检索结果-南通市图书馆

作者：冯琳北京电影学院

学位级别：硕士

本论是在中国的思想中寻找在当代艺术的创作中的可能性研究。中国古代思想即易经的思想中探讨时间与空间以及超越视觉的可能性,在有与无中发现艺术的审美问题。立足于中国的传统思想去探讨与黑白概念中有关的美学关系,就要从远古文明中... 详细信息

本论是在中国的思想中寻找在当代艺术的创作中的可能性研究。中国古代思想即易经的思想中探讨时间与空间以及超越视觉的可能性,在有与无中发现艺术的审美问题。立足于中国的传统思想去探讨与黑白概念中有关的美学关系,就要从远古文明中的阴阳概念入手,去研究黑白意义。伏曦的阴阳八卦是东方文明的起源,它对天地的看法让人类着手研究相关问题,自那时起,我们便开始了针对方圆、天地、时空、黑白等对立意向的深层次探讨;天,是空、虚、无等;地,是实、大、有等概念。天地代表宇宙,跨度极广,从古至今一直在牵引着我们进行思考,在此背景下发问:我是谁?庄周《齐物论》;世间万物看起来一样,实则不一样,要想认识到万物归一的本质,必须先了解自己,达到物我相融的境界,认知万物,更洞悉自我。以此课题在哲学和美学的原理中,完成艺术实践以刘旭光的作品为案例展开研究。在研究过程中体会到比追求艺术的表现形式更重要的是如何表现艺术的观念。在艺术的世界中,纯粹、自然、本体是对它们认知,无论是思想,还是为我们带来的绘画作品,都是他们留给这个世界、留给我们的瑰宝,他们的艺术会一直影响着我们,影响着世界,影响着未来艺术的发展,对美的追求是一种责任是带给世界审美的问题。同时提出中国思想在当代艺术的创作中新观念的根本性和它将发挥重要作用,其重要性尤其表现在当代的审美问题上。在21世纪的数字时代的今天,远古时期的易经八卦算法依然发挥着作用,虽然像神奇的传说但是它确实又是科学的存在。对自然的理解,莱布尼茨有属于自已的世界和理论,他认为一切事物不管是静态的还是动态的存在,本质上都是一种运动的状态。对光与阴影的理解上,他认为:明亮与黑暗永远都是交替着出现的,这也是他对自己想法理论的执着,也是对自然的思考,这也是基于时间上他对于自然的领悟。针对艺术家刘旭光的艺术创作,更重要意义是总结梳理理论脉络,实物与场两种矛盾之间的演化过程实质就是能、时空、场三者之间矛盾运动的演化过程。虽然演化形式可能有直接或者间接之分。但不管怎样,这样的矛盾运动一直和时空发生着联系,从某种角度讲,他就是时空彼此之间的矛盾运动形式。场、时空结构、实物存在、包括宇宙万物,其实都算是时空结构,艺术的场性关系就存在其中。实现东方的质性及东方理念在当代艺术语言中的重要性,在当下视觉艺术图像中话语方式所形成的重要意义。艺术家刘旭光的作品将带来视觉的新的方式和可能性,是艺术创作的方法论,目的是为了扩大艺术创作思维的现有区域,并且为艺术创作提供更多的可能性,试图从衍场的要素切入到视觉艺术的世界中,通过其找到切入点和更新的观察视角,改变创作方式进入当代的视觉艺术空间。

关键词：视觉空间结构场

社会性问题在数字绘画中的表现研究——以校园欺凌问题为例

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社会性问题在数字绘画中的表现研究——以校园欺凌问题为例

作者：王婕鲁迅美术学院

学位级别：硕士

“社会性问题在数字绘画中的表现研究——以校园欺凌问题为例”探讨了数字绘画在社会性问题中的应用价值。社会性问题(social problem)是社会学研究的重要领域之一,是影响社会成员健康生活,妨碍社会协调发展,引起社会大众普遍关注的一... 详细信息

“社会性问题在数字绘画中的表现研究——以校园欺凌问题为例”探讨了数字绘画在社会性问题中的应用价值。社会性问题(social problem)是社会学研究的重要领域之一,是影响社会成员健康生活,妨碍社会协调发展,引起社会大众普遍关注的一种社会失调现象,同时也出现大量以社会性问题为主题的艺术创作。数字绘画作为新媒体时代的一种艺术形式,更多的服务于商业,少有社会性主题的数字绘画创作出现,数字绘画自身独有的特性能够快速的将各种内容以民众喜闻乐见的形式在各大网络平台上传播,不仅扩大民众对社会性问题的认知范围,而且也可以增强人们对社会性问题的重视与反思,为社会发挥出数字绘画所应有的作用。本文围绕以下四个方面展开论述:一是分析了数字绘画创作中社会性问题的缺失以及社会性问题在数字绘画中创作现状。二是分析了社会性问题在数字绘画中能够得到充分表达以及可以增强画面内容的真实性的表现优势。三是论述了数字绘画对社会性问题的沉浸式展示与交互技术结合的表现方式。四是结合毕业创作论证了数字绘画对社会性问题的表达优势与意义。

关键词：社会性问题数字绘画交互技术

多级孔ZSM-11的合成与催化烷基化的研究

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多级孔ZSM-11的合成与催化烷基化的研究

作者：孔祥友青岛科技大学

学位级别：硕士

ZSM-11分子筛因具有相对温和的酸性、良好的水热稳定性和规则有序的孔道结构等性质,在化学化工、石油化工、污染治理等领域具有广泛的应用。然而,ZSM-11分子筛作为一种典型的微孔材料,孔道结构较为单一,造成反应物和产物在孔道内的传输... 详细信息

ZSM-11分子筛因具有相对温和的酸性、良好的水热稳定性和规则有序的孔道结构等性质,在化学化工、石油化工、污染治理等领域具有广泛的应用。然而,ZSM-11分子筛作为一种典型的微孔材料,孔道结构较为单一,造成反应物和产物在孔道内的传输与扩散受到限制,容易在孔道内形成了大量的碳质沉积物,影响催化剂的稳定性。此外,受限于表征技术的不足,常规的表征手段无法观察到结构助剂对分子筛合成初期结构的影响。本文通过在合成溶液中加入氧化石墨烯(GO),实现了在微孔ZSM-11分子筛中引入额外的介孔结构,形成了微-介孔形式的多级孔结构,从而改善了物质在孔道内的传输与扩散性能。同时,GO的加入提高了分子筛的合成速度。文中通过分子动力学方法模拟了GO对分子筛合成原料的吸附,以及促进前驱体与模板剂结合的过程,提出了基于亚稳相的非经典成核理论,从而阐明了GO促进ZSM-11分子筛快速合成的机理。在合成溶液中加入额外的碱金属离子(Li、Na、K、Cs)能够进一步调控ZSM-11分子筛内部的多级孔结构。在合成溶液中分别加入不同的碱金属离子,导致分子筛的生长方式不同,最终形成不同介孔度的多级孔分子筛。多级孔结构的生成改善了ZSM-11对苯与乙醇烷基化反应的催化性能,苯的转化率最高可达78%,350 h时间内的失活速率常数k=-0.012%/h。文中通过分子动力学和密度泛函理论计算了碱金属离子的径向分布函数(RDF)、扩散系数和硅酸前驱体聚合反应的能垒等性质,解释了碱金属离子对形成多级孔分子筛结构的作用机理。本文依托于现有水热合成技术,通过添加结构助剂实现ZSM-11分子筛的快速合成及其结构调控,并通过理论计算解释了结构助剂的作用机理。

关键词： ZSM-11 碱金属离子第一性原理烷基化反应

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单士魁与单士元兄弟档案思想研究

单士魁与单士元兄弟档案思想研究

作者：张蕾山东大学

学位级别：硕士

单士魁与单士元兄弟(以下简称“单氏兄弟”)是民国著名档案学人中唯一一对在故宫成长为档案学家、明清史学家的同胞兄弟,是中国档案学的奠基者和开拓者,是近现代中国档案事业的领航者。系统研究单氏兄弟档案思想,能够明晰他们对中国档... 详细信息

单士魁与单士元兄弟(以下简称“单氏兄弟”)是民国著名档案学人中唯一一对在故宫成长为档案学家、明清史学家的同胞兄弟,是中国档案学的奠基者和开拓者,是近现代中国档案事业的领航者。系统研究单氏兄弟档案思想,能够明晰他们对中国档案学和档案事业的贡献,发掘其思想的时代价值,为现代档案工作者和档案学者提供有效借鉴。本文以辩证唯物主义与历史唯物主义为指导思想,综合运用文献研究法、比较研究法、访谈法、跨学科研究法等研究方法,力求展现单氏兄弟档案思想的全貌。文章详细论述单氏兄弟档案思想的形成条件,包括历史考证思潮的兴起、故宫博物院的成立、民国初期内阁大库档案整理等时代背景,以及单氏兄弟的成长经历、学习经历与档案工作经历等主观条件。文章梳理单氏兄弟档案思想的主要内容,归纳总结单氏兄弟档案思想在档案价值观、档案整理思想、档案文献编纂思想、档案学术研究思想等方面的共同性,探析其在档案利用服务思想、看重专门档案等方面的差异性,在比较中清晰勾勒单氏兄弟档案思想。单氏兄弟档案思想独具特色,具有接受并坚持以马列主义为思想指导、爱国主义色彩浓厚、坚持史档结合、问题意识强烈、重视合作研究等特点。除整理与保护明清档案外,单氏兄弟在档案目录学和明清档案史研究方面作出杰出学术贡献。单士元首倡档案目录学,单士魁参与档案释名和历史档案目录编制,单氏兄弟共同促成现代明清档案辞解的编纂,以档案释名为发端,为编制历史档案目录搭建基础理论框架,丰富档案学的学科生态。他们重视抄录与刊布档案史料,研究明清档案史,追溯“档案”词源,为明清历史研究提供大量档案史料,开拓清代文书档案制度的研究方向,厘清清代文书档案制度的基本内容。单氏兄弟具有坚定的道德意志和高尚的道德品质,坚守档案职业道德,为档案工作者树立道德榜样。单氏兄弟档案思想形成、发展、成熟于20世纪,部分理论对现代档案工作的指导作用逐渐减弱,其中的思想精髓仍能为现代档案工作者与档案学者带来重要启示:增强档案馆的服务功能,提高档案工作者的科研能力,坚守高尚的档案职业道德。

关键词：单士魁单士元档案思想明清档案故宫博物院

功能性贵金属纳米团簇的合成及其光催化产双氧水的应用研究

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功能性贵金属纳米团簇的合成及其光催化产双氧水的应用研究

作者：谢亚丽青岛科技大学

学位级别：硕士

近年来,贵金属纳米团簇(NCs)作为一种新型的纳米材料,在材料科学、化学和工程等领域都引起了极大的关注。贵金属NCs是由内部金属核和表面配体组成。目前,大多数研究都集中金属内核,人们已经探究出不同的合成策略,设计出不同尺寸和结构... 详细信息

近年来,贵金属纳米团簇(NCs)作为一种新型的纳米材料,在材料科学、化学和工程等领域都引起了极大的关注。贵金属NCs是由内部金属核和表面配体组成。目前,大多数研究都集中金属内核,人们已经探究出不同的合成策略,设计出不同尺寸和结构的贵金属NCs,这极大的扩展了它们的应用范围。但是与此同时却忽略了表面配体重要性,除了承担保护贵金属NCs内核的作用,表面配体对贵金属NCs的结构和性能也有着重要的影响作用。作为贵金属NCs的最外层,表面配体直接与外界环境接触,决定贵金属NCs在各种应用中的性能。因此,通过对贵金属NCs表面配体的结构进行设计和修饰,可以提高贵金属NCs的功能性,有利于进一步推动贵金属NCs在方法设计、合成和应用方面的进步。另外,由于尺寸较小、表面能大,贵金属NCs因此处于能量不稳定状态,在使用过程很容易团聚。因此,提高贵金属NCs的稳定性有利于满足各种新兴应用的要求。鉴于表面配体的重要性和可修饰性,本研究提出通过表面配体设计得到功能性贵金属NCs,以满足各种新兴应用的要求。在本研究中,首先对贵金属NCs表面配体进行了设计,利用所带官能团成功合成不同功能化表面配体,进而得到各种功能性贵金属NCs,为下一步应用研究奠定基础。其次针对贵金属NCs在光催化缺乏活性位点、效率低的问题,设计合成了一种表面配体保护的功能性贵金属NCs,来调节反应路径和提高光催化活性。最后,本研究采用“限域”策略,将贵金属NCs封装在多孔纳米材料,实现提高贵金属NCs稳定性的目的。具体研究内容如下:(1)为了通过表面配体得到功能性贵金属NCs,本课题通过简单的1-3-二甲氨基丙基-3-乙基碳二亚胺盐酸盐(EDC)/N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)化学交联方法将功能分子与贵金属NCs的表面配体通过酰胺键结合,成功制备三种功能化表面配体,进一步合成不同的功能性贵金属NCs。另外,通过优化合成策略和反应条件,实现功能性贵金属NCs表面功能分子数量的控制。表面配体的设计和功能化不仅为贵金属NCs带来了新的特点,也为拓展贵金属NCs的应用领域奠定了基础。(2)针对贵金属NCs在光催化中缺乏活性位点、效率低问题,本课题根据上一章中合成策略,以硫辛酸(DHLA)保护Au NCs作为模型,设计并合成多巴胺(DA)表面功能化的Au NCs。由于DA独特的儿茶酚结构,DA不仅作为电子接受体,提高功能性Au NCs光生载流子分离能力。更重要的是,DA还可以充当活性位点,调节氧还原反应路径。结果表明,DA表面功能化的Au NCs将氧气还原成HO是通过双电子ORR反应,而不是单电子还原,这大大提高Au NCs光催化产HO能力。另外,将功能性Au NCs包覆到ZIF-8内部增强其稳定性,解决了由于长时间光照使Au NCs分解导致光催化效率降低的问题,光催化反应7 h后HO产量高达1.198 m M。本研究为通过表面配体设计高效功能性贵金属NCs基光催化剂提供了借鉴。(3)Ag NCs稳定性差一直阻碍其广泛应用。有鉴于第二体系通过ZIF-8封装来提高功能性Au NCs稳定性,进而实现提高功能性Au NCs光催化产HO的能力。本课题通过一种简单的合成策略成功制备了三种不同结构和尺寸的Ag NCs@Si O纳米材料。研究表明,将Ag NCs可控组装Si O纳米材料内部,有效限制Ag NCs团聚,大大提高了Ag NCs的稳定性。而且该策略同样也适用于合成Au NCs@Si O纳米材料。本研究提高了贵金属NCs稳定性,为下一步包覆功能性贵金属NCs,研究HO的光催化性能奠定基础,也为拓宽贵金属NCs应用提供一种可行的方法。

关键词：贵金属纳米团簇表面配体配体设计光催化稳定性

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硼氮杂荧蒽的合成、性质及应用研究

硼氮杂荧蒽的合成、性质及应用研究

作者：李二龙天津理工大学

学位级别：硕士

荧蒽是稠合环戊烯多环芳烃(Cyclopenta-Fused Polyaromatic Hydrocarbons,CP-PAHs)中具有代表性的一员,其被广泛应用于有机材料和制药工业等领域,同时荧蒽也是C60中的一个分子片段。作为C60的分子片段,荧蒽的改性研究也被广泛关注。在... 详细信息

荧蒽是稠合环戊烯多环芳烃(Cyclopenta-Fused Polyaromatic Hydrocarbons,CP-PAHs)中具有代表性的一员,其被广泛应用于有机材料和制药工业等领域,同时荧蒽也是C60中的一个分子片段。作为C60的分子片段,荧蒽的改性研究也被广泛关注。在多环芳烃中精准嵌入杂原子是调节多环芳烃性质的有效策略之一。硼氮单元和碳碳单元是等电子体、等结构体,将硼氮单元代替多环芳烃中的碳碳单元可以有效调节多环芳烃的光电物理性质,进而达到对多环芳烃进行改性的目的。本论文以硼氮杂荧蒽及其衍生物为研究对象,开发该类化合物的合成路线,研究其反应性能及光电性质,以及在光电材料领域中的应用价值。我们设计合成了硼氮杂荧蒽母体化合物1,对其进行了溴化反应研究。后期我们设计合成了氯代硼氮杂荧蒽化合物12a,并对12a进行了后期衍生化研究,并对硼氮杂荧蒽的衍生物进行了完整的表征,并得到了关键化合物的单晶结构。此外,我们对硼氮杂荧蒽及其衍生物进行了核独立化学位移(NICS)和前线分子轨道计算,探究了其电子结构和芳香性。我们选取了具有代表性的硼氮杂荧蒽(1、12ah、12ak和12al),对其进行了系统的光电物理测试,并辅助理论计算深入研究它们的电子结构。发现其具有聚集诱导发光(Aggregation-Induced Emission,AIE)性质,这为开发基于硼氮芳烃的AIE功能发光材料提供参考价值。鉴于硼氮杂荧蒽具有较高的荧光量子产率,我们并以四种硼氮杂荧蒽(1、12a、12aa和12al)为发光层制备了UV-OLED发光器件。研究结果表明,引入不同的取代基团,对器件的性能有较大的影响,其中以材料1、12a、12aa制备的UV-OLED,在通电压下发射紫蓝光;以材料12al制备了UV-OLED器件发射绿光。总之,本论文聚焦于硼氮杂荧蒽的合成及衍生化研究。并对部分硼氮杂荧蒽的聚集诱导发光性质和OLED应用进行了有益的探索,为开发基于硼氮芳烃的AIE分子和有机光电材料提供了一定借鉴。

关键词：硼氮杂芳烃荧蒽硼氮杂荧蒽聚集诱导发光有机发光二极管

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基于呜拉嗪π共轭体系的构筑及性质研究

基于呜拉嗪π共轭体系的构筑及性质研究

作者：王原辉天津理工大学

学位级别：硕士

杂原子的掺杂和π拓展可以有效改善稠环芳烃的分子结构和电子性质,杂原子掺杂和π拓展的稠环芳烃已经在生物医药学、过渡金属催化以及有机光电材料等领域中得到广泛应用。呜拉嗪是一种新型氮杂富电子的稠环芳烃,本文聚焦基于呜拉嗪的π... 详细信息

杂原子的掺杂和π拓展可以有效改善稠环芳烃的分子结构和电子性质,杂原子掺杂和π拓展的稠环芳烃已经在生物医药学、过渡金属催化以及有机光电材料等领域中得到广泛应用。呜拉嗪是一种新型氮杂富电子的稠环芳烃,本文聚焦基于呜拉嗪的π共轭体系的合成及性质研究,并探索π拓展呜拉嗪在有机激光器件领域的应用。在第一部分工作中,设计合成了两个π拓展呜拉嗪,包括对称结构2CC和非对称结构1CC,以及它们的硼氧掺杂的对应体2BO和1BO。通过光电物理性质测试以及密度泛函理论计算,揭示了不同共轭程度和嵌入硼氧键后对π拓展呜拉嗪化合物电物理性质的影响。此外,基于π拓展呜拉嗪的聚乙烯小球组装了有机柔性微纳激光器件并进行了增益性能测试,初步结果表明硼氧键的嵌入使其性能有一定的提升。在第二部分工作中,设计了含有六个呜拉嗪的盘状分子6US-1和6US-2,并成功合成了6US-1,并研究了6US-1分子结构及性质。通过结构优化,表明6US-1具有马鞍形的多重螺烯构型。虽然没有得到具有更大共轭程度的6US-2,但是通过密度泛函理论计算,揭示了不同共轭程度对含有呜拉嗪的纳米石墨烯性质的影响。总之,本文立足于π拓展呜拉嗪的合成及性质研究,为π拓展呜拉嗪在光电材料领域的应用提供了新的思路以及实验依据。

关键词：稠环芳烃呜拉嗪硼氧杂环纳米石墨烯有机合成

基于多羧基碳点的室温磷光材料制备及性能调控

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基于多羧基碳点的室温磷光材料制备及性能调控

作者：左焜太原理工大学

学位级别：硕士

磷光碳点(Carbon Dots,CDs)材料最具潜力的应用方向为电致发光器件。在电致发光过程中,荧光材料理论上只能达到25%的内量子产率(Quantum yield,QY),而磷光材料则可达到100%。目前,红色及绿色磷光材料已经在有机发光二极管(Organic Light... 详细信息

磷光碳点(Carbon Dots,CDs)材料最具潜力的应用方向为电致发光器件。在电致发光过程中,荧光材料理论上只能达到25%的内量子产率(Quantum yield,QY),而磷光材料则可达到100%。目前,红色及绿色磷光材料已经在有机发光二极管(Organic Light-Emitting Diode,OLED)领域上实现了量产,而蓝色磷光材料在色纯度和使用寿命等方面一直存在弱点,因此在商业化OLED显示屏中一般使用红色、绿色的磷光材料而只能使用蓝色荧光材料。OLED领域里一般规则是光的能量越高,使用寿命越短,故波长越短的有机发光材料,通常使用寿命也越短。因此,优异的蓝色磷光CDs材料有望成为新时代材料。然而,由于系间窜跃(Inter-System Cross,ISC)过程是自旋禁阻过程,且处于激发三重态的激子容易被猝灭剂猝灭或通过热振动等非辐射跃迁方式消散。为实现蓝色磷光碳点材料的简易制备及调控,本论文主要围绕利用羧基促进CDs的ISC过程,并利用CDs内电子转移(Charge Transfer,CT)态、离子键限域、共价键限域及氢键限域多种手段实现对激发三重态的稳定。通过对这两方面的研究,利用简易方法实现了多种蓝色高强度磷光材料的制备,并探讨了材料结构与磷光发射间的关系。具体研究内容及结果如下:(1)点内CT态绿色磷光CDs——均苯四甲酸制备的CDs(Pyromellitic Acid Prepared CDs,P-CDs)的制备及机理研究。为了打破CDs磷光发射过程中的ISC自旋禁阻并稳定CDs的激发三重态,简便快速地制备磷光CDs,以多羧基苯及磷酸胍为原料,采用固相一步法制备了具有绿色波长发射的磷光CDs。CDs平均粒径为9.8 nm,具有较好的石墨化结构,在280 nm激发下有最佳发射,色坐标(CIE)为(0.2835,0.6316),具有非激发依赖特性,磷光发射与sp共轭域大小几乎无关,QY为5.92%;实验及计算证明CDs磷光发射与其内部羧基与氨基及胍基形成的CT态相关。但制备的P-CDs磷光发射在绿色波长范围内,且磷光强度较低。(2)主客体掺杂限域的蓝色磷光CDs材料的制备及机理研究。以P-CDs为客体材料,首先将P-CDs掺杂于Na OH主体材料,利用Na OH晶体的空间限域性及与CDs间形成的离子键对P-CDs进行限域,以稳定其激发三重态,屏蔽空气中的氧等猝灭剂,从而实现了磷光强度的增加(QY=7.33%)及蓝色磷光的发射(CIE=0.1477,0.1042)。第一性原理密度泛函理论(DFT)计算表明磷光发射与羧基及Na之间形成的电荷转移态相关。然后将P-CDs分别掺杂于三聚氰胺(Melamine)主体材料,利用Melamine晶体的空间限域性及与CDs表面羧基形成的共价键对P-CDs进行限域,以稳定激发三重态,屏蔽空气中的氧等猝灭剂,从而实现了磷光强度的增加(QY=8.91%),同时实现了蓝色磷光的发射(CIE=0.1519,0.1094)。有趣的是P-CDs掺杂于三聚氰胺基质复合材料(P-CDs@Melamine)具有磷光强度随掺杂水的量增加而增加的特性(磷光强度最高为原来的6倍),证明P-CDs@Melamine磷光发射强度与氢键密切相关。最后以P-CDs为客体材料,HBO为主体材料,利用BO晶体的空间限域性及与CDs表面氨基形成的共价键对P-CDs进行限域,以稳定三重激发态,屏蔽空气中的氧等猝灭剂,从而实现了磷光强度的增加(QY=11.21%)及蓝色磷光的发射(CIE=0.1483,0.0967)。P-CDs的UV-vis吸收光谱中原位于290 nm处峰于P-CDs掺杂于Na OH基质复合材料(P-CDs@Na OH)中削弱,于P-CDs@Melamine中消失,而P-CDs掺杂于硼酸基质复合材料(P-CDs@HBO)的UV-vis吸收光谱与与P-CDs的基本一致,证明在P-CDs中位于290 nm处的UV-vis吸收峰与羧基氢密切相关。

关键词：蓝色磷光碳点电荷转移态羧基主客体系统

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碳点基荧光材料用于普萘洛尔的检测与吸附

碳点基荧光材料用于普萘洛尔的检测与吸附

作者：李瑞珍太原理工大学

学位级别：硕士

普萘洛尔是一种治疗心血管疾病的药物。然而,过量使用普萘洛尔会对人体造成伤害,并且排放到环境中会成为一种难以降解的有机环境污染物,对水生生物和生态环境造成严重危害。因此,研究一种高效快速检测和吸附普萘洛尔的方法非常重要。近... 详细信息

普萘洛尔是一种治疗心血管疾病的药物。然而,过量使用普萘洛尔会对人体造成伤害,并且排放到环境中会成为一种难以降解的有机环境污染物,对水生生物和生态环境造成严重危害。因此,研究一种高效快速检测和吸附普萘洛尔的方法非常重要。近年来,纳米材料因其优异的性能成为研究人员的关注对象。碳点是一种新型纳米碳材料,具有优异的光致发光性能、高稳定性和良好的生物相容性,已被广泛应用于检测和吸附领域。本文以高灵敏性碳点作为检测单元和视觉指示剂,分别与高特异性的分子印迹聚合物和高吸附性能的水凝胶结合,借助荧光分光光度计和紫外分光光度计进行定量测试,建立了一种高效、快速、低成本检测人血浆中普萘洛尔的方法和合成荧光水凝胶的方法。具体研究内容如下:(1)荧光碳点的制备及检测性能以柠檬酸三钠为碳源,γ-氨乙基氨丙基三甲氧基硅烷为硅烷偶联剂,采用水热法制备一种对普萘洛尔具有高灵敏性的蓝色发光碳点,构建了用于灵敏检测普萘洛尔的荧光探针。碳点的平均尺寸为2.4 nm,且分布均匀,未发生明显的团聚。该碳点对普萘洛尔的线性检测范围为0–12.5 mg L,检测限为0.056 mg L。红外谱图表明该碳点具有羟基、羧基和氨基等官能团,能够与普萘洛尔通过氢键发生相互作用,基于电荷转移的猝灭机制,荧光强度在2 min内被猝灭。综上所述,该碳点能够高效快速检测普萘洛尔。(2)碳点基分子印迹荧光探针的制备及检测性能以碳点作为荧光信号和载体,普萘洛尔作为模板分子,3-氨丙基三乙氧基硅烷作为功能单体,正硅酸乙酯作为交联剂,通过溶胶-凝胶法制备了一种新型的碳点基分子印迹荧光探针,根据其荧光强度的变化,实现高效快速检测目标分子的目的。碳点基分子印迹聚合物呈直径为380 nm左右的球形,具有优异的荧光性能,且荧光稳定性良好。高灵敏度和选择性的碳点基分子印迹荧光探针具有精准的线性范围(0.5–4 mg L)和较低的检测限(0.092 mg L),印迹因子为2.42,表现出良好的选择性。在人造血浆检测过程中,碳点基分子印迹聚合物对普萘洛尔的回收率在89.7%–107.8%之间,相对标准偏差RSD(n=4)在0.89%–4.72%之间。因此,碳点基分子印迹聚合物是一种有前途的痕量检测血浆样品中普萘洛尔的荧光探针。(3)碳点基水凝胶的制备与吸附性能以聚乙烯醇和聚乙二醇为原料,碳点为视觉指示剂,丙三醇为塑形剂,在聚合过程中原位将碳点固定在聚乙烯醇/聚乙二醇水凝胶的基质中以生成具有蓝色荧光的碳点基聚乙烯醇/聚乙二醇水凝胶。水凝胶的制备方法简单、成本低、时间短。在25℃条件下,对普萘洛尔进行吸附,120 min达到吸附平衡,吸附容量可达0.47 mg g。同时,加入普萘洛尔后水凝胶中掺杂的碳点被猝灭,荧光强度的变化可以用肉眼观察到,且荧光强度随着普萘洛尔浓度的增加而减弱,实现了吸附检测一体化。

关键词：碳点分子印迹聚合物荧光探针猝灭机制检测与吸附

晶体限制的室温磷光碳量子点复合材料的制备及应用

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晶体限制的室温磷光碳量子点复合材料的制备及应用

作者：柳晓晶太原理工大学

学位级别：硕士

室温磷光(Room temperature phosphorescence,RTP)材料由于其独特的余辉现象在信息加密、生物成像、光电子学以及显示和照明领域有着广泛应用。如今,除了含重金属的有机磷光材料外,纯有机RTP材料已经被广泛研究。然而,有机RTP材料的寿... 详细信息

室温磷光(Room temperature phosphorescence,RTP)材料由于其独特的余辉现象在信息加密、生物成像、光电子学以及显示和照明领域有着广泛应用。如今,除了含重金属的有机磷光材料外,纯有机RTP材料已经被广泛研究。然而,有机RTP材料的寿命普遍还处于ms级,并不能实现长时间RTP发光,且现阶段大多数磷光材料还无法实现很高的磷光效率。因此,寻找环境友好且具备超长寿命的高效RTP材料仍存在困难。碳点(Carbon Dots,CDs)作为一种尺寸小于10 nm的球形或类球形零维碳纳米材料,其主要由C、H、O等元素组成,具有生物相容性好、细胞毒性低、易于功能化、优异的光学性能和合成简便等诸多优点,已在RTP材料领域逐渐崭露头角。目前主要通过将CDs嵌入在基质材料或掺入杂原子来制备RTP CDs复合材料,虽然已经有无基质RTP CDs材料出现,但这类材料普遍稳定性较低,不具备稳定发射的效果。所以,现阶段大部分RTP CDs主要还是通过晶体结构限制来实现RTP发射现象。因此,针对RTP CDs材料存在的量子产率和磷光效率较低等问题,本论文通过杂原子掺杂和晶体限制共用的方法来实现RTP CDs材料的RTP发射效果,分别通过提升整体量子产率和同步提升量子产率和磷光效率来实现对量子产率的提升,并探究其发光机理。论文主要内容和结果如下:(1)无机盐晶体限制的磷光碳量子点复合材料(CDs-AH@MS)的制备及发光机理研究将1,2,4-三氨基苯二盐酸盐和柠檬酸进行一步水热法前处理(220℃,8 h),掺入KNO、KHPO和Mg Cl后进行冷冻干燥处理,冻干后进行热处理(400℃,1 h)得到黄绿色磷光发射效果的RTP CDs复合材料。其荧光发射峰位于394 nm,磷光发射峰则位于415 nm,绝对光致发光量子产率为84.19%,较无一步水热法前处理制备的CDs@MS复合材料的42.15%有了大幅度的提升。该材料肉眼可观察磷光现象可以持续12 s,磷光寿命为1.117 s。同时,还可以在水环境中保持磷光发射的效果。增加前处理步骤,对前驱体进行了初步的聚合,扩大分子结构的同时丰富了官能团,同时丰富了后期CDs-AH@MS复合材料的表面官能团,为提高绝对发光量子产率起到了重要作用。(2)硼酸晶体限制的磷光碳量子点复合材料(CDs-4、CDs-3和CDs-2)的制备及发光机理研究通过一步熔融法,分别以均苯四甲酸、均苯三甲酸和对苯二甲酸为碳源,与硼酸进行反应,反应条件为220℃,10 min。制备得到蓝色(440 nm)、紫色(407 nm)和深蓝色(430 nm)磷光发射效果的CDs-4、CDs-3和CDs-2复合材料。它们在254 nm紫外灯照射前后具备同样颜色的发光效果,并具备优异的发光颜色稳定性。复合材料同时具有超长磷光寿命,分别为0.633、1.882和2.332 s,肉眼观察磷光现象分别可持续7、21和27 s。该类复合材料由于发色团分子特有的空间对称结构,其存在的取代基与硼酸热处理后形成共价键,可以稳定支撑发色团分子孤立存在于高刚性环境当中,从而削弱晶体工程中π-π堆叠造成的三重态猝灭现象,使大部分三重态激子可以通过辐射跃迁而产生高效磷光发射。

关键词：室温磷光碳点晶体限制无机盐晶体 B2O3多晶体结构量子产率