异相类电芬顿氧化降解水中4-硝基酚研究

作     者：王杰 

作者单位：青岛科技大学 

学位级别：硕士

导师姓名：褚衍洋

授予年度：2017年

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 08[工学] 

主      题：活性炭 沸石 异相电-Fenton 4-硝基酚 降解 

摘      要：Fenton氧化具有氧化效率高,反应速率快等优点,但其同时存在不足,如催化剂不能循环利用、反应适用的pH较窄、后续处理产生污泥。研究异相电-Fenton工艺过程,克服其不足之处,具有较好的实际应用价值。酚类物质在环境中危害极大,能够破坏生态系统,引起动植物病变。因此,本课题力图通过异相电-Fenton工艺降解水中4-硝基酚。本课题的研究内容包括三个部分:(i)制备异相催化剂,并对催化剂的稳定性和催化性能进行考察;(ii)在催化剂制备基础上,构建异相电-Fenton氧化体系,探究pH、催化剂加量、初始4-硝基酚浓度等因素对目标污染物降解的影响;(iii)将反应后的样品进行GC-MS分析,探讨4-硝基酚的降解路径。主要结论如下:(1)采用浸渍法将催化剂Fe负载到活性炭颗粒中,用琼脂包覆负载催化剂的活性炭颗粒。结果表明,包覆琼脂之后催化剂催化性能良好。HO浓度为100mg/L,pH=3.0,琼脂包覆浓度为0.3%,催化剂加量为25 g/L,反应进行至180 min时,HO的分解率达到约80%,溶液中总铁离子浓度约为1 mg/L。(2)5g催化剂吸附硝基苯达到饱和之后,加入100 mg/L的HO,液相硝基苯由平衡浓度45.0 mg/L下降至3.9 mg/L,去除率为91.33%;反应结束后,溶液中总铁离子仅为0.9 mg/L。因此可确定Fenton反应主要发生在活性炭颗粒表面,证实了异相类Fenton反应的存在。(3)利用沸石分子筛负载Fe,探究催化剂的催化性能。当HO初始浓度为200 mg/L,加入12 g催化剂,pH=3时,反应120 min,HO分解率达84.6%,证实了该异相催化剂催化性能良好;当pH=5、7时,HO分解率仍然较高,还可以证明异相Fenton反应能够拓宽反应所适应的pH范围。(4)利用异相类电-Fenton氧化法降解4-硝基酚,当pH=2.2,4-硝基酚初始浓度为100 mg/L,加入12 g催化剂时,反应60 min时4-硝基酚的去除率达96.51%,降解效果明显。用同样的催化剂使用4次之后,4-硝基酚的去除率仍然高达89.02%;反应结束后,溶液中测得铁离子浸出量为0.83 mg/L,大部分的铁离子仍然附着在沸石颗粒中,可见催化剂具有高稳定性。体系TOC从反应初始的51.75 mg/L下降至16.22 mg/L,去除率为68.66%,大部分的4-硝基酚被降解为无机产物。(5)利用GC-MS对降解之后的产物分析。4-硝基酚降解机理如下:4-硝基酚中的硝基首先从环上脱落,加羟基生成对苯二酚,对苯二酚中两个羟基同时去氢生成对苯醌,对苯醌被进一步氧化,进而生成小分子物质直至被矿化;当溶液中存在氯离子时,降解过程中产生多种有机氯化物,其中较为典型的为氯代苯酚、氯代硝基酚等。