料中活性炭含量约为26.67%。由孔结构分析可知,复合材料具有中孔和微孔双重孔结构,比表面积可达294.98 m/g,其中微孔比表面积194.08 m/g,总孔容积为0.3355 cm/g,平均孔径为4.55 nm。利用制备的活性炭/X型沸石复合材料吸附水溶液的有机染料亚甲基蓝和重金属Cr。研究表明,当亚甲基蓝溶液初始浓度50 mg/L,吸附时间5 h,复合材料加入量0.5 g/L,复合材料对亚甲基蓝的吸附量为93.88 mg/g,移除率达到90%以上;当Cr溶液初始浓度10 mmol/L,吸附时间5 h,复合材料加入量10 g/L,复合材料对Cr的吸附量为0.766 mmol/g,移除率达到85%以上。在污水处理等方面复合材料具有一定潜在的应用价值。