检索结果-南通市图书馆

作者：艾文明北京工业大学

学位级别：硕士

积极开发和利用清洁可再生能源符合当前能源与环境发展的要求,太阳能热发电是可再生能源规模化应用的重要途径。为了解决太阳能应用中的间歇性和稳定性问题,提高太阳能热发电系统运行效率,亟需一种热物性优良、成本低廉、环境友好的传... 详细信息

积极开发和利用清洁可再生能源符合当前能源与环境发展的要求,太阳能热发电是可再生能源规模化应用的重要途径。为了解决太阳能应用中的间歇性和稳定性问题,提高太阳能热发电系统运行效率,亟需一种热物性优良、成本低廉、环境友好的传热蓄热工质。熔盐因具备宽广工作温度、低熔点、低蒸汽压力、低成本、高热稳定性等优点,广泛应用在太阳能热发电、电网运行、工业余热废热回收利用等领域,但其较低的比热和导热系数难以满足当前系统运行的需求。本文以工作温度高于800℃的碳酸盐为基盐制备熔盐纳米流体,探求热物性强化更好的制备方法及条件,并对其强化机制进行分析。本文以三元碳酸盐KCO-LiCO-NaCO(4:4:2,质量比)为基盐,添加SiO、AlO、多壁碳纳米管(CNT)纳米颗粒制备熔盐纳米流体。探究分析了两步水溶液法制备纳米流体过程中蒸干方式(干燥箱和加热盘)、纳米颗粒浓度(0.25、0.5、1.0、1.5、2.0wt%)、蒸干温度(100、120、140、160、180、200、220、240℃)和表面活性剂(十二烷基苯磺酸钠、十二烷基硫酸钠、阿拉伯胶)以及高温熔融法制备纳米流体过程中搅拌时间(15、30、60min)和搅拌速率(500、750、1000rpm)对样品比热、导热系数等热物性的影响。实验结果分析发现:(1)添加SiO纳米颗粒,两步水溶液法中选择干燥箱在180℃蒸干制得纳米流体的比热提高量达到129.3%,而采用加热盘蒸干制得样品的最大比热提高量为33.5%。部分原因是蒸干方式引起的样品组分比例发生变化所致,尤其是LiCO的比例;(2)添加SiO和AlO纳米颗粒的最佳浓度均为1.0wt%,但SiO纳米颗粒对三元碳酸盐比热和导热系数的强化效果更好;(3)在三元碳酸盐中只添加CNT可使其比热提升26.3%,使用十二烷基硫酸钠作为表面活性剂在140℃蒸干温度下可更好地分散CNT,相应的比热和导热系数分别提高了77.6%和149.2%,而仅添加表面活性剂对样品比热没有明显改善;(4)采用高温熔融法制备SiO-碳酸盐纳米流体时适宜的搅拌速率(750rpm)和搅拌时间(30min)使样品比热和导热系数提高量达到38.5%和50.0%,且样品经高温恒温和大温差热冲击实验后有较好的热稳定性;(5)通过XRD分析发现添加纳米颗粒后样品中没有新物质生成,但SEM表征发现有特殊的纳米结构生成。这些结构具有较大的表面积,可提高表面能对样品比热的影响及形成利于传热的热通道,是纳米流体热物性提高的重要原因,而适宜的制备方法和条件可以有效分散纳米颗粒和促进纳米结构的生成。

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TiO2纳米环/纳米管分层结构的制备及其光电性能

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作者：赵阳博北京工业大学

学位级别：硕士

开发利用清洁可再生能源是解决能源问题与环境问题的根本途径,其中氢气被认为是未来最理想的能源,而以太阳能分解水制取氢气是一个清洁的过程,将成为未来制氢的主要方式。TiO以其廉价、无毒及化学性质稳定等优点成为光电分解水制氢的首... 详细信息

开发利用清洁可再生能源是解决能源问题与环境问题的根本途径,其中氢气被认为是未来最理想的能源,而以太阳能分解水制取氢气是一个清洁的过程,将成为未来制氢的主要方式。TiO以其廉价、无毒及化学性质稳定等优点成为光电分解水制氢的首选材料,而TiO纳米管阵列由于其独特的一维管状结构而具有较高的电子迁移率,能够有效提高光生电子-空穴对的分离效率。本文基于一维管状结构的优势,制备出TiO纳米环/纳米管分层结构,通过对其进行结构调控讨论了其生长机理,并着重研究了这种特殊结构的结构参数对其光电性能的影响。TiO纳米管阵列在阳极氧化过程中容易形成纳米草结构,这种结构的形成是由于所使用的阳极氧化电解液能够加快纳米管的生长速率,使纳米管顶部容易发生劈裂,最终聚集成附着于表面的纳米草结构。利用两步阳极氧化法可以制备出顶部为环状,底部为管状的TiO分层结构,通过改变第二步氧化过程中的氧化电压,可制备出不同表面形貌的TiO纳米环/纳米管分层结构,这是由于TiO纳米环/纳米管分层结构的形成受到钛基底表面纳米结构的影响,在超声去除第一步阳极氧化法所制备出的TiO纳米管阵列后,所形成的六边形纳米洞结构可使纳米管的生长过程局限于每个纳米洞内部,从而形成TiO纳米环/纳米管分层结构。纳米环的存在可以为其内部的纳米管提供支撑作用,防止纳米草结构的形成。本实验中制备的TiO纳米环/纳米管分层结构内部具有均一的折射率以及较平整的表面,因而从纳米环顶部反射的光与穿过纳米管到达钛基底后反射的光可以发生干涉,导致其吸收光谱在可见光区域呈现震荡形态。随着这种特殊结构的厚度的不断增加,震荡峰的频率逐渐增加,振幅逐渐减小,直至消失,因而震荡峰消失时薄膜的厚度即为入射光在样品中的穿透深度。根据震荡峰形状与样品厚度的关系,可以估算出入射光在TiO纳米环/纳米管分层结构中的最大穿透深度为2μm左右。在TiO晶格中同时存在Ti和氧空位以及一定的C、N元素,因此所有样品在热处理后对可见光的吸收都明显增强。在光电分解水制氢过程中,半导体电极的表面形貌和结构特性会影响其吸光性能及其内部光生电子的产生和输运过程,通过对电极进行结构调控可得,在纳米环直径为100 nm时,TiO纳米环/纳米管分层结构的最优管长约为1.5μm,纳米管最优直径为200 nm,在偏压为0 V(***/AgCl)时,其光电流密度为0.85mA/cm,制氢速率达到388μL/h·cm。TiO纳米环/纳米管分层结构的可见光光电流密度在0.015.025 mA/cm范围内,这种可见光活性与TiO材料中的Ti和氧空位以及C、N元素引起的可见光吸收更相关。

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不同参数特性钛基膜电极的制备及其仿生制氢性能

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作者：张洪杰北京工业大学

学位级别：硕士

人工仿生制氢技术以取之不尽用之不竭的太阳能制取清洁高效的氢气,对缓解能源危机、改善人类生存环境和实现可持续发展有重要意义。开发具有更高光生载流子分离效率和光氢转换效率的钛基膜光阳极是人工仿生制氢技术研究的重点之一。本... 详细信息

人工仿生制氢技术以取之不尽用之不竭的太阳能制取清洁高效的氢气,对缓解能源危机、改善人类生存环境和实现可持续发展有重要意义。开发具有更高光生载流子分离效率和光氢转换效率的钛基膜光阳极是人工仿生制氢技术研究的重点之一。本论文研究利用飞秒激光沉积法制备了TiO2纳米粒子膜,利用阳极氧化法制备了TiO2纳米管光子晶体膜和TiO2纳米棒阵列膜,并对所制得的TiO2纳米管光子晶体膜和TiO2纳米棒阵列膜进行了EosinY染料敏化,进而利用SEM、AFM、XPS、XRD、UV-Vis DRS等物理化学手段和光电流密度时间曲线、光电压时间曲线和Mott-Schottky曲线等电化学手段对所制光电极的表面形貌、元素组成、晶型、光响应性能和光电化学性能进行了综合分析。用飞秒激光沉积法制备出TiO2纳米粒子膜,在较高靶室氧压(1mbar)下沉积得到的TiO2纳米粒子的平均直径为240nm,且具有相对较大粒子间的空隙率,而在较低氧压(0.1mbar)下制得的样品平均粒径为100nm,其粒子分布密度较大且粒径分布较窄。随着沉积时间的增长,更多的TiO2纳米粒子聚集到Ti基底上,这在光电制氢过程中能够产生更多光活性位。当靶室氧压为1mbar和沉积时间为3h,所制得的TiO2纳米粒子膜经500°C在空气中热处理后为纯金红石晶相,比在靶室真空条件下制得的混晶相样品的光化学电性能好。用两步阳极氧化法制备出TiO2纳米管光子晶体膜,其在管长2μm的纳米管阵列表面具有周期性蜂窝环状结构,环边长约为150nm,环壁厚约为40nm,所制TiO2纳米管光子晶体膜在40000nm区域出现光子晶体所特有的多次振荡吸收峰,经过水溶和醇溶EosinY 12小时的染料敏化后,样品出现染料特征吸收峰。经染料敏化得Ti O2纳米管光子晶体电极的光电性能有很大提高,且醇溶EosinY染料敏化后的光子晶体光电性能提高幅度大于水溶EosinY,具有最高光电化学性能的样品的染料敏化时间为8小时。用阳极氧化法通过控制升压速率制备出TiO2纳米棒阵列膜,纳米棒直径约为20-30nm,纳米棒长度50-150nm。对其进行12小时的醇溶EosinY染料敏化,敏化后的TiO2纳米棒阵列膜在450-800nm处的吸光性有明显提高,且光电化学性能有所提高。基于上述研究对不同方法制备的钛基膜电极的表面参数对光电流密度、光电压以及染料敏化过程的影响进行了综合分析。在所制TiO2纳米粒子膜、TiO2纳米管光子晶体膜和Ti O2纳米棒阵列膜中,膜厚对光电流影响最大,而对光电压影响较小,其中管长为2μm的TiO2纳米管光子晶体膜具有最大光电流密度。TiO2纳米粒子膜由粒径为10040nm团簇粒子构成,具有最大的光电压。相对于纳米棒阵列膜,纳米管光子晶体膜的表面蜂窝环状结构更有利于染料的吸附和键联。

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太阳能甲烷二氧化碳重整反应催化活性吸收体的研究

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作者：孙彪北京工业大学

学位级别：硕士

太阳能甲烷二氧化碳重整反应能将所聚集的太阳能转化为化学能，实现太阳能的高温蓄热，得到各国的广泛关注。催化活性吸收体是进行太阳能吸收利用和甲烷催化重整的关键而成为太阳能甲烷重整反应的研究热点。本课题首次用AISI316泡沫金... 详细信息

太阳能甲烷二氧化碳重整反应能将所聚集的太阳能转化为化学能，实现太阳能的高温蓄热，得到各国的广泛关注。催化活性吸收体是进行太阳能吸收利用和甲烷催化重整的关键而成为太阳能甲烷重整反应的研究热点。本课题首次用AISI316泡沫金属为基体制得催化活性吸收体(Ru/AlO/AISI316，Ni/AlO(MgO)/AISI316，LaNiO(LaNiO)/AlO/AISI316)，结合XRD、TPR、TPD和CO脉冲吸附等技术手段研究了催化活性吸收体的晶相组成和表面特性。并在常压连续流动固定床反应器上考察了催化活性吸收体对甲烷二氧化碳重整反应的催化性能。结果表明：对于催化活性吸收体Ru/AlO/AISI316，甲烷重整反应的甲烷转化率和H/CO比随温度的升高而升高;当空速在3×104-1.5×105mL/(gcat·h)范围内，900℃时甲烷重整反应的甲烷转化率大于90%，且相对稳定，而H/CO比迅速降低后保持基本稳定;甲烷转化率随原料气中CO浓度的增加而显著升高，当V(CO)/V(CH)=2时，800℃时甲烷转化率已达100%;800℃时在线反应100h未见失活，具有良好的稳定性。对比AISI316，Ru/AISI316和Ru/AlO/AISI316的催化活性可知，涂层载体是催化活性吸收体活性和稳定性的关键。与Ru/AlO相比，Ru/AlO/AISI316中AISI316泡沫金属基体可增加活性组分与载体的相互作用并增加高度分散的活性物种而具有更高的活性。在高温反应过程中，Ru/AlO/AISI316的基体物相有所改变，但不影响其催化活性和稳定性。对于Ni/AlO(MgO)/AISI316，MgO助剂的添加可显著提高Ni/AlO/AISI316的催化活性;AlO载体含量的增加可提高活性组分NiO的分散性;相对Ni/AlO，Ni/AlO/AISI316中由于泡沫金属AISI316的引入，高度分散的NiO物种显著增加;Ni/AlO/AISI316对CO吸附能力弱于Ru/AlO/AISI316。对于钙钛矿型复合氧化物LaNiO和LaNiO作为催化活性组分，LaNiO/AlO/AISI316的催化活性高于LaNiO/AlO/AISI316，且与LaNiO相比，在600-700℃温度范围内LaNiO具有更好的低温催化活性;与LaNiO相比，LaNiO中Ni可被还原为粒径更小的活性组分Nio，高度分散在生成的La2O上，而具有更高的活性。基于太阳能化学反应热力学分析得出的太阳能化学反应反应器的最佳腔体温度，推导出适合太阳能CH/CO重整反应能量转化效率的计算公式，并计算了储能密度。分析总结了结构特性以及辐照能流密度、反应温度和空速等反应操作条件对AISI316催化活性吸收体上能量转化效率的影响。

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光—氢转化应用中的金属纳米粒子热电子特性研究

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作者：牛酉琛北京工业大学

学位级别：硕士

光电化学分解水制取氢气的方法是将取之不尽的太阳能转化为高热值含能体能源——氢能的有效方法之一。化学性能稳定且价廉的TiO电极有望成为光电化学分解水体系的商业光阳极,但由于其光谱利用范围窄、光生载流子复合率较高等缺点,亟需... 详细信息

光电化学分解水制取氢气的方法是将取之不尽的太阳能转化为高热值含能体能源——氢能的有效方法之一。化学性能稳定且价廉的TiO电极有望成为光电化学分解水体系的商业光阳极,但由于其光谱利用范围窄、光生载流子复合率较高等缺点,亟需进行改性以进一步提升光电分解水制氢效率。本文基于贵金属负载的改性方法,采用近自由电子模型,着重分析了不同材料与不同外形的贵金属纳米粒子的等离激元共振效应及其热电子特性。主要研究内容与成果如下:(1)研究了金属粒子种类与核壳结构下包覆的电介质对其热电子产生的影响。研究发现,产生热电子的数量受金属种类的影响,且在不同形状粒子中的规律不同。对于纳米棒粒子,三种金属Au、Ag和Cu都在可见光区呈现较高的热电子产率,其中Au和Ag在可见与紫外光区光电响应较强,而Cu在近红外区域光电性能略高于前两者;对于长方体粒子,Ag的热电子数量随入射光子能量增高而增高,Au和Cu在紫外光区响应最强,而Au和Cu在可见光区的光电性能要优于Ag。当金属纳米粒子被SiO、TiO和Cu O包裹时,对于纳米棒粒子,介电常数接近2的SiO包裹时热电子产率最高;而对于长方体粒子,热电子数量随包裹半导体的介电常数的增大而增加,即介电常数大的TiO和Cu O包裹金属产生更强的光电响应。(2)在研究粒子几何构型参数(形状和尺寸)对其热电子产率和注入的影响中,主要考察粒子体积、长宽比以及沿电场极化方向尺寸对热电子特性的影响,并从跃迁态数量、电子能级、电场增强因子以及电子垂直界面能量占比的角度分析了粒子几何形状和尺寸对热电子产生和注入的影响途径。结果表明,纳米棒粒子由于更大的能态数量而具有较高的热电子产率,其随粒子长宽比变化而出现的产率峰值,主要是因其电场增强因子在该长宽比附近出现峰值引起。相比长方体粒子,体积的增大可显著增大纳米棒热电子的产率,因为其沿电场极化方向的尺寸随体积增大,使得跃迁前后能态数量出现提升。当纳米粒子与半导体构成核壳结构时,热电子向相邻半导体的注入效率受热电子垂直界面的能量分量影响较大,而该分量在总能量中的占比和粒子沿各方向尺寸间的比例相关。长方体粒子的热电子由于垂直界面能量占比较高,导致其有更高的热电子注入效率。(3)在研究热电子与金属粒子材料和形状相关性的同时,通过改变入射光条件研究了入射光方向和能量会对等离激元热电子特性与上述相关性的影响。结果表明,对于任何材料粒子,纳米棒粒子随入射光从径向到轴向的转变,热电子能量分布差别较大,相比之下长方体粒子电子的能量分布改变较小,只是整体数量的变化。原因为纳米棒粒子入射光方向由径向改为轴向后,限制电子跃迁的约束面由平面(上下底面)变为了曲面(侧面),约束势阱形状的不同,使热电子波函数和能级都有所不同。在不同能量的入射光下,粒子的形状和材料种类使热电子有不同光谱响应特性,导致热电子的产率不同。但在不同能量的入射光子下,热电子特性受粒子几何属性的影响规律不变。

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TiO2纳米管阵列电极的表面敏化及其界面性质

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作者：谭欢悦北京工业大学

学位级别：硕士

为了寻找洁净的新能源来解决全球日益短缺的化石能源问题，基于光电化学分解水制氢的“太阳-氢”技术倍受关注。TiO以其丰富易得、无毒、稳定等优点被认为是太阳能光解水制氢研究的首选阳极材料，但TiO的能隙值也限制了其对太阳能的利... 详细信息

为了寻找洁净的新能源来解决全球日益短缺的化石能源问题，基于光电化学分解水制氢的“太阳-氢”技术倍受关注。TiO以其丰富易得、无毒、稳定等优点被认为是太阳能光解水制氢研究的首选阳极材料，但TiO的能隙值也限制了其对太阳能的利用率。本课题对具有快速电子迁移特性的TiO纳米管阵列进行表面敏化研究，以期提高其可见光响应性能和电荷转移界面性能。通过电化学阳极氧化法制备TiO纳米管阵列(TNT)，并通过浸渍法及声助化学沉积法对所制TNT进行表面敏化。利用SEM、XPS、UV-Vis DRS等技术分析所制光电极的表面形貌、表面粒径尺寸和光响应性能。通过光电流时间曲线、光电压时间曲线、Mott-Schottky曲线、电化学阻抗图及光电转化效率(IPCE)曲线等电化学测试方法分析敏化前后TiO纳米管阵列电极的光电性能及光电转换效率。结果表明：在含F-的乙二醇溶液和H3PO4水溶液的电解液中阳极氧化分别制得约15μm和600nm的TiO纳米管阵列TNT-a和TNT-b。以染料Eosin Y和RuL分别对所制TNT-a和TNT-b进行表面敏化，敏化后样品管壁厚增加，在可见光区500-700nm的吸光性增强。在所制TNT-b表面沉积CdS粒子进行敏化，利用XPS谱图分析可知沉积的CdS粒子的半径约为3nm，结合敏化前后管壁厚分析可知，在TiO纳米管内壁附着了近一层量子点CdS。根据UVDRS分析进一步证实了CdS量子点敏化增强了TiO纳米管阵列的可见光吸收特性。以太阳光模拟器(AM1.5，100mW/cm)为光源，以Ag/AgCl电极为参比电极，染料及量子点敏化后的TiO纳米管阵列光阳极在相应电解质的光电体系中的光电性能明显提高。Eosin-Y敏化前后电极的光电流密度分别为0.24mA/cm、0.46mA/cm;RuL敏化前后电极的光电流密度分别为0.065mA/cm和0.165mA/cm;CdS量子点敏化电极可将光电流密度从0.35mA/cm提高到3.75mA/cm。在500-1100nm范围内的光辐照下，CdS量子点敏化电极的光电转化效率(IPCE)最高达到25%左右。基于Mott-Schottky曲线分析和计算，对表面敏化前后的TiO纳米管列电极的界面耗尽层宽度进行了计算分析，建立了敏化电极的耗尽层宽度增大以促进光生电子-空穴的快速分离和传递的耗尽层界面模型和理论。利用电化学阻抗图，对表面敏化前后的TiO纳米管列电极的界面阻抗和电容进行了分析，敏化电极的阻抗半径明显减小电容增大而具有相对增强的光电化学界面性能。

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CQDs/Au/TiO2复合电极的优化构建及其光电—光热协同产氢特性

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作者：曹盎然北京工业大学

学位级别：硕士

光电化学分解水(Photoelectrochemical,PEC)是极具发展前景的利用太阳能制取氢气的方案,而高性能光电阳极材料的制备则是实现高效PEC分解水的重要一环。以TiO半导体为基底,通过负载敏化剂构建复合光电极,以拓展光吸收范围并促进载流子... 详细信息

光电化学分解水(Photoelectrochemical,PEC)是极具发展前景的利用太阳能制取氢气的方案,而高性能光电阳极材料的制备则是实现高效PEC分解水的重要一环。以TiO半导体为基底,通过负载敏化剂构建复合光电极,以拓展光吸收范围并促进载流子转移是当前的研究热点之一。这其中,等离激元金属等敏化剂产生的光热效应在PEC反应体系中的作用也逐渐引发关注。本课题将具有光电和光热双重作用的Au纳米粒子(nanoparticles,NPs)和碳量子点(carbon quantum dots,CQDs)共修饰在TiO纳米棒阵列电极上,结合实验和模拟探究了纳米粒子的最佳担载方式、光热效应在PEC体系中的局域特征以及Au NPs和CQDs的光电、光热协同作用机制。主要研究工作如下:进行了Au NPs和CQDs修饰TiO复合光电极的构建和优化研究。通过基于有限元法的COMSOL Multiphysics进行电场模拟,分析了Au纳米粒子的不同负载量、分布、粒子间距离对耦合电场的影响,尝试找出理论上最佳的金属担载方式。实验方面,通过调控紫外光还原时间在TiO纳米棒阵列上沉积得到了不同粒径、沉积密度的Au NPs,其中光还原时间为4 min的Au/TiO电极最接近上述理想分布,对应的光电性能最佳;通过一步碱助电化学法制备碳量子点,并利用浸渍法将其沉积在TiO上,研究浸渍时间对CQDs/TiO电极光电性能的影响;在此基础上,通过改变沉积次序,并调控光还原和浸渍时间制备了Au NPs和CQDs共修饰的CQDs/Au/TiO(CAT)和Au/CQDs/TiO(ACT)复合光电极。最终优选出先沉积Au NPs再浸渍CQDs得到的CAT(3min/12h)样品具有最佳性能,光电流达到了1.31 m A/cm,是纯TiO(0.25 m A/cm)的5.2倍。探究了Au NPs和CQDs的协同作用及电荷传递机制。利用三电极光电制氢系统在模拟太阳光(AM 1.5)下对所制备样品进行产氢速率测试、结合UV-Vis DRS、I-t和LSV等表征测试分析,发现Au NPs和CQDs单独修饰和共修饰的样品的光吸收活性和光氢转换能力等均优于TiO。CAT(3min/12h)具有最佳的可见-近红外光利用率,其得益于CQDs的上转换荧光特性与Au NPs的局域表面等离激元共振效应(Local Surface Plasmon Resonance,LSPR)协同促进。通过对EIS、IMPS和PL等电荷转移性能测试及电场模拟的分析,提出了在PEC体系中CQDs作为空穴收集器的论断,解释了ACT光电性能较低的原因。而在CAT中,Au NPs向TiO注入热电子并通过肖特基势垒捕获光生电子,CQDs负责收集空穴,二者相互协同达到了最高的电荷分离效率。为了准确表征光热效应在PEC体系中的强度和特征,基于集体光热效应理论,创新构建了宏观等效简化温度场模型。通过综合考虑PEC系统和光电极的结构特点,使得模拟仿真与实验的最大化吻合,解决了以往的光热仿真研究与真实实验条件远远脱节的问题。仿真结果证实,Au NPs和CQDs在PEC体系中具有显著的局域光热效应,能够对局部水环境和TiO基底产生有效影响。时域温度仿真得出CQDs/Au/TiO光电极在0-60 min内从25°C上升到45.5°C,相比热成像仪的测温结果更为准确;在此基础上,通过对不同温度下复合光电极的I-t、LSV、EIS及PL测试,探究了光热效应对小极化子型TiO半导体光电活性以及PEC体系内载流子迁移速率的影响。从动力学、热力学角度分析了光热效应对氧化还原分解水反应的促进作用。综合Au NPs和CQDs的光电-光热协同作用,因此CAT(3min/12h)样品在AM 1.5光照下的析氢速率为641.9μL hcm,达到了TiO(135.2μL h cm)的5倍,且具有良好稳定性。

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