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氨煤混燃过程中NH/煤焦/O_(2)异相体系N氧化的分子机理

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煤炭学报 2023年第2期48卷 1037-1046页

作者：陈萍王莹汪辉春蒋博宇顾明言樊建人安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310000

为了实现双碳目标,降低煤电碳排放势在必行。无碳燃料氨与煤混烧被认为是降低火电碳排放的有效途径之一。而氨作为N源,增加了氨煤混燃NOx排放量升高的可能性,因此,深入研究氨煤混燃NO生成机理对实现氨煤混燃低碳低氮燃烧十分关键。采用... 详细信息

为了实现双碳目标,降低煤电碳排放势在必行。无碳燃料氨与煤混烧被认为是降低火电碳排放的有效途径之一。而氨作为N源,增加了氨煤混燃NOx排放量升高的可能性,因此,深入研究氨煤混燃NO生成机理对实现氨煤混燃低碳低氮燃烧十分关键。采用量子化学方法探究了当NH3以NH形式存在时氨煤混燃N的氧化机理,并采用波函数分析NH和O_(2)在煤表面的吸附行为。计算结果表明,NH在C5表面吸附形成中间体IM1的过程为放热过程,放热量高达754.79 kJ/mol,且C原子为电子供体而失电子,NH为电子受体而得电子,促进C—N键键合。进一步探究O_(2)以不同方式吸附时NH/煤焦/O_(2)体系的反应机理,得出NH/煤焦/O_(2)共燃体系首先发生NH在煤焦表面的氧化,随后煤焦表面残余氧或体系中O_(2)将煤焦-N进一步氧化。NH/煤/O_(2)异相体系中NH通过不同反应路径生成氧化产物NO、NO_(2)和HNO,对应决速步能垒分别为120.67、323.37和193.50 kJ/mol,说明氨-N/煤-N生成NO的过程更易进行。动力学结果表明,各温度下生成NO的决速步速率明显高于NO_(2),且随着温度升高,生成NO的决速步速率与HNO的逐渐接近。NH氧化产物释放后,残留在煤焦表面氧进一步与C结合成CO释放,实现了共燃体系氨燃料中N和煤粉中C的氧化。随后煤焦-N与体系中O_(2)发生异相氧化,实现煤焦-N向NO的转化。在微观层面揭示了氨燃烧生成NO过程中重要过渡产物HNO形成的分子机理,明晰了另一氧化产物NO_(2)的生成路径,为发展氨煤的混合燃烧机理提供理论支撑和数据参考。

关键词：氨煤混烧 NH 煤焦-N NO HNO

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氨煤混合燃烧NO生成特性的实验研究

中国电机工程学报 2023年第17期43卷 6746-6754页

作者：蒋博宇顾明言陈萍王佩佩花昌豪樊建人汪一安徽工业大学能源与环境学院安徽省马鞍山市243002 能源高效清洁利用全国重点实验室(浙江大学) 浙江省杭州市310000 煤燃烧国家重点实验室(华中科技大学) 湖北省武汉市430074

氨作为一种富氢无碳含氮燃料,与煤粉混合燃烧在有效降低煤电CO_(2)排放的同时,增加了NO的生成途径。为实现氨煤低氮燃烧,该文在氨煤混燃理论燃烧放热量固定的条件下,利用高温管式炉进行氨煤混合燃烧实验探究掺氨比(0%~10%)、温度(1000~1... 详细信息

氨作为一种富氢无碳含氮燃料,与煤粉混合燃烧在有效降低煤电CO_(2)排放的同时,增加了NO的生成途径。为实现氨煤低氮燃烧,该文在氨煤混燃理论燃烧放热量固定的条件下,利用高温管式炉进行氨煤混合燃烧实验探究掺氨比(0%~10%)、温度(1000~1500℃)对氨煤共燃NO生成特性的影响。结果表明,氨的掺混能够促进NO的生成与单位质量燃料NO释放量,降低燃料N向NO的转化率。随着掺氨比升高,NO的释放量逐渐增加,在同一掺氨比工况下,随着温度的升高,NO的单位质量燃料释放量先增加后降低。掺氨比为0~2%时,燃料N到NO的转化率随温度的升高逐渐降低;掺氨比为4%~10%时,燃料N到NO的转化率随温度的升高呈先增加后降低的规律;在1200℃时,各工况下转化率达到峰值。结果可为氨煤混合燃烧N转化机理提供理论支撑。

关键词：氨煤混燃掺氨比温度 NO 煤焦

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NO紫外宽带吸收光谱的非线性响应及实验

物理学报 2022年第20期71卷 53-64页

作者：熊枫彭志敏丁艳军杜艳君华北电力大学控制与计算机工程学院北京102206 清华大学能源与动力工程系电力系统与发电设备控制与仿真国家重点实验室北京100084

紫外宽带吸收光谱(UV-BAS)作为一种气体定量检测技术,常用于检测NO等气态污染物,然而光谱仪对真实光谱的展宽作用会导致吸收率随光学厚度的变化偏离线性关系.本文针对NO吸收光谱的非线性效应进行了理论与实验研究,通过建立NO吸收率峰值... 详细信息

紫外宽带吸收光谱(UV-BAS)作为一种气体定量检测技术,常用于检测NO等气态污染物,然而光谱仪对真实光谱的展宽作用会导致吸收率随光学厚度的变化偏离线性关系.本文针对NO吸收光谱的非线性效应进行了理论与实验研究,通过建立NO吸收率峰值非线性数据库,提供了一种基于插值多项式的NO浓度测量方法.首先理论推导出吸收率随光学厚度的非线性变化关系.通过对单谱线进行仿真分析,探究仪器展宽给非线性变化关系带来的影响;然后定量计算不同仪器展宽下γ(0,0)谱带吸收率峰值随光学厚度的变化关系,并给出多项式模型的非线性表达式并建立系数数据库,同时对同一展宽不同NO振动谱带的非线性问题进行了比较与分析.最后,通过采用不同展宽光谱仪实验测量NO吸收光谱并对上述理论研究结果进行验证,吸收率峰值实验结果与理论计算的相对误差小于4%,与数据库插值多项式的误差小于8%,证明了理论计算的准确性与数据库的可靠性.

关键词：紫外宽带吸收光谱 NO 非线性效应气体检测

Effects of the Secondary Air Excess Ratio on the Self-Preheating Combustion Characteristics and NOx,Emission of Semi-Coke

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Journal of Thermal Science 2023年第3期32卷 1263-1277页

作者： DING Hongliang OUYANG Ziqu CAO Xiaoyang ZHU Shujun Institute of Engineering Thermophysics Chinese Academy of SciencesBeijing 100190China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049China

The effects of the secondary air excess ratio(λ_(2))on the self-preheating combustion characteristics and NO_(x)emission of semi-coke have been experimentally studied on a bench-scale test rig.Flameless combustion of the high-temperature preheated fuel(coal gas&coal char)has been achieved in all experimental cases.Through fire-observation windows,the combustion zone was transparent and NO flame fronts were seen.Additionally,differentλ_(2)in this study were basically within the common range of self-preheating combustion techNOlogy.The results manifested that the rapid ignition of coal gas and the recirculation of high-temperature flue gas resulted in relatively high combustion temperatures close to the secondary air NOzzle exit.With the increase of.12,the unburned carbon content of fly ash increased slightly and combustion efficiencies of all experiments exceeded98%.Moreover,the exit NO_(x)emission was NOt reduced linearly,which was dissimilar from conventional air staging combustion.The main reason was that the volatile-N was released in the self-preheating device,and the air staging method could NOt effectively reduce the char-NO_(x).In the course of the experiments,the lowest NO_(x)emission was 64.35 mg/m3(@6%O2)whenλ_(2)was 0.40.

关键词： self-preheating pulverized coal NO emission flameless combustion

CaO耦合掺氮生物质炭对NO吸附的机理研究

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燃料化学学报（中英文） 2023年第8期51卷 1173-1181页

作者：王莹顾明言陈萍汪辉春张萌汪一安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002 华中科技大学能煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

本研究采用密度泛函理论,探究了不同含氮生物质炭以及CaO耦合掺氮生物质炭对NO吸附性能的影响。理论计算结果表明,掺氮生物质炭在N-down吸附方式下对NO吸附效果更好,且掺杂N-5生物质炭(CN-5)较其含氮基团生物质炭对NO的吸附能更高,其吸... 详细信息

本研究采用密度泛函理论,探究了不同含氮生物质炭以及CaO耦合掺氮生物质炭对NO吸附性能的影响。理论计算结果表明,掺氮生物质炭在N-down吸附方式下对NO吸附效果更好,且掺杂N-5生物质炭(CN-5)较其含氮基团生物质炭对NO的吸附能更高,其吸附能为-41.22 kJ/mol。CaO显著提升了生物炭对NO的吸附能力,且CaO耦合含N-5生物质炭(CaO/CN-5)的基底作为电子供体为NO提供更多电荷,其吸附能比CN-5高出216.862 kJ/mol,CaO和N-5基团耦合作用下显著提高生物炭的吸附性能。生物炭表面NO的吸附量会随着温度的升高而减少,增加含N-5生物质炭的数量对NO的吸附更有利,而CaO的耦合进一步提高了CN-5表面NO的吸附量,在273 K时,CaO/CN-5体系的吸附量可以达2.846 mmol/g。

关键词：生物质炭含氮基团 CaO NO N-5

负载型CuMn_(2)O_(4)催化剂同时去除甲苯与NO_(x)性能及机理研究

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燃料化学学报(中英文) 2023年第12期51卷 1856-1865页

作者：刘旭黄妍赵令葵李思密陶泓帆饶思敏朱洪湘潭大学环境与资源学院湖南湘潭411105

本研究使用低温溶胶凝胶自燃法制备了不同载体负载的CuMn_(2)O_(4)/MO_(2)(M=Mn、Ti、Ce)催化剂,并对其同时去除甲苯和NO_(x)的性能进行了评价。结果表明,CeO_(2)载体的加入可显著缓解CuMn_(2)O_(4)上甲苯氧化与NH_(3)-SCR的相互抑制,因... 详细信息

本研究使用低温溶胶凝胶自燃法制备了不同载体负载的CuMn_(2)O_(4)/MO_(2)(M=Mn、Ti、Ce)催化剂,并对其同时去除甲苯和NO_(x)的性能进行了评价。结果表明,CeO_(2)载体的加入可显著缓解CuMn_(2)O_(4)上甲苯氧化与NH_(3)-SCR的相互抑制,因此,CuMn_(2)O_(4)/CeO_(2)催化剂表现出最优异的甲苯与NO_(x)同时去除效率。通过BET、XRD、NH_(3)-TPD、O2-TPD及结合XPS与in-situ DRIFTs对催化剂的物化性质及CuMn_(2)O_(4)同时去除甲苯与NO_(x)的反应机理进行了分析。结果表明,CeO_(2)的引入提高了催化剂中Mn^(4+)/Mnn+的占比,促使CuMn_(2)O_(4)/CeO_(2)催化剂形成表面丰富的酸性位点和氧空位。此外,Cu、Mn和Ce之间的强相互作用加速电子转移,增强了Cu^(+)+Ce^(4+)↔Cu^(2+)+Ce^(3+)、Mn^(4+)+Ce^(3+)↔Mn^(3+)+Ce^(4+)的氧化还原循环。In-situ DRIFTs证实了CuMn_(2)O_(4)催化剂上NH_(3)-SCR反应遵循Langmuir-Hinshelwood机制,甲苯的氧化遵循Mars-van Krevelen机制。因此,CeO_(2)作为载体的CuMn_(2)O_(4)/CeO_(2)催化剂优异的氧化还原能力促使甲苯的完全氧化,表现出优异的甲苯与NO_(x)同时去除能力。本工作可为同时消除甲苯和NO_(x)的催化剂开发提供指导。

关键词：负载型催化剂催化氧化 NH_(3)-SCR NO 甲苯

隧道内壁耐久型CQDs@TiO_(2)自洁净光催化涂层的制备与性能

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复合材料学报 2023年第10期40卷 5782-5791页

作者：夏慧芸燕敏杰吕昕张文硕宋莉芳张景怡牛艳辉长安大学材料科学与工程学院西安710064

隧道因其半封闭结构通风不良导致汽车尾气在隧道中大量聚集,从而造成严重的空气污染。本文首先通过一步法将碳量子点(CQDs)负载于一维TiO_(2)纳米管(TNs)表面得到一种具有可见光响应、可高效降解NO的CQDs@TNs复合光催化剂;其次采用喷涂... 详细信息

隧道因其半封闭结构通风不良导致汽车尾气在隧道中大量聚集,从而造成严重的空气污染。本文首先通过一步法将碳量子点(CQDs)负载于一维TiO_(2)纳米管(TNs)表面得到一种具有可见光响应、可高效降解NO的CQDs@TNs复合光催化剂;其次采用喷涂法以环氧树脂为成膜基质,通过引入低表面能组分,以上述光催化剂作为光活性组分,制备得到一种超疏水自清洁光催化涂层。采用SEM、XRD、XPS、BrunauerEmmett-Teller计算(BET)、PL和UV-Vis对复合光催化剂的微观结构和化学组成、光学性能进行表征,并研究了其对NO的光催化降解性能;通过SEM、EDS、表面除灰测试、紫外老化测试、耐水冲测试、砂纸打磨测试对涂层的微观形貌、自清洁性及耐久性进行了系统研究,并探究了其对NO的光降解性能和循环降解性能。结果表明:该涂层具有良好的自清洁性、耐久性,对NO降解率可达42.9%,且具有一定的循环稳定性,可以长期适用于隧道等环境下对NO的降解处理。

关键词： CQDs@TiO_(2)复合材料自清洁光催化涂层超疏水 NO

环金属钌(Ⅱ)亚硝酰配合物的制备及其光化学性质

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无机化学学报 2023年第5期39卷 867-873页

作者：王艺荣李珍吴俣豪李襄宏张丙广中南民族大学化学与材料科学学院武汉430074

以2-(4-甲基)苯基吡啶为C,N-配体构筑的环金属钌配合物1与NOBF4在不同反应条件下,以较高产率获得了2个环金属钌亚硝酰配合物2和3。温度提高和有氧条件更有利于3的生成。核磁共振谱、质谱、红外光谱及单晶结构显示这2个亚硝酰配合物均具... 详细信息

以2-(4-甲基)苯基吡啶为C,N-配体构筑的环金属钌配合物1与NOBF4在不同反应条件下,以较高产率获得了2个环金属钌亚硝酰配合物2和3。温度提高和有氧条件更有利于3的生成。核磁共振谱、质谱、红外光谱及单晶结构显示这2个亚硝酰配合物均具有{Ru^(Ⅱ)-NO^(+)}特征。电化学及紫外可见吸收光谱进一步证实了这一点。随后,对钌亚硝酰配合物2在光照下的产物进行分离并通过NMR和质谱表征,结果表明:此类亚硝酰配合物在光照下断裂Ru—NO并释放NO,金属中心以Ru稳定存在。

关键词：环金属钌配合物钌亚硝酰配合物 NO 2-苯基吡啶光解反应

氧浓度对氨煤混燃高温还原区NH_(3)/煤焦/NO异相还原的影响

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煤炭学报 2023年第10期48卷 3912-3919页

作者：陈萍蒋博宇花昌豪王佩佩顾明言樊建人汪一安徽工业大学能源与环境学院安徽马鞍山243002 浙江大学能源工程学院浙江杭州310027 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

在煤粉炉中掺入无碳燃料氨可有效降低火电CO_(2)排放,近几年引起了越来越多的关注。然而,氨混烧增加了NO_(x)生成途径,研究氨煤混烧过程高温还原区NO的还原机理对实现氨煤混燃低氮排放尤为关键。高温还原区并非无氧环境,探究还原区微氧... 详细信息

在煤粉炉中掺入无碳燃料氨可有效降低火电CO_(2)排放,近几年引起了越来越多的关注。然而,氨混烧增加了NO_(x)生成途径,研究氨煤混烧过程高温还原区NO的还原机理对实现氨煤混燃低氮排放尤为关键。高温还原区并非无氧环境,探究还原区微氧对未燃氨耦合煤焦还原NO的影响机理十分必要。利用高温水平管式炉研究了O_(2)体积分数(0、0.5%、1.0%、1.5%、2.0%)对NH_(3)/NO均相以及NH_(3)/煤焦/NO异相还原的影响机理,温度在1373~1773 K。研究结果表明,高温无氧环境下,随着温度升高,NH_(3)均相还原NO的效率增加;当温度高于1573 K时,NH_(3)均相还原NO随温度的升高略微降低,未燃氨对NO的最佳还原温度为1573 K。而煤焦的存在显著提高了高温下NH_(3)还原NO的效率,且将NO的最佳还原温度拓宽到1673 K,煤焦与NH_(3)对NO的还原表现为协同促进作用。相对于无氧条件,O_(2)体积分数在2.0%、温度不高于1500 K时,微氧促进了还原性自由基NH_(2)/NH的生成,对NH_(3)/NO的均相还原表现为促进作用;进一步升高温度,有利于体系内NH_(2)/NH的氧化,使得有氧条件下NH_(3)均相还原NO的效率低于无氧条件。NH_(3)/煤焦/NO的异相还原体系中,当温度不高于1473 K以及O_(2)体积分数不高于0.5%时,微氧条件下的NO异相还原效率高于无氧条件;但当O_(2)体积分数和温度的进一步提高,NHi与OH/O等氧化性自由基的氧化反应相较于NHi/煤焦还原NO过程的速率更快时,NH_(3)/煤焦/NO异相体系内NO的还原效率降低,表明存在促进高温还原区NH_(3)/煤焦异相还原NO的最佳O_(2)体积分数。

关键词：氨煤混燃微氧 NH_(3) 煤焦 NO