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物理学报 2015年第11期64卷 90-96页

作者：韩元春包特木尔巴根内蒙古民族大学物理与电子信息学院通辽028043

本文以三个不同粒径(1#:2.3 nm,2#:2.8 nm和3#:3.5 nm)的巯基乙酸包覆的Cd Te量子点(thioglycolic acid capped Cd Te quantum dots,TGA-Cd Te QDs)样品为研究对象,其时间相关单光子计数(time-correlated single photon counting,TCSPC)实验得到的时间分辨光谱显示,三个量子点的荧光平均寿命依次是～6 ns,～10 ns和～12 ns,其动力学过程包括慢过程和快过程两部分.随其粒径尺寸的增加,其慢过程延长,快过程在变短.然后,通过瞬态吸收和荧光上转换两种基于飞秒的时间分辨光谱技术,对TGA-Cd Te量子点的带间弛豫过程做了探究.实验结果显示,三个TGA-Cd Te量子点样品,随其粒径增大,最高激发态和最低激发态填充速率减慢,其中,最高激发态从0.33 ps增加至0.79 ps;最低激发态从0.53 ps增至～1 ps.另外,由瞬态吸收和荧光上转换两种时间分辨手段相结合,可得到Cd Te量子点带间弛豫的完整图像,结果显示了TGA-Cd Te量子点的一个本征特征:即在基态漂白恢复过程中的初始上升阶段,荧光上转换信号要慢于瞬态吸收信号.这可以为量子点在光电转换应用上提供帮助.

关键词： TGA-CdTe量子点飞秒时间分辨光谱激子动力学

32通道光纤阵列式高灵敏飞秒激光光谱分析仪

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光电子．激光 2015年第1期26卷 116-121页

作者：陈珂刘学聪罗先卫周新磊彭伟于清旭大连理工大学物理与光电工程学院辽宁大连116023

针对飞秒激光光谱学研究中对微弱光信号的多通道光谱分析的需求,提出了一种32通道光纤阵列-锁相放大光谱分析仪（OSA）设计方案。32通道光纤阵列用于传输线型分布光谱信号,经光电探测器（PD）转换的电信号由32通道同步数字锁相放大器进... 详细信息

针对飞秒激光光谱学研究中对微弱光信号的多通道光谱分析的需求,提出了一种32通道光纤阵列-锁相放大光谱分析仪（OSA）设计方案。32通道光纤阵列用于传输线型分布光谱信号,经光电探测器（PD）转换的电信号由32通道同步数字锁相放大器进行处理。基于现场可编程门阵列（FPGA）设计的32通道同步数字锁相放大器,实现了各路独立的微弱光谱信号同时检测功能。针对飞秒激光光谱测量中重复频率为1kHz的强干扰,设计1kHz陷波器,提高信号测量的动态范围。设计的OSA的测量光谱范围为400-1100nm,通道光谱间隔为4nm。实验结果表明：32通道光纤阵列OSA的通道隔离度大于80dB,输入光噪声密度为37.9fW/槡Hz,各通道极限检测灵敏度可达18.9fW,动态储备达到120dB。应用于飞秒时间分辨荧光光谱测量,对超荧光干扰抑制效果明显,同时极大地提高了测量灵敏度并缩短动力学测量时间至6 min。本文实现的OSA具有灵敏度高、体积小和性价比高等优点,适用于对微弱光谱信号的高灵敏与快速检测分析。

关键词：光纤阵列光谱分析仪(OSA) 锁相放大器多通道同步检测飞秒时间分辨光谱

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从捕光天线到反应中心分子能量传递研究

光子学报 2003年第6期32卷 641-645页

作者：王水才蔡霞贺俊芳彭菊芳刘晓李良璧匡廷云中科院西安光机所瞬态光学技术国家重点实验室西安710068 中科院植物所光合作用研究中心北京100093

利用飞秒时间分辨光谱技术研究了PSⅡ中捕光天线LHCⅡ内Chla分子和 β Car分子传递光能到反应中心的时间特性 ,实验测得Chla分子用了 2 5 ps ,β Car分子用了 2 5 0 ps 理论研究得出 :2 5 ps是相邻Chl分子之间随机转移传能的时间常数 ,2... 详细信息

利用飞秒时间分辨光谱技术研究了PSⅡ中捕光天线LHCⅡ内Chla分子和 β Car分子传递光能到反应中心的时间特性 ,实验测得Chla分子用了 2 5 ps ,β Car分子用了 2 5 0 ps 理论研究得出 :2 5 ps是相邻Chl分子之间随机转移传能的时间常数 ,2 5 0 ps是LHCⅡ内相邻 β Car分子 ,通过Chla分子单步F rster共振传递、Dexter电子交换机制、激子转移把能量转移到反应中心的总时间理论计算与实验结果基本符合。

关键词：捕光天线反应中心飞秒时间分辨光谱 PSⅡ Chla分子 β-Car分子时间特性分子能量传递单步转移随机转移光合作用叶绿体叶绿素光系统

捕光天线色素分子到反应中心光能传递机理研究

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光子学报 2002年第Z2期31卷 103-111页

作者：王水才蔡霞贺俊芳彭菊芳刘晓李良璧匡廷云中科院西安光机所瞬态光学技术国家重点实验室，西安710068 中科院植物所光合作用研究中心，北京100093 西北大学生命科学学院，西安710069

利用皮秒和飞秒时间分辨光谱技术研究了PSⅡ捕光天线β-car分子和Chla分子传递光能到反应中心的机理，β-car分子接收到514.5nm光能之后，将能量主要以Dexter电子交换机理传递给相邻ε-car分子或Chla分子以后，再以Forster共振传能机理... 详细信息

利用皮秒和飞秒时间分辨光谱技术研究了PSⅡ捕光天线β-car分子和Chla分子传递光能到反应中心的机理，β-car分子接收到514.5nm光能之后，将能量主要以Dexter电子交换机理传递给相邻ε-car分子或Chla分子以后，再以Forster共振传能机理通过Chla分子向相邻Chal分子单步传递，最终以250ps的时间传递到反应中心，理论计算值为267ps。捕光天线中的Chla分子接收到光能后，以随机转移激子跃迁方式用了25ps时间将光能传递到反应中心，理论计算值为29.7ps。实验还得到了捕光天线LHCⅡ三聚体中Chal分子接收-400nm光能后，将能量为520fs的时间常数传递给相邻Chla分子，Chlb分子接收-400nm光能后，将能量以210fs的时间常数传递给相邻Chla分子，理论研究与实验结果基本符合。

关键词：捕光天线色素分子反应中心光能传递机理 β-car分子 Chla分子高等植物光合作用光系统Ⅱ PSⅡ 叶绿素飞秒时间分辨光谱

利用飞秒光谱研究CdTe纳米晶的超快动力学

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河南理工大学学报（自然科学版） 2014年第4期33卷 549-552页

作者：刘丙国贺春元宿太超汪舰朱红玉金明星丁大军河南理工大学物理化学学院河南焦作454000 吉林大学原子与分子物理研究所长春130012

利用飞秒时间分辨瞬时吸收光谱技术,研究了甲苯溶液中CdTe纳米晶的超快动力学过程.结果表明,CdTe的最大吸收强度随泵浦光强线性变化,这说明在所用泵浦光强下,样品没有发生光退化.当固定泵浦光强时,测量得到的不同光学密度时的瞬时吸收... 详细信息

利用飞秒时间分辨瞬时吸收光谱技术,研究了甲苯溶液中CdTe纳米晶的超快动力学过程.结果表明,CdTe的最大吸收强度随泵浦光强线性变化,这说明在所用泵浦光强下,样品没有发生光退化.当固定泵浦光强时,测量得到的不同光学密度时的瞬时吸收光谱可以用双指数函数很好地拟合,这意味着CdTe中的载流子弛豫过程主要包含两个过程,分别为较快的表面态电子俘获过程和较慢的表面态电子与价带底空穴的复合过程.实验结果表明,当光学密度增加时较快过程的弛豫时间随光学密度的增加而增加,这是由于CdTe纳米晶间的相互作用增强,阻碍了能量向周围溶剂的扩散;而较慢过程的弛豫时间却是减小的,这是由光学密度对CdTe纳米晶表面态的影响导致的.

关键词：飞秒时间分辨光谱 CdTe纳米晶光学密度

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高压下染料分子苝的光谱特性研究

高压下染料分子苝的光谱特性研究

作者：韩露吉林大学

学位级别：硕士

染料分子苝及其衍生物拥有较好的电子受体能力、高吸收系数、高电子迁移率、高荧光量子产率,以及突出的光物理和光化学稳定性,因此被广泛应用于太阳能电池、染料激光器、有机发光二极管、荧光传感器等光电设备中。苝的分子环包含着重叠... 详细信息

染料分子苝及其衍生物拥有较好的电子受体能力、高吸收系数、高电子迁移率、高荧光量子产率,以及突出的光物理和光化学稳定性,因此被广泛应用于太阳能电池、染料激光器、有机发光二极管、荧光传感器等光电设备中。苝的分子环包含着重叠的p轨道,可以在分子平面上下延伸形成π键,这样的结构会具有压力响应性,从而会影响分子的光电性能。为了探索染料分子苝的压力响应性能,本文采用高压技术与拉曼光谱技术、超快光谱技术相结合的方法,对苝的光谱特性进行了压力响应研究。本文分析了苝分子的拉曼散射过程及超快能量弛豫过程在压力作用下的变化。数据结果显示,当压力变大时,样品变致密,苝的拉曼峰位移向高波数方向,并伴随强度减弱。在高压下,苝分子的稳态吸收光谱的吸收峰位发生红移,吸收波段变宽,并逐渐向整个可见光波段覆盖。当压力达到4.25GPa时,苝分子出现了压致变色现象,由最开始的黄色变为了红色,当压力恢复为常压状态时,苝分子能恢复最初的颜色。在常压条件下,苝的弛豫时间快组分随着波长的增加而减小,表明苝低激发态都为稳定的长寿命态。在高压条件下,随着压力的升高,相互垂直的分子长轴偶极之间的作用增强,charge-transfer概率增加。本文主要研究内容:第一部分,前言。首先介绍高压技术的产生以及本实验所用金刚石对顶砧技术的原理,超快技术的发展和原理。其次对本文的研究背景进行了详细叙述。第二部分,实验手段。首先,对金刚石压机的组装进行了介绍,并对压机的装样过程进行了描述。其次,介绍了拉曼光谱原理,对拉曼光谱仪器及其使用过程进行了介绍。最后对实验室自行搭建的高压飞秒泵浦-探测技术进行了介绍,对光路的调节及光谱采集进行了描述。第三部分,数据分析。对实验所得到的苝分子的光谱做了分析和总结。对在压力作用下,苝分子的拉曼光谱、稳态吸收光谱、时间分辨光谱进行了系统描述及分析。

关键词：染料分子苝高压飞秒时间分辨光谱拉曼光谱

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CdTe量子点激发态弛豫特性研究

CdTe量子点激发态弛豫特性研究

作者：段彬吉林大学

学位级别：硕士

伴随着制备技术的进步，纳米材料科学的发展从单纯的制备不同形态的纳米材料，拓展到对材料体系的物理特性研究上，重在明晰微观尺度材料的相关物理机制。同时，人们努力将微观尺度下丰富多彩的量子局限效应拓展到介观甚至宏观领域。现... 详细信息

伴随着制备技术的进步，纳米材料科学的发展从单纯的制备不同形态的纳米材料，拓展到对材料体系的物理特性研究上，重在明晰微观尺度材料的相关物理机制。同时，人们努力将微观尺度下丰富多彩的量子局限效应拓展到介观甚至宏观领域。现在，通过化学手段，在超晶格或超分子体系中，这种期待得到实现，相关的材料研究逐步兴起。本文正是基于纳米科学发展的这两个重要方面，在微观尺度研究纳米材料物性与量子局限关系的同时，将量子局限效应通过化学组装的方法拓展到宏观，并对拓展之后的材料整合特性进行了研究。具体内容如下：本论文所使用的材料体系为巯基乙酸(thioglycolic acid)钝化的CdTe(TGA-CdTe)量子点。在强偶极相互作用下，CdTe量子点通过层级自组装形成超分支纳米结构，其结构的构建单元为原始CdTe量子点。研究表明：超分支纳米结构形态受熟化时间、环境pH值以及辅助剂比例的影响;组装后的结构同时具备介观尺度和量子局限性两个特点，同时表现出光学特性上的整合性能，特别是分枝状结构已被实验验证可具有更好的电荷分离效果，因此该种结构在光伏转换和传感等领域有着重要的潜在应用价值。主要研究成果如下：第一部分，通过对合成量子点方法优缺点的对比，我们选择相对环保，实验条件温和的水热法成功制备高质量的TGA-CdTe量子点，并对其形貌和稳态光学性质进行了表征。随后利用瞬态吸收和荧光上转换技术对合成后的TGA-CdTe量子点进行激发态弛豫动力学的探测。我们发现量子局限效应对激发态弛豫过程有强烈的影响。第二部分，通过CdTe量子点自组装的方式，构建了层级型纳米超分支结构，并对超分支结构进行了形貌与光学特性的表征。实验结果表明，CdTe在超分支结构上，原始量子点单元被保存下来，即超分支纳米结构继承了原始TGA-CdTe量子点的量子局限效应。同时，因为与溶液中单分散的量子点相比，量子点与量子点之间的间隔缩小了很多，因此量子点之间形成比较完善的网络连接性，时间分辨实验证明其有利于载流子的扩散传输。第三部分，我们构造了CdTe量子点-Au纳米粒子组成的激子-等离子体系，利用时间分辨光谱手段，研究了Au粒子的引入对CdTe量子点体系的激子复合过程的影响，我们发现随着Au纳米粒子掺杂比例的增加，体系荧光淬灭效果越明显。时间分辨实验清楚的显示了局域场效应是引起这种淬灭的原因。本论文利用超快时间分辨光谱技术对合成的TGA-CdTe量子点的激发态弛豫过程进行了深入的研究，发现量子局限效应对激发态弛豫有强烈的影响，这对改善光电器件的光电转换效率有一定的理论参考价值。另外，我们制备的超分支结构，比量子点具有更好的电荷分离效果;同时，超分支状结构能够提高对太阳光的收集效率，因此该种结构在光伏转换和传感等领域有着重要的潜在应用价值。最后，我们利用时间分辨光谱手段对CdTe量子点-Au纳米粒子的二元体系荧光淬灭现象做了分析解释，为探索二元体系能量转移机理提供实验依据。

关键词：自组装纳米材料飞秒时间分辨光谱激发态动力学多激子相互作用

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氮杂碱基及其衍生物的激发态动力学研究

氮杂碱基及其衍生物的激发态动力学研究

作者：付琳华东师范大学

学位级别：硕士

核酸碱基的光物理和光化学性质对结构非常敏感,氮杂碱基是一种核酸碱基衍生物,其结构与标准碱基类似,只是某些位点处的碳原子替换为氮原子,一般具有更独特的激发态动力学特性。已有研究表明,部分氮杂碱基在生物医学领域具备重要应用前... 详细信息

核酸碱基的光物理和光化学性质对结构非常敏感,氮杂碱基是一种核酸碱基衍生物,其结构与标准碱基类似,只是某些位点处的碳原子替换为氮原子,一般具有更独特的激发态动力学特性。已有研究表明,部分氮杂碱基在生物医学领域具备重要应用前景。但是,某些氮杂碱基也会具有光敏性,药用时可能会对细胞产生光损伤,然而相关研究较少。氮杂碱基的激发态动力学研究不但能揭示氮取代对标准碱基光物理和光化学性质的影响,也可以为药物研究者们提供重要的物质特性,帮助他们评估氮杂碱基的药物前景。尽管氮杂碱基已经有了一些研究基础,然而其超快弛豫机制目前还远没有得到很好地解释。尤其是在之前研究中,大多实验还停留在纳秒量级,无法观察到超快时间尺度下的激发态动力学。本文主要通过稳态吸收,飞秒到纳秒的瞬态吸收光谱技术(TA),电子顺磁共振谱(EPR)和含时密度泛函理论(TDDFT)计算对6-氮杂胸腺嘧啶(6-AT)和更具生物意义的衍生物6-氮杂脱氧核苷(6-ATD)的激发态动力学进行研究,揭示了氮杂碱基6-AT和6-ATD超快时间尺度的衰减机制。本文主要研究成果总结如下:1.尽管6-AT和6-ATD结构相似,但激发态动力学弛豫机制却有所不同。在6-AT中存在两种不同的系间窜越过程,分别涉及到两条衰减路径。第一条是先经过超快的内转换过程到达S(nπ*)态,再经过超快的系间窜越衰减到T(ππ*)态;另外一条是通过超快的系间窜越过程衰减到能量较低的T(nπ*)态,再经过内转换过程到达T(ππ*)态。这是首次在实验中发现氮杂碱基中存在三重态nπ*的通路。但是,在6-ATD中仅存在一条衰减路径,S(ππ*)态系间窜越到T(nπ*)态的通路被抑制了。2.胸腺嘧啶的6号位进行氮取代后,会极大地提高它的系间窜越效率,6-AT和6-ATD的三重态量子产率分别为46%和43%,约为胸腺嘧啶的30倍。并且6-AT和6-ATD的单线态氧产率也较高,这意味着在作为药物时,照射紫外光后可能会诱发不必要的光损伤,产生一定的副作用。因此,需要谨慎评估6-氮杂胸腺嘧啶和6-氮杂脱氧胸苷作为药物的潜质。

关键词： DNA 氮杂碱基三重态系间窜越飞秒时间分辨光谱

高压下CdSe／ZnS核／壳结构量子点激发态弛豫特性研究

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高压下CdSe／ZnS核／壳结构量子点激发态弛豫特性研究

作者：罗妍吉林大学

学位级别：硕士

随着量子点制备技术的进步,具有高人工可控性的量子点材料的研究和应用拓展到了多个领域。量子点材料的形态具有高度人工可控性;由于尺寸缘故,其物理化学性质展现出许多优异于体材料的特性。其中,量子点材料的多激子富集,高量子产率,激... 详细信息

随着量子点制备技术的进步,具有高人工可控性的量子点材料的研究和应用拓展到了多个领域。量子点材料的形态具有高度人工可控性;由于尺寸缘故,其物理化学性质展现出许多优异于体材料的特性。其中,量子点材料的多激子富集,高量子产率,激子放大等光电特性,使半导体量子点在光电器件上具有广泛的应用前景。核壳结构(core-shell)的量子点中,由于壳层起到了钝化基的作用,能够钝化核表面缺陷,减少荧光淬灭中心,使得荧光量子产率提高。而荧光强度增强,给生物探针,QLED,显示器等应用带来了很大的益处;另一方面,钝化基的添加使得电子、空穴在空间上产生分离,载流子寿命明显增加,可以提高量子点的光电转换效率,从而在光伏产业上有良好的前景。在量子点光电转换过程中,首先光激发半导体量子点,将会产生激子(电子-空穴对);电子-空穴对经过一系列的相互作用后,会分别弛豫到导带底和价带顶,随后电子-空穴复合而湮灭。在复合前,如果激子能够被分离掉,电子被导出,那么光能就被转化成了电能。因此,掌握激子的动力学过程及其影响因素,即载流子的产生,相互作用,分离和复合的时间尺度,对于量子点光伏应用非常重要。前期研究表明,量子点在密堆积情况下,光生载流子弛豫过程减慢,电子波函数非局域性因量子点之间距离减小而增强是主要原因。但常规的化学手段不能够进一步缩短量子点之间的距离,人们考虑引入物理手段-高压-来缩短量子点之间的距离。高压手段是常规的相对纯净的外部手段,在可控范围内,仅单纯的改变量子点之间的距离。即在一定压力下,量子点晶体结构不会崩塌,量子局限效应仍旧保留;同时量子点之间距离急剧缩短。2014年,这一手段被应用在PbS QDs中.实验结果表明:5 MPa压力下,载流子迁移率提高了7倍[29]。但以往高压技术都集中在拉曼光谱、X射线衍射,电导率测量等方面的研究,对于其在超快动力学过程的研究很少。本研究将飞秒超快光谱与静高压技术结合,采取金刚石对顶砧高压技术,即利用金刚石压机(diamond anvil cell)实现高压环境;利用飞秒瞬态吸收技术实现对激子动力学过程的探测。研究CdSe-ZnS在不同压力条件下的超快过程,获得极端条件下纳米材料中激子动力学过程的第一手资料。主要研究内容如下:第一部分,概述高压技术和泵浦-探测技术的发展历史和技术原理。由于金刚石对顶砧采用密封垫技术,传压介质为流体,使压力接近于静水压,实现各项同性的均匀加压;而且金刚石可产生的压力大,体积小,实验方便,所以本实验采用金刚石对顶砧加压。论文采用飞秒瞬态吸收技术作为激子动力学的研究工具。第二部分,首先,对高压产生装置进行详细的介绍,包括金刚石对顶砧压机组装过程以及样品装压机过程。其次,详细介绍了飞秒激光系统光路,并对实验过程中光路的调节进行了详细的介绍。第三部分,详细介绍了CdSe/ZnS核壳量子点的结构,发光特征以及应用。并且引入压力和瞬态吸收手段,研究了高压下CdSe/ZnS核壳量子点的激发态弛豫特性。研究表明:与常压下相比,量子点在高压下的多激子相互作用明显减弱,吸光度随激子数目增加的变化趋向平缓;在同一探测波长的基础上,随着的增加,快成分比重明显增加;在高压条件下,随着功率的升高,中间过程寿命增加,这一点与低压下中间过程寿命减小不同。中间过程比重增加,与低压下中间过程相比,比重增加非常剧烈,低压下中间过程寿命增长高功率是低功率的2倍:而高压下中间过程寿命增长是高功率的10倍。以上结果表明,在高压区,激子有足够的时间被分离和传输。论文结果为提高光富集体系光电转换效率提供了一个可行的物理方法,同时也为研究极端条件下的光电转换过程提供了第一手的资料。

关键词： CdSe/ZnS 高压飞秒时间分辨光谱激发态动力学多激子相互作用