Fe-Beta和Cu-SSZ-13复合催化剂同时催化NO还原和NO分解

作     者：司庆宇 樊星 张玮航 苗静文 刘若雯 

作者机构：北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室 

出 版 物：《中国环境科学》 (China Environmental Science)

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

基　　金：国家自然科学基金资助项目(21707004) 北京市自然科学基金资助项目(8152011) 

主　　题：NO 还原 N O分解 Fe-Beta Cu-SSZ-13 复合催化剂 

摘      要：采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂，考察了催化剂同时催化NOx还原和N2O分解的性能.以实现NOx和N2O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标，优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Beta和Cu-SSZ-13质量比为4:1的Fe0.4Cu0.1催化剂，进一步考察了进气组成对NOx、N2O和NH3转化率的影响，并采用N2吸脱附、XRD、NH3-TPD、UV-Vis DRS和H2-TPR等手段对催化剂理化特性进行了表征.结果表明，Cu-SSZ-13和Fe-Beta分别具有更优的催化NOx还原和N2O分解性能.采用Fe0.4Cu0.1催化剂、[NH3]/[NOx]为1时考察的温度范围内NH3仅还原NOx，而N2O通过分解去除，450℃时NOx和N2O转化率分别为93.4%和100%.高温(350℃)下NH3被O2氧化导致NOx转化率随温度升高而降低;高温(≥350℃)下N2O分解形成的氧物种可使NOx在进气中无O2条件下实现高效还原.进气中含2%H2O对高温(450℃)下Fe0.4Cu0.1表面NOx的还原和NH3的氧化无显著影响，但对N2O的转化存在一定的可逆抑制作用.Cu-SSZ-13表面存在大量孤立的Cu2+离子，可为NH3-SCR反应提供充足的活性中心.Fe-Beta表面同时存在能够催化NO氧化的孤立Fe3+离子和催化N2O分解的FexOy物种.采用上Fe下Cu分层填充的混合方式时Fe-Beta表面NO氧化过程会消耗N2O分解形成的氧物种，从而有利于低温(≤450℃)下N2O的转化.但由于N2O分解的温度范围内NOx转化率本身较高，NO氧化对于脱硝的促进作用不显著.