固载磷钨酸的大孔道功能化MOFs合成及催化性能

作     者：郝金蕾 张桂华 王艳 万金泉 马邕文 黄礼艳 HAO Jinlei;ZHANG Guihua;WANG Yan;WAN Jinquan;MA Yongwen;HUANG Liyan

作者机构：华南理工大学环境与能源学院广州510006 惠州市环境科学研究所惠州516001 制浆造纸工程国家重点实验室广州510640 

出 版 物：《材料导报》 (Materials Reports)

年 卷 期：2018年第32卷第14期

页      面：2475-2480,2507页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

基　　金：国家自然科学基金(31570568 31670585) 制浆造纸重点实验室开放基金(201535) 广州市科技计划项目(201607010079 201607020007) 

主　　题：金属有机骨架 MIL-101 磷钨酸 介孔 

摘      要：获得可固载PTA的大孔道载体,对于大分子物质的催化转化具有重要意义。本研究采用扩孔剂CTAB对MOFs载体进行扩孔并同步实现PTA的化学固载,同时在MOFs的骨架中接枝-Cl和-NH2实现其功能化。研究发现加入CTAB后虽然获得的样品均为MIL-101结构,且随CTAB加入量的增加,样品的晶面生长逐渐变差,但仍具有良好的热稳定性。MOFs的比表面积和孔径随CTAB加入量的增加而逐渐增大,经CTAB扩孔后,MOFs由微孔结构转化为微孔与介孔共存结构,在CTAB加入量为5.4mmol时,样品的介孔结构占比最大,达到87%,孔径以3.9nm和46.1nm为主。CTAB的加入不会影响-NH2与PTA的静电作用,但PTA的固载量随CTAB加入量的增加先增大后减小,当CTAB加入量为3.6mmol时PTA的固载量最大,所获得的催化剂样品催化水解微晶纤维素的葡萄糖产率也达到最大,获得葡萄糖产率可达到等量未固载PTA催化效能的76.35%。样品连续三次催化水解微晶纤维素后,葡萄糖产率仅下降了5%左右,说明接枝-NH2发挥了其通过静电作用固载PTA的功能,从而降低了PTA在反应过程中的流失。