CdTe量子点激发态弛豫特性研究

作     者：段彬 

作者单位：吉林大学 

学位级别：硕士

导师姓名：潘凌云

授予年度：2015年

学科分类：080903[工学-微电子学与固体电子学] 0809[工学-电子科学与技术（可授工学、理学学位）] 07[理学] 070205[理学-凝聚态物理] 08[工学] 080501[工学-材料物理与化学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0702[理学-物理学] 

主      题：自组装纳米材料 飞秒时间分辨光谱 激发态动力学 多激子相互作用 

摘      要：伴随着制备技术的进步，纳米材料科学的发展从单纯的制备不同形态的纳米材料，拓展到对材料体系的物理特性研究上，重在明晰微观尺度材料的相关物理机制。同时，人们努力将微观尺度下丰富多彩的量子局限效应拓展到介观甚至宏观领域。现在，通过化学手段，在超晶格或超分子体系中，这种期待得到实现，相关的材料研究逐步兴起。本文正是基于纳米科学发展的这两个重要方面，在微观尺度研究纳米材料物性与量子局限关系的同时，将量子局限效应通过化学组装的方法拓展到宏观，并对拓展之后的材料整合特性进行了研究。具体内容如下： 本论文所使用的材料体系为巯基乙酸(thioglycolic acid)钝化的CdTe(TGA-CdTe)量子点。在强偶极相互作用下，CdTe量子点通过层级自组装形成超分支纳米结构，其结构的构建单元为原始CdTe量子点。研究表明：超分支纳米结构形态受熟化时间、环境pH值以及辅助剂比例的影响;组装后的结构同时具备介观尺度和量子局限性两个特点，同时表现出光学特性上的整合性能，特别是分枝状结构已被实验验证可具有更好的电荷分离效果，因此该种结构在光伏转换和传感等领域有着重要的潜在应用价值。 主要研究成果如下： 第一部分，通过对合成量子点方法优缺点的对比，我们选择相对环保，实验条件温和的水热法成功制备高质量的TGA-CdTe量子点，并对其形貌和稳态光学性质进行了表征。随后利用瞬态吸收和荧光上转换技术对合成后的TGA-CdTe量子点进行激发态弛豫动力学的探测。我们发现量子局限效应对激发态弛豫过程有强烈的影响。 第二部分，通过CdTe量子点自组装的方式，构建了层级型纳米超分支结构，并对超分支结构进行了形貌与光学特性的表征。实验结果表明，CdTe在超分支结构上，原始量子点单元被保存下来，即超分支纳米结构继承了原始TGA-CdTe量子点的量子局限效应。同时，因为与溶液中单分散的量子点相比，量子点与量子点之间的间隔缩小了很多，因此量子点之间形成比较完善的网络连接性，时间分辨实验证明其有利于载流子的扩散传输。 第三部分，我们构造了CdTe量子点-Au纳米粒子组成的激子-等离子体系，利用时间分辨光谱手段，研究了Au粒子的引入对CdTe量子点体系的激子复合过程的影响，我们发现随着Au纳米粒子掺杂比例的增加，体系荧光淬灭效果越明显。时间分辨实验清楚的显示了局域场效应是引起这种淬灭的原因。 本论文利用超快时间分辨光谱技术对合成的TGA-CdTe量子点的激发态弛豫过程进行了深入的研究，发现量子局限效应对激发态弛豫有强烈的影响，这对改善光电器件的光电转换效率有一定的理论参考价值。另外，我们制备的超分支结构，比量子点具有更好的电荷分离效果;同时，超分支状结构能够提高对太阳光的收集效率，因此该种结构在光伏转换和传感等领域有着重要的潜在应用价值。最后，我们利用时间分辨光谱手段对CdTe量子点-Au纳米粒子的二元体系荧光淬灭现象做了分析解释，为探索二元体系能量转移机理提供实验依据。