MCM-48/ZSM-5复合分子筛及膜的制备研究

作     者：周志华 

作者单位：大连理工大学 

学位级别：硕士

导师姓名：王金渠;鲁金明

授予年度：2009年

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

主      题：微介孔复合分子筛 水热稳定性 两步晶化法 吸附性能 有机污染物 

摘      要：自从1992年Mobile公司的科学家合成出M41S有序介孔材料以来,人们对它们的应用进行了大量研究,有序介孔材料的物化性能独特,其比表面积非常大,通常大于1000m/g,介孔孔径非常均匀,其孔径变化在2-50nm之间。介孔材料在催化领域和吸附领域有巨大的应用前景。但由于介孔材料自身结构的原因,而水热稳定性差,这就限制其应用领域,所以提高水热稳定性一直是研究者的研究重点。而介孔分子筛膜作为一种新型无机膜,具有酸碱催化活性和分子级筛分功能,采用介孔分子筛膜制成的反应器可实现反应分离一体化,既可提高反应转化率,又可加速反应进程,介孔分子筛膜的巨大应用潜力使得它的研制和开发成为无机膜研究的热点之一。 本文利用两步晶化法制备了高水热稳定性的MCM-48/ZSM-5微介孔复合分子筛,并考察前驱液晶化时间、二步晶化时间、晶化温度、碱度、双模板剂种类及加入方式对复合分子筛合成的影响,通过SEM、TEM、XRD、IR、N吸附脱附对复合分子筛进行表征,发现介孔和微孔的组装是一个竞争的过程,复合分子筛中介孔与微孔结构的比例是可以通过调节合成条件得到,制备了水热稳定性提高的微介孔复合分子筛,确定了最优的合成条件,该复合分子筛是具有微孔孔壁和三维立方介孔孔道的复合材料,其孔道尺寸为2.6nm左右。 考察了微介孔复合分子筛的吸附有机物性能,分别采用重量法通过静态吸附乙酸实验和利用真空电子天平测定对有机物正己烷、环己烷、正辛烷、丙酮的吸附性能,并绘制吸附等温线来分析不同有机物的吸附性能,该复合分子筛显示了很好的吸附有机物和脱附再生性质。并通过比较复合分子筛对不同有机物吸附性能的大小,初步分析了吸附量大小的影响因素,实验结果证明,有机物的极性、饱和蒸汽压等物性对其在吸附剂上的吸附性能有很大的影响。 以α-AlO陶瓷管为载体,在水热条件下合成具有三维孔道结构MCM-48/ZSM-5复合分子筛膜。采用原位水热合成法和二次生长法合成制备复合膜,并考察了晶化次数对膜的影响。采用SEM、XRD和单组分气体N、H渗透实验进行表征,结果显示,利用二次生长法制备的MCM-48/ZSM-5复合分子筛膜的表面比较平整,致密性较好,并且提高晶化次数可修饰膜层的缺陷,增加膜层连续性和膜厚。