检索结果-南通市图书馆

作者：刘春青岛科技大学

学位级别：硕士

高级氧化技术是一种高效处理有机废水的方法,被广泛用于废水处理领域。其中电芬顿法因具有反应迅速、操作简便以及环境友好等特点而被广泛关注,但传统电芬顿具有适用pH范围较窄,铁污泥产生量多等缺点。而利用非均相电芬顿氧化法能有效... 详细信息

高级氧化技术是一种高效处理有机废水的方法,被广泛用于废水处理领域。其中电芬顿法因具有反应迅速、操作简便以及环境友好等特点而被广泛关注,但传统电芬顿具有适用pH范围较窄,铁污泥产生量多等缺点。而利用非均相电芬顿氧化法能有效的解决这些问题,因此具有更深的研究价值。双酚A是一种具有雌激素效应的有机化合物,是一种重要的化工原料,被广泛的应用于生产各类生活用品、产品包装及婴儿用品等,可经由生产废液及垃圾渗滤液进入水体,危害生物健康。目前经济有效的双酚A降解方法仍需要进一步研究。该研究通过制备两种催化剂,并与多孔碳素阴极、Ti/SnO-SbO-IrO阳极构建非均相电化学氧化系统用于处理双酚A模拟废水。研究了催化剂的催化性能与稳定性;电压、双酚A初始浓度、催化剂投加量等因素对TOC去除率的影响,得出以下结论:(1)采用浸渍法,将亚铁离子负载到离子交换树脂上,制备成离子交换树脂负载型催化剂;将三价铁离子负载到沸石上,制备成沸石负载型催化剂。离子交换树脂的铁离子负载量为256.7 mg/g,沸石的负载量33.6 mg/g,两者都具有较好的催化性能。(2)利用固相催化剂,与多孔碳素阴极,Ti/SnO-SbO-IrO阳极,构建非均相电化学氧化系统,通过电芬顿氧化和阳极氧化两种作用共同降解双酚A及中间产物,其中电芬顿氧化是主要的降解机制。(3)在聚四氟乙烯加量为15 mL,石墨粉添加量为30 g,1.0 g羟基化碳纳米管的条件下所制备的多孔碳素阴极具有良好的HO产生能力。在直流电压为3.0V,pH为3.0,空气为氧源条件下,反应120 min时,HO的累积浓度为162.6 mg/L。(4)离子交换树脂负载型催化剂催化降解双酚A,在pH为3.0,直流电压为3.0 V,双酚A起始浓度为60 mg/L,催化剂投加量为2.5 g/L的条件下,120 min内TOC的去除率达到67.3%,在中性条件下,亦能使TOC的去除率达到64.3%。此外,该固相催化剂使用过程中初期脱附量较多。(5)沸石负载型催化剂催化降解双酚A,在pH为3.0,直流电压为3.0 V,双酚A起始浓度为60 mg/L,催化剂投加量为25.0 g/L的条件下,反应480 min内TOC的去除率达到70.8%。在pH为8.0,催化剂投加量为5.0 g/L的条件下,反应240 min内去除50%的TOC。(6)在pH为3.0条件下反应360 min,仅有少量铁离子脱附进入液相(1.8mg/L),而在偏碱性条件下铁离子脱附量可以忽略。该结果表明有机物的降解主要基于发生在固相催化剂表面的类Fenton氧化过程。因此沸石负载型催化剂拓宽了传统电芬顿反应的pH适用范围,非均相的催化氧化过程避免了后续处理中污泥的产生。

来源：

同方学位论文库评论

基于过氧化物的高级氧化法降解黄腐酸的研究

引用

作者：朱萌荷青岛科技大学

学位级别：硕士

黄腐酸是腐植酸中水溶性的部分,其广泛分布在天然水体中。水体中黄腐酸浓度超过一定限度时,将会严重影响人体健康并造成环境污染。例如黄腐酸可以同水中氯气反应,生成致癌性的含氯化合物。目前常见的黄腐酸降解方法主要包括生物法、化... 详细信息

黄腐酸是腐植酸中水溶性的部分,其广泛分布在天然水体中。水体中黄腐酸浓度超过一定限度时,将会严重影响人体健康并造成环境污染。例如黄腐酸可以同水中氯气反应,生成致癌性的含氯化合物。目前常见的黄腐酸降解方法主要包括生物法、化学法和高级氧化法。其中Fenton氧化法、电-Fenton氧化法和过硫酸盐氧化法作为高级氧化法的代表,具有反应快速、操作简便以及环境友好等特点,其在去除黄腐酸应用上具有较好的前景。本课题采用Fenton氧化法研究了H2O2浓度,H2O2/Fe2+的摩尔比和混凝作用对TOC去除率的影响;同时利用紫外-可见光谱考察了黄腐酸去除效果。采用电-Fenton法考察了不同阴极条件下,电压、pH值和Fe2+初始浓度对TOC去除的影响;采用过硫酸盐氧化法考察了过硫酸钠、Fe2+初始浓度和温度对TOC去除效果的影响。得出以下结论：采用Fenton氧化法降解100 mg/L黄腐酸溶液：在pH=3.0, H2O2初始浓度为400 mg/L, H2O2/Fe2+最佳摩尔比为10：1时,降解240 min条件下TOC去除率达到88.3%。采用电-Fenton氧化法降解100 mg/L黄腐酸溶液：以修饰羟基化多壁碳纳米管的多孔碳素电极为阴极,Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2为阳极构建的电-Fenton氧化系统降解黄腐酸溶液,当pH=3、直流电压为3.0 V、Fe2+投加量为0.8 mmol/L条件下,降解240 min时TOC去除率达到74.5%;利用过硫酸盐氧化法降解100 mg/L黄腐酸溶液,当pH值为3.0,水浴温度为50℃,Fe2+初始浓为5 mmol/L, Na2S2O8浓度为2000 mg/L条件下,反应进行240 min时TOC去除率达到55.9%。研究结果表明,Fenton氧化对黄腐酸的去除效果最好,但其要求酸性的反应环境,并产生大量污泥;电-Fenton氧化对黄腐酸的去除效果次之,该法产生污泥相对较少,且无需外加H2O2;过硫酸盐氧化对黄腐酸的去除效果最差,氧化剂投加量大。综合比较,前两者是降解含黄腐酸废水可行的选择。

来源：

同方学位论文库评论

多孔/超疏水碳素阴极制备与电芬顿降解有机物研究

引用

作者：苏鸿钊青岛科技大学

学位级别：硕士

阴极电生成HO的性能是电芬顿氧化降解有机污染物的关键因素,为提高阴极还原O生成HO电的能力,本研究通过造孔或提高阴极表面疏水性的方式制备了两种高效产生HO的碳素阴极。在对其进行表征的基础上,考察了HO的产生效能。采用所制备阴极构... 详细信息

阴极电生成HO的性能是电芬顿氧化降解有机污染物的关键因素,为提高阴极还原O生成HO电的能力,本研究通过造孔或提高阴极表面疏水性的方式制备了两种高效产生HO的碳素阴极。在对其进行表征的基础上,考察了HO的产生效能。采用所制备阴极构建电芬顿氧化系统,考察了氧化体系对水中罗丹明B(Rh B)或头孢吡肟的降解和矿化能力,并对罗丹明B和头孢吡肟降解过程产生的中间产物进行了分析,提出了其电芬顿氧化降解路径。(1)使用石墨,聚四氟乙烯(PTFE)和脱脂棉(DC)经过烧结处理制备了多孔碳素阴极。热处理过程中脱脂棉的碳化发挥了理想的造孔作用,这不仅增加了氧还原反应的活性位点,而且削弱了O传质阻力。结果表明,脱脂棉的使用显著提升了阴极电生成HO的性能:利用具有阳离子隔膜的反应器,经过60 min的电化学反应,优化后的阴极能够产生567 mg L HO,其电流效率(CE)为86.7%。利用优化的阴极与Ti/Sn O-SbO-Ir O阳极构建电芬顿氧化体系获得了优异的罗丹明B降解效果:经过10 min处理,罗丹明B溶液(50 mg L)可实现完全脱色;经过120 min处理,可去除罗丹明B溶液(50～90 mg L)中90%以上总有机碳(TOC),这表现出该氧化体系理想的有机污染物矿化性能。(2)利用聚氨酯海绵改变阴极的表面形貌,获得一定粗糙的表面,可极大提高所制备阴极表面的疏水性能,从而成功制备了超疏水碳素阴极。疏水性能的提高引起阴极表面亲气性的提高,从而提高阴极对O的吸附能力和可及度,因此电还原产生HO的能力显著增加。基于上述发现,使用碳纳米管(CNT)和石墨的混合材料作为表层,石墨作为芯层,制备了“三明治”式超疏水碳素阴极。推荐的阴极表现出理想的电生成HO性能,并具有良好的稳定性。将阴极浸入空气曝气溶液(p H 3.0)中,在最佳电位下电解60 min可产生376 mg L HO,其表观电流效率为40%。使用推荐阴极构建的电芬顿氧化体系对头孢吡肟进行降解,表现出优异的降解性能:60 mg L头孢吡肟可以在10 min内完全降解,处理60 min可去除30.0%的TOC,矿化电流效率为11.5%。(3)电芬顿氧化体系降解有机物主要归因于大量羟基自由基(·OH)的产生,其次是阳极的氧化作用。通过气质(GC-MS)或液质(LC-MS)分析了罗丹明B与头孢吡肟降解过程中形成的有机中间体,在此基础上,提出了罗丹明B与头孢吡肟在电芬顿氧化体系中的降解路径。(4)阴极表面疏水性能的提高与较低的p H值条件可以提高阴极自清洁能力,这有利于阴极在电芬顿氧化体系中持续稳定产生HO,进而有利于氧化降解有机污染物。(5)头孢吡肟溶液经过电芬顿降解明显改善了其可生物降解性,这表明可以采用电芬顿氧化对其进行预处理,在提高可生化性后可利用生物法作进一步处理。该研究表明,采用天然纤维造孔或通过改变阴极表面形貌,可制备出高效产HO的碳素阴极,使电芬顿氧化技术在有机废水处理中的工业应用成为可能。

来源：

同方学位论文库评论

电化学催化还原去除水中硝酸根的研究

引用

作者：张冬梅青岛科技大学

学位级别：硕士

硝酸盐污染因其全球性及致癌性已经引起了人们的广泛关注,国内外研究者提出了许多去除硝酸盐污染的方法。研究中虽获得了较高的硝酸根去除率,但副产物氨氮的生成却使总氮(TN)的去除率较低。因此,在高效去除硝酸根的同时,还要降低对氨氮... 详细信息

硝酸盐污染因其全球性及致癌性已经引起了人们的广泛关注,国内外研究者提出了许多去除硝酸盐污染的方法。研究中虽获得了较高的硝酸根去除率,但副产物氨氮的生成却使总氮(TN)的去除率较低。因此,在高效去除硝酸根的同时,还要降低对氨氮的选择性,使其转化为氮气,从而降低水中总氮含量。本研究以硝酸根模拟废水为研究对象,利用石墨或碳纳米管-石墨为阴极,钛基涂层电极为阳极组成的电化学催化系统对硝酸根进行去除。研究的主要结果如下：首先利用线性伏安法研究了硝酸根的还原电位范围,在此基础上应用石墨阴极和多种阳极材料对催化去除N03-进行了系统的研究。结果表明,石墨、Ti／IrO2、Ti/TiO2-IrO2和Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2四种阳极材料均可作为辅助电极配合石墨阴极催化去除N03-。其中,采用Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2日极的催化去除效果最好,生成氨氮的选择性最低,电流效率最高,同时其稳定性好,是催化去除N03-的首选阳极材料。采用Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2为阳极、石墨或碳纳米管-石墨电极为阴极的电化学催化还原法去除N03-的实验表明,阴极电位和溶液初始pH值对N03-的去除及生成氨氮的选择有重要影响。随着阴极电位的负移,N03-的去除和NH4+的生成呈现先升高后降低的趋势,二者的浓度在-1.4V(SCE)时达到最大。以石墨为阴极时,反应240min时N03-的去除率为69.69%,总氮的去除率为42.62%,电流效率为18.08%;而以碳纳米管-石墨为阴极时,反应120min时N03-去除率为80.97%,总氮去除率为52.36%,电流效率为30.40%。此外,两种阴极在中性和碱性溶液中均不利于N03-的去除。采用间接电化学氧化法对酸性溶液中的氨氮进行氧化去除研究发现,随着氯离子浓度的增加,氨氮的去除效果增强,且显著提高总氮的去除率。在氯离子浓度3000mgL、阳极电位1.6V时,反应240min条件下,氨氮基本完全去除,总氮的去除率也达到了87.09%,电流效率达到39.58%。在氯离子存在条件下,氨氮被活性氯氧化的同时也被其它间接电化学氧化途径所氧化,主要氧化产物为N2。该研究采用电化学催化还原法得了较好的硝酸根及总氮去除效果,为电化学催化还原法在去除硝酸盐污染方面的应用提供了理论支持。

来源：

同方学位论文库评论

聚丙烯酰胺改性粘土对典型有害藻华生物的去除效果及其机制研究

引用

作者：喻琦青岛科技大学

学位级别：硕士

近年来,在人类活动压力下近海有害藻华暴发频率与面积逐渐上升,这不仅影响沿海工业、养殖业与旅游业的发展,而且严重威胁海洋生态健康与人类生命安全。改性粘土絮凝法是我国目前唯一能够大规模使用的有害藻华应急处置方法,已在我国近海... 详细信息

近年来,在人类活动压力下近海有害藻华暴发频率与面积逐渐上升,这不仅影响沿海工业、养殖业与旅游业的发展,而且严重威胁海洋生态健康与人类生命安全。改性粘土絮凝法是我国目前唯一能够大规模使用的有害藻华应急处置方法,已在我国近海获得广泛应用。传统改性粘土法是以金属离子或无机高分子絮凝剂为改性剂,通过表面吸附或层间插入等途径,使天然粘土具有高效絮凝除藻的性能,其中表面改性剂的选择是该技术的关键。随着改性粘土技术的不断深入和发展,表面改性方法已由无机改性扩展到有机改性、甚至生物改性等。本文基于改性粘土技术,结合有机高分子高效絮凝的优势,研究了目前普遍使用的聚丙烯酰胺类高分子絮凝剂作为粘土表面改性剂的可能性。首先将二甲基二烯丙基氯化铵（DMDAAC）与丙烯酰胺（AM）共聚合成出丙烯酰胺/二甲基二烯丙基氯化铵共聚物（PDA）,解决了传统聚丙烯酰胺絮凝剂在海水中受到高盐离子强度的影响,存在高分子链蜷缩、难以使用于海水体系的问题。然后将其作为一种新型表面改性剂,制得具有高效除藻性能的丙烯酰胺共聚物改性粘土（PDAMC）,探讨了合成PDA对粘土絮凝藻华生物的增效作用。最后通过絮凝前后藻液中颗粒的表面电性以及絮凝过程中絮体生长变化,分析PDAMC的高效絮凝除藻机制。主要研究结果如下:1、PDA的合成与优化及其对有害藻华生物的絮凝作用。采用可见光引发自由基聚合法,以DMDAAC与AM为原料,合成制得PDA。通过正交实验,获得PDA的最佳制备条件:DMDAAC与AM单体含量为20%,DMDAAC与AM的摩尔比为4:6,光引发合成时间45min,光引发剂用量为0.2%。采用傅里叶红外光谱、核磁共振、差热与扫描电镜等分析手段对PDA的成分、结构与形貌进行了表征,进一步考察了聚丙烯酰胺（PAM）、商品二甲基二烯丙基氯化铵/丙烯酰胺共聚物（PDA-Com）以及PDA对赤潮异弯藻（Heterosigma akashiwo）的去除效率。结果表明,PDA具有较高的正电性及表观粘度,在海水环境中展现出较好的絮凝能力。使用10 mg·L PDA的去除率超过90%,与PAM和PDA-Com相比,用量更低、去除效率显著。2、PDA对粘土絮凝有害藻华生物的增效作用。以PDA为改性剂通过表面改性法制备PDAMC,将其应用于去除海水环境中典型藻华生物。考察了不同改性比例的PDAMC的Zeta电位、形貌特征及其在海水中的表观粘度等特性,筛选出了具有高正电性、能够在海水体系中高效除藻的改性粘土配方,测定了PDAMC对赤潮异弯藻的絮凝效率与絮凝动力学,以及对比分析PDAMC与PACMC对藻种东海原甲藻（Prorocentrum donghaiense）、抑食金球藻（Aureococcus anophagefferens）与养殖水体中的微绿球藻的絮凝效率差异。研究结果表明,PDA在粘土颗粒表面发生吸附架桥,并逐渐形成交联网状结构。并且随着改性比例不断升高,PDAMC的Zeta电位、颗粒粒径与表观粘度都呈现先升高后降低的变化趋势。经过筛选50 mg·LPDAMC对赤潮异弯藻的1h去除效率能达到80%,最大超过90%。并且进一步将其与PACMC比较,在相同去除效率下,PACMC的用量降低近90%。3、PDAMC的除藻机理研究。将不同改性比例的PDAMC加入到赤潮异弯藻藻液中,采用粒子成像测速仪、扫描电镜、旋转粘度仪等分析手段,分析絮凝过程中PDAMC对藻液体系的Zeta电位、絮体粒径、絮体分形维数等参数的影响,并观测絮体形貌变化,分析PDAMC对赤潮异弯藻细胞的絮凝机理。结果表明,根据藻液中颗粒的Zeta电位,发现PDAMC能够发挥较强的电中和作用,并且结合絮体粒径与分形维数以及絮体的SEM照片观察分析,发现PDAMC对赤潮异弯藻的絮凝过程,能够通过电中和与交联网捕共同作用完成絮凝,形成包裹紧密、沉降性能较好的絮体,大幅提升了改性粘土对有害藻华生物的去除效率。本文合成出在海水环境中可以使用的高分子絮凝剂PDA,并且将其应用于天然粘土表面进行改性,研制出了具有较强除藻性能的改性粘土材料,进一步丰富了改性粘土絮凝除藻方法,为改性粘土技术的推广应用提供重要参考。

来源：

同方学位论文库评论

异相类电芬顿氧化降解水中4-硝基酚研究

引用

作者：王杰青岛科技大学

学位级别：硕士

Fenton氧化具有氧化效率高,反应速率快等优点,但其同时存在不足,如催化剂不能循环利用、反应适用的pH较窄、后续处理产生污泥。研究异相电-Fenton工艺过程,克服其不足之处,具有较好的实际应用价值。酚类物质在环境中危害极大,能够破坏... 详细信息

Fenton氧化具有氧化效率高,反应速率快等优点,但其同时存在不足,如催化剂不能循环利用、反应适用的pH较窄、后续处理产生污泥。研究异相电-Fenton工艺过程,克服其不足之处,具有较好的实际应用价值。酚类物质在环境中危害极大,能够破坏生态系统,引起动植物病变。因此,本课题力图通过异相电-Fenton工艺降解水中4-硝基酚。本课题的研究内容包括三个部分:(i)制备异相催化剂,并对催化剂的稳定性和催化性能进行考察;(ii)在催化剂制备基础上,构建异相电-Fenton氧化体系,探究pH、催化剂加量、初始4-硝基酚浓度等因素对目标污染物降解的影响;(iii)将反应后的样品进行GC-MS分析,探讨4-硝基酚的降解路径。主要结论如下:(1)采用浸渍法将催化剂Fe负载到活性炭颗粒中,用琼脂包覆负载催化剂的活性炭颗粒。结果表明,包覆琼脂之后催化剂催化性能良好。HO浓度为100mg/L,pH=3.0,琼脂包覆浓度为0.3%,催化剂加量为25 g/L,反应进行至180 min时,HO的分解率达到约80%,溶液中总铁离子浓度约为1 mg/L。(2)5g催化剂吸附硝基苯达到饱和之后,加入100 mg/L的HO,液相硝基苯由平衡浓度45.0 mg/L下降至3.9 mg/L,去除率为91.33%;反应结束后,溶液中总铁离子仅为0.9 mg/L。因此可确定Fenton反应主要发生在活性炭颗粒表面,证实了异相类Fenton反应的存在。(3)利用沸石分子筛负载Fe,探究催化剂的催化性能。当HO初始浓度为200 mg/L,加入12 g催化剂,pH=3时,反应120 min,HO分解率达84.6%,证实了该异相催化剂催化性能良好;当pH=5、7时,HO分解率仍然较高,还可以证明异相Fenton反应能够拓宽反应所适应的pH范围。(4)利用异相类电-Fenton氧化法降解4-硝基酚,当pH=2.2,4-硝基酚初始浓度为100 mg/L,加入12 g催化剂时,反应60 min时4-硝基酚的去除率达96.51%,降解效果明显。用同样的催化剂使用4次之后,4-硝基酚的去除率仍然高达89.02%;反应结束后,溶液中测得铁离子浸出量为0.83 mg/L,大部分的铁离子仍然附着在沸石颗粒中,可见催化剂具有高稳定性。体系TOC从反应初始的51.75 mg/L下降至16.22 mg/L,去除率为68.66%,大部分的4-硝基酚被降解为无机产物。(5)利用GC-MS对降解之后的产物分析。4-硝基酚降解机理如下:4-硝基酚中的硝基首先从环上脱落,加羟基生成对苯二酚,对苯二酚中两个羟基同时去氢生成对苯醌,对苯醌被进一步氧化,进而生成小分子物质直至被矿化;当溶液中存在氯离子时,降解过程中产生多种有机氯化物,其中较为典型的为氯代苯酚、氯代硝基酚等。

来源：

同方学位论文库评论

电促铁还原型芬顿氧化法降解水中4-硝基酚

引用

作者：吕瑞薇青岛科技大学

学位级别：硕士

含酚废液具有毒性大、处理困难的特点,需要对其进行安全处理处置才能避免引发环境风险。高级氧化法中的芬顿氧化技术处理酚类废水可取得良好的效果,因此被广泛应用。芬顿氧化具有反应速度快、降解有机污染物效果明显、装备简单等优点。... 详细信息

含酚废液具有毒性大、处理困难的特点,需要对其进行安全处理处置才能避免引发环境风险。高级氧化法中的芬顿氧化技术处理酚类废水可取得良好的效果,因此被广泛应用。芬顿氧化具有反应速度快、降解有机污染物效果明显、装备简单等优点。但同时存在加入亚铁盐量过多,后续处理产生大量含铁污泥的缺点。因此本课题通过建构电促铁还原型芬顿氧化体系处理有机污染物,减少初始芬顿反应中铁盐的投加量,从而达到减少后续处理中含铁污泥生成量的目的。本课题的研究内容包括三个部分:(i)探索性能优良的阴极材料,考察其还原Fe为Fe的性能,获得优化的反应条件;(ii)在研究Fe还原基础上,构建电促铁还原型芬顿氧化体系降解4-硝基酚溶液,探究多种因素对污染物降解的影响;(iii)探索电促铁还原型芬顿氧化体系降解4-硝基酚溶液对其毒性的影响。研究得到的结论如下:(1)以钛基氧化物涂层材料(Ti/SnO-SbO-IrO)为阳极,以硫酸铁和硫酸钠(0.1mol/L)混合电解质溶液为对象,考察了不同阴极材料对Fe的还原效果。分别在优化的电压条件下,金属钛片阴极还原Fe的性能弱于石墨阴极。(2)利用碳纳米管(CNT)改性石墨(GE)制备GE-CNT阴极,通过循环伏安扫描曲线发现相对于石墨阴极,GE-CNT电极在阴极电位为0.3.4V时出现了更明显的Fe还原峰,此电位范围就是最佳Fe还原电位。在优化电位下反应60min和180min,石墨阴极可得到的Fe还原率分别为60.2%和88.5%;而采用GE-CNT阴极,得到的还原率分别为63.4%和91.5%。(3)为考察电化学还原的影响,以Fe为催化剂降解4-硝基酚。在初始4-硝基酚浓度相同的情况下,初始反应阶段电促铁还原型芬顿氧化法降解4-硝基酚的速率明显快于普通芬顿氧化法。表明阴极处快速还原Fe为芬顿反应提供了更多的Fe,但后期4-硝基酚的降解速度主要受HO加量的影响。(4)在低剂量Fe条件下(HO与Fe的摩尔比为40:1),电促铁还原型芬顿氧化法不但可获得较快的降解速率,而降解效果也近似或略优于普通芬顿氧化法的效果。(5)利用活性污泥累积好氧速率曲线探索4-硝基酚溶液在处理前后毒性的变化,结果表明经过电促铁还原型芬顿氧化法处理后的酚溶液毒性大幅度降低。本研究的结果表明,所构建的电促铁还原型芬顿氧化体系能够在减少初始铁盐投加量条件下,达到与普通芬顿氧化相同甚至更好的降解效果,从而可实现减少芬顿氧化工艺的污泥产生量之目的,具有较好的应用前景。

来源：

同方学位论文库评论

基于超疏水碳素阴极建立均相/非均相电芬顿氧化系统降解有机物研究

引用

作者：刘畅青岛科技大学

学位级别：硕士

人类工农业生产导致的水污染问题是破坏全球生态环境的重要原因,也是制约我国经济发展的重要因素。然而在人工合成有机物大量生产和使用的情况下,传统污水处理技术对废水中难降解有机物的去除效果不佳,甚至无效。近二十年来难降解有机... 详细信息

人类工农业生产导致的水污染问题是破坏全球生态环境的重要原因,也是制约我国经济发展的重要因素。然而在人工合成有机物大量生产和使用的情况下,传统污水处理技术对废水中难降解有机物的去除效果不佳,甚至无效。近二十年来难降解有机废水的处理问题一直是环境领域的热点,而利用高级氧化技术降解有机污染物则备受全球科研人员的持续关注。在众多高级氧化技术中,阴极电芬顿氧化近年来得到广泛的研究,其利用O在阴极还原生成过氧化氢（HO）,继而与Fe发生芬顿反应生成强氧化性的·OH降解有机物。因该法具有反应条件温和、无需外加HO、有机物降解效果好和污泥产量低的优点,已成为研究热点逐渐显现出良好的工业前景。本研究制备了类荷叶超疏水碳素阴极,考察了其HO产生性能和均相电芬顿系统降解有机污染物的能力;在此基础上制备了FeWO催化剂,将FeWO粉末催化剂进行了固定化用作异相电芬顿催化剂,构建了新型异相电芬顿系统用于降解水中有机污染物。具体研究内容及结果如下:（1）以高纯石墨粉为电催化剂材料,聚四氟乙烯（PTFE）为粘结剂,硼酸（HBO）为造孔剂,采用压印成型的方式塑造电极表面形貌,制备了具有类荷叶超疏水表面的多孔碳阴极。结果表明,碳阴极高粗糙度的表面使其具有超疏水性（水接触角大于150°）,同时表现出强的亲气性,从而大大提高了O在阴极表面的吸附能力和传质效率,因此该阴极可以通过电还原反应快速产生HO。在空气饱和的NaSO溶液（p H=2.8）中,优化条件下反应60 min可使HO累积至527.5 mg L,表观电流效率（CE）为35.1%。（2）利用所制备的超疏水碳素阴极构建均相电芬顿氧化系统降解罗丹明B（Rh B）、亚甲基蓝（MBT）、对硝基苯酚（p-NP）和四环素（TC）,均表现出良好的氧化降解效果;该系统处理实际印花废水的结果表明,废水化学需氧量（COD）去除率为76.8%,总有机碳（TOC）去除率为73.5%,同时显著提高了废水的可生化性;此外,研究发现氯离子（Cl）的阳极氧化易产生活性氯,导致HO消耗,不利于电芬顿氧化降解有机物。（3）采用水热合成法成功制备了FeWO纳米催化剂,以PTFE为粘结剂、硼酸为造孔剂将FeWO纳米粒子固定化后作为芬顿催化剂,构建了异相电芬顿系统在中性条件下降解水中有机污染物。研究结果表明,固定化FeWO催化剂可以催化分解HO产生具有强氧化性的·OH、·O和O,为构建异相电芬顿氧化系统奠定了理论基础。（4）在优化实验条件下,利用所构建的异相电芬顿氧化系统降解40mg L四环素溶液,反应60 min可达到100%四环素去除;处理原油储罐清洗废水的结果表明,当处理时间为8 h时,化学需氧量（COD）去除率达到85.0%,总有机碳（TOC）去除率达到75.2%,而氨氮（NH-N）和挥发酚均被完全去除;在该氧化系统中有机污染物的去除作用包括芬顿催化剂的吸附作用、阳极氧化作用和电芬顿氧化作用,但电芬顿氧化起到主导作用。（5）固定化FeWO催化剂较好的活性、低的铁离子浸出量和高的机械强度,使构建的异相电芬顿氧化系统不仅可以有效地降解有机污染物,而且可避免铁污泥的产生和粉末催化剂分离的难题。

来源：

同方学位论文库评论

可见光催化氧化与光芬顿氧化降解水中有机物的研究

引用

作者：郑祥雷青岛科技大学

学位级别：硕士

工业化进程的加快为人类提供了丰富的物质,但同时也带来了不可忽视的环境污染与生态破环等问题。工业废水的排放使大量有机物进入水体,导致水污染日趋严重。然而传统的废水处理技术已不能完全满足需求,因此寻求高效快捷、绿色环保的废... 详细信息

工业化进程的加快为人类提供了丰富的物质,但同时也带来了不可忽视的环境污染与生态破环等问题。工业废水的排放使大量有机物进入水体,导致水污染日趋严重。然而传统的废水处理技术已不能完全满足需求,因此寻求高效快捷、绿色环保的废水处理方法已成为环境领域的研究热点。近年来,光催化氧化和光芬顿氧化技术由于其绿色、反应条件温等特点而受到广泛关注。对于光催化技术而言,高催化性能的光催化剂是有机物降解的关键,因此本研究:(i)制备了新型三元光催化剂BiWO/BiOI/Ag,考察了其降解有机污染物的性能;(ii)制备了新型Na B-CN光催化剂,并构建了光催化氧化联合光芬顿氧化的有机物降解体系(两步氧化工艺)。本研究在对光催化剂材料进行表征和光电性能分析基础上,除了考察有机物降解效果,还深入探讨了相关的光催化机制。具体研究内容和结果如下:(1)采用两步水热法在合成BiWO/BiOI基础上沉积Ag纳米颗粒,制备了新型BiWO/BiOI/Ag异质结复合材料,并采用XRD、FTIR、XPS、SEM、HRTEM、DRS、EIS和PLS等技术对所制备的光催化剂进行表征分析。研究结果表明,异质结的存在和表面等离子共振(SPR)作用,明显增强了可见光吸收,促进了光生电子/空穴(e/h)对的分离和迁移,从而提升了光催化性能。(2)所制备的BiWO/BiOI/Ag三元光催化剂中,BiWO/BiOI/Ag-8表现出最高的光催化活性:在催化剂用量1.0 g L,最适p H=5.0或7.0条件下分别降解20 mg L甲基橙和四环素,光催化反应120 min后,甲基橙和四环素的降解去除率分别为94.3%和96.2%。四环素在日光照射下降解和光催化剂循环使用的实验结果表明,所制备的光催化剂BiWO/BiOI/Ag-8在真实太阳光下也具有较好的光催化活性,并且具有良好的光催化稳定性;此外,对比测定了活性污泥在光催化降解前后溶液中的累积耗氧,结果表明光催化降解降低了四环素溶液毒性,显著提高了其生物降解性。(3)光催化反应机理通过自由基捕获实验进行了探究,结果表明?OH和?O是四环素降解的主要活性物质。利用LC-MS和GC-MS对BiWO/BiOI/Ag光催化剂降解四环素过程中产生的有机中间体进行分析,结果表明四环素通过去甲基化、羟基化、脱酰胺/羟基和碳链裂解可形成一些有机醇和酸,最后这些有机小分子可降解为CO和HO。(4)采用热聚合法制备了一种新型钠和硼共掺杂的石墨态氮化碳(Na B-CN),利用各种表征技术研究了光催化剂的晶体结构、表面形态、元素组成和光电性能,研究发现Na和B共掺杂显著增强了石墨氮化碳的光吸收性能、电子/空穴(e/h)对分离和迁移能力。(5)利用Na B-CN光催化剂,以乙醇为电子供体考察了其还原氧气生成HO的性能,研究结果表明:相比于未掺杂的氮化碳(g-CN),Na和B元素掺杂后,HO产生性能明显得到提高;在1.0 vol%乙醇水溶液中,优化后的Na B-CN进行120 min光催化反应获得了22.3 mg Lh HO产率,约为未掺杂g-CN产率的15倍。(6)Na B-CN不但可有效产生HO,也表现了良好的光催化氧化降解四环素和2,4-DCP的性能,基于该结果本研究构建了光催化氧化联合光芬顿氧化工艺。联合工艺在不添加电子供体乙醇的基础上,实现了对2,4-DCP的高效降解:在光催化降解2,4-DCP溶液(100 mg L)240 min后,引入Fe(11.3 mg L)发生芬顿反应进一步降解30 min,最后2,4-DCP总的降解去除率达到90.6%。(7)通过自由基捕获实验和电子自旋共振等方法研究了Na B-CN光催化产生自由基和HO的机制,结果表明h和?O是Na B-CN光催化剂降解2,4-DCP的两种重要活性物质,尤其是?O在降解中起主导作用。同时根据分析结果,阐明了Na B-CN光催化剂产生HO应该经过两电子氧还原路径:将O还原为?O,?O进一步还原为HO。利用LC-MS和GC-MS对2,4-DCP降解过程中产生的有机中间体进行分析,提出了2,4-DCP降解路径。2,4-DCP分子经过脱氯、羟基化、脱羟基和中心碳断裂等反应,最终降解为CO和HO。此外,还发现2,4-DCP和一些降解中间体可以作为电子供体在光催化降解2,4-DCP过程中促进HO产生。

来源：

同方学位论文库评论

电化学氧化法安全处置垃圾渗滤液的研究

引用

作者：王光凯青岛科技大学

学位级别：硕士

填埋仍是我国城市垃圾主要的处置方式，具有处理成本低的优点。然而垃圾填埋后产生的渗滤液污染浓度高且具有较高的毒性，若处置不当则会引起严重的污染问题。一般处理方法主要包括：生化法、物化法和高级氧化法。以电-Fenton氧化和阳... 详细信息

填埋仍是我国城市垃圾主要的处置方式，具有处理成本低的优点。然而垃圾填埋后产生的渗滤液污染浓度高且具有较高的毒性，若处置不当则会引起严重的污染问题。一般处理方法主要包括：生化法、物化法和高级氧化法。以电-Fenton氧化和阳极氧化为代表的电化学氧化具有操作过程简单、反应速度快、环境友好等特点，其在难降解有机污水处理中的应用具有良好的前景。该研究采用多孔碳素阴极、Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2阳极构建电化学氧化系统用于生物处理后渗滤液的深度处理，研究了阴极电位和Fe2+初始浓度对TOC去除的影响，并考察了COD、NH3-N、总氮(TN)和色度的去除效果。运用生物法分析了处理后的渗滤液的毒性，并运用气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析了电化学处理过程中渗滤液有机成分的变化，得出以下结论： (1)以多孔碳素电极为阴极，Ti/SnO2-Sb2O5-IrO2为阳极构建的电化学氧化系统可通过电-Fenton氧化和阳极氧化两种作用共同降解渗滤液中的有机物。 (2)在阴极电位为-1.0V、Fe2+初始浓度为0.5mmol·L-1的条件下，电化学处理120min获得了58%的TOC去除;处理480min COD去除率为55%，NH3-N去除率为99%，TN去除率为60%，色度几乎被完全去除。 (3)在相同的条件下用生物法处理垃圾渗滤液，经电化学处理过的垃圾渗滤液可生化性明显提高，未经处理的渗滤液经生物法处理后COD去除率几乎为零，经电化学处理360min的渗滤液经生物处理后COD去除率则达到了22.5%。（4）经电化学处理后的垃圾渗滤液毒性明显减弱，未经处理的垃圾渗滤液在与活性污泥混合培养480min后，脱氢酶活性仅有11.3ugTF·mL-1·h-1，经电化学处理120min的垃圾渗滤液与活性污泥混合培养480min后，脱氢酶活性为63.83ugTF·mL-1·h-1，经电化学处理240min的垃圾渗滤液与活性污泥混合培养480min后，脱氢酶活性为90.5ugTF·mL-1·h-1。 (5) GC-MS分析结果表明，渗滤液中以腐殖质类物质为主的有机化合物被降为分子量相对较小的有机物，直至完全矿化。因此，联合阳极氧化和电-Fenton氧化机制的电化学处理方法为垃圾渗滤液深度处理提供了新的选择。

来源：

同方学位论文库评论

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：