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编织晶界:高强度晶体薄膜合成的通用策略

科学通报 2024年第26期69卷 3834-3836页

作者：马翰泽何光伟姜忠义天津大学化工学院

晶态多孔膜材料因其规整有序、结构丰富、构效关系明确、稳定性优异、可设计性强等特性,在先进膜材料的研究与应用中具有重要发展前景.目前,晶态膜材料已广泛应用于膜分离、传感器、催化、电池等领域,且其应用领域在迅猛扩大.晶态膜材... 详细信息

晶态多孔膜材料因其规整有序、结构丰富、构效关系明确、稳定性优异、可设计性强等特性,在先进膜材料的研究与应用中具有重要发展前景.目前,晶态膜材料已广泛应用于膜分离、传感器、催化、电池等领域,且其应用领域在迅猛扩大.晶态膜材料通常为多晶结构,由细小的晶粒共生连接而成,不同取向的晶粒之间的界面被称为晶界.

关键词： MONOLAYER GROWTH

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二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 119-128页

作者：张宏淑梁攀薛颖颖韦瑶瑶陕西学前师范学院化学化工学院西安710100 陕西师范大学化学化工学院西安710119 临沂大学化学化工学院临沂276000

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气... 详细信息

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气水合物中512笼中可容纳2个H_(2)分子,CH_(4)和C_(2)H_(6)促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_(2)和CO_(2)促进剂作用下512笼可容纳的H_(2)分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高,主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_(2)和CO_(2)包合物512笼中氢气的占据达3个H2分子时,1个H_(2)分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.

关键词：包合水合物储氢稳定性扩散促进剂作用

离子导电凝胶在柔性压力与应变传感器中的应用及研究进展

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材料工程 2024年第9期52卷 58-69页

作者：赵苑尚琼刘现玉陈洁冯辉霞兰州理工大学石油化工学院兰州城市学院化学化工学院

柔性压力与应变传感器随着医疗及电子互联领域的发展而受到越来越广泛的关注，其中离子导电凝胶由于具有仿生结构、合适的力学性能和良好的生物相容性等优良的物理化学性能，在柔性电子传感领域显示出了极大潜力。本文综述了离子导电凝... 详细信息

柔性压力与应变传感器随着医疗及电子互联领域的发展而受到越来越广泛的关注，其中离子导电凝胶由于具有仿生结构、合适的力学性能和良好的生物相容性等优良的物理化学性能，在柔性电子传感领域显示出了极大潜力。本文综述了离子导电凝胶的分类、制备方法、特点及其在柔性压力与应变传感器中的应用。首先介绍了离子导电凝胶在压力与应变传感器中的传感模式，然后按照导电原理的不同将其分为金属离子凝胶、离子液体凝胶以及聚电解质凝胶三大类，从合成方法、性能特点、改良方法等方面系统介绍了其在压力与应变传感器中的应用及研究进展，分析了其潜在的应用前景和发展趋势。最后，总结了目前存在的挑战并做出了展望，认为离子导电凝胶在智能柔性传感领域仍有着巨大的探索空间和应用潜力。

关键词：离子导电凝胶柔性应变传感器性能应用

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Zr-MOF固载聚离子液体对CO_(2)环加成反应的催化性能

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高等学校化学学报 2024年第10期45卷 119-129页

作者：张孟佳邹南罗佳美钟雄辉李玲福州大学化工学院福州350007

通过无溶剂限域封装,将二溴对二甲苯和4,4′-联吡啶吸附至UiO-67材料微孔中,并原位聚合成聚离子液体PBpy-Br,得到兼具Br^(-),Zr-OH/Zr-OH_(2)和N杂环3种活性中心的复合材料PBpy-Br@UiO-67.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR... 详细信息

通过无溶剂限域封装,将二溴对二甲苯和4,4′-联吡啶吸附至UiO-67材料微孔中,并原位聚合成聚离子液体PBpy-Br,得到兼具Br^(-),Zr-OH/Zr-OH_(2)和N杂环3种活性中心的复合材料PBpy-Br@UiO-67.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、^(13)C核磁共振波谱(^(13)C NMR)、比表面积分析(BET)和热重分析(TGA)等手段对材料进行了表征,并将其应用于催化CO_(2)与环氧氯丙烷的环加成反应中.在单因素实验基础上,通过响应面优化确定的最佳反应条件为反应温度100℃、p_(CO_(2))=0.1 MPa、催化剂用量(质量分数)0.22%以及反应时间22 h.在该条件下,环氧氯丙烷转化率达99.6%,催化剂循环使用5次后,转化率仅下降2.3%.此外,对PBpy-Br@UiO-67的普适性进行了研究,将其用于催化其它环氧化物与CO_(2)反应,转化率均在50%以上.研究结果表明,PBpy-Br@UiO-67催化剂具有反应条件温和及催化效率高的特点,为CO_(2)的固定与转化提供了新催化体系.

关键词：聚离子液体金属有机框架 UiO-67 无溶剂限域封装二氧化碳环加成反应

两亲Cu-氮杂亚甲基二吡咯染料J-聚集体纳米片的制备及表征

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精细化工 2024年第5期41卷 1001-1007页

作者：赵明瑶张勇杰苏军军潘宏斐陈志坚天津大学化工学院天津300350

以含两条十二烷氧基疏水链的氮杂亚甲基二吡咯(ADP)和含两条聚乙二醇亲水链的ADP为配体与Cu(Ⅱ)络合,合成了一种两亲性Cu(Ⅱ)-ADP配合物(染料Ⅰ),通过1HNMR、MS及元素分析仪确认了其化学结构,采用UV-Vis、AFM、TEM、小角X射线散射仪对... 详细信息

以含两条十二烷氧基疏水链的氮杂亚甲基二吡咯(ADP)和含两条聚乙二醇亲水链的ADP为配体与Cu(Ⅱ)络合,合成了一种两亲性Cu(Ⅱ)-ADP配合物(染料Ⅰ),通过1HNMR、MS及元素分析仪确认了其化学结构,采用UV-Vis、AFM、TEM、小角X射线散射仪对染料Ⅰ聚集体的形貌和结构进行了表征。结果表明,染料Ⅰ在乙醇/水混合溶剂中自组装形成J-聚集体,最大吸收峰发生89 nm的红移。染料Ⅰ聚集体呈现二维纳米片形貌,并以双分子层形式进行堆积。

关键词：功能染料 J-聚集体分子自组装氮杂亚甲基二吡咯纳米片功能材料

有机溶剂和聚电解质提升MHET水解酶催化性能

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第5期57卷 452-461页

作者：余林玲张盼盼孙彦天津大学化工学院天津300350

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其... 详细信息

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其工业开发.首先,选用4种不同的水溶性有机溶剂二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺、异丙醇和乙腈构建反应体系探寻最佳的MHETase反应条件,随后进一步研究有机溶剂和聚电解质预处理对MHETase催化活力和稳定性的影响.结果表明,当反应体系DMSO含量不高于10%时MHETase的活力几乎不受影响,其他条件下有机溶剂均会抑制MHETase活性,但这种抑制作用是可逆的,即该抑制可以通过去除有机溶剂来恢复.此外,低浓度的有机溶剂预处理能够提高MHETase的催化活力,且DMSO预处理能够提升MHETase的储存稳定性及热稳定性,MHETase在4℃下10%DMSO中储存96 h后的活力为原有活力的113%,在30℃下10%DMSO中孵育6 h后也能保持原有活力的103%.研究发现,MHETase活力可以通过阴、阳离子聚电解质孵育来提升,与等量阴、阳离子聚电解质共孵育的MHETase在4℃下10%DMSO中储存144 h也能保持118%的活力,但与DMSO预处理相比,聚电解质预处理对MHETase活力提升程度有限.本研究系统考察了有机溶剂和聚电解质对MHETase催化性能的影响,并指出DMSO和聚电解质的预处理有助于MHETase在常温下的储存和应用,为MHETase的工业应用提供了更多参考.

关键词：对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶二甲基亚砜稳定性助溶剂聚电解质

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有机液体储氢载体催化脱氢技术研究进展

天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第6期57卷 557-574页

作者：潘伦韩泽昊闫晓高睿杰张香文邹吉军天津大学化工学院天津300072

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优... 详细信息

绿氢(可再生能源制氢)的开发及利用是推动能源绿色转型和实现“双碳”目标的重点发展方向之一.然而,大规模绿氢的安全储运技术仍需进一步完善.以环烷烃/芳烃为主的有机液体储氢载体(LOHCs)体系因其高储氢密度、安全高效、运输方便等优势成为绿氢长距离大规模输送的关键技术.相比于工艺成熟的芳烃加氢技术,富氢LOHCs(环烷烃)脱氢技术开发的难度较大,是近年来研究的热点.本文系统综述了环己烷(CH)、甲基环己烷(MCH)、十氢萘(DHN)和全氢二苄基甲苯(H18-DBT)4类典型富氢LOHCs脱氢技术的研究进展.基于目前的研究结果,阐述了单环烷烃(CH、MCH)和多环烷烃(DHN、H18-DBT)的脱氢反应路径和机理,重点从活性组分和载体两方面总结了脱氢催化剂的设计思路、构效关系和研究进展,详细分析了基于不同模型的富氢LOHCs脱氢动力学,探讨了4类典型脱氢反应装置的优缺点.总体来讲,环烷烃作为LOHCs距离工业化应用还有一段距离,继续完善环烷烃脱氢动力学和脱氢机理、提高Pt系催化剂的催化活性和稳定性、开发具有实际应用意义的非贵金属催化剂以及优化反应器结构成为未来环烷烃脱氢技术研究需要聚焦的难点.

关键词：有机液体储氢载体环烷烃催化脱氢脱氢催化剂反应动力学

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吸热型纳米流体燃料研究进展

化工学报 2024年第4期75卷 1167-1182页

作者：申州洋薛康刘青史成香邹吉军张香文潘伦天津大学化工学院天津300072

吸热型纳米流体燃料是一种有潜力解决高超声速飞行器发动机过热问题的新型燃料。为探究吸热型纳米流体燃料的裂解性能,并为后续研究提供参考,首先介绍了纳米流体燃料的分散稳定性机理,并概述了其制备及提高稳定性的方法;其次,综述了吸... 详细信息

吸热型纳米流体燃料是一种有潜力解决高超声速飞行器发动机过热问题的新型燃料。为探究吸热型纳米流体燃料的裂解性能,并为后续研究提供参考,首先介绍了纳米流体燃料的分散稳定性机理,并概述了其制备及提高稳定性的方法;其次,综述了吸热型纳米流体燃料的裂解研究进展,从纳米添加剂、有机保护配体及反应机理和路径等多方面分析了影响裂解的关键因素;最后对吸热型纳米流体燃料的未来发展趋势提出展望。

关键词：燃料表面活性剂分散稳定性纳米粒子催化裂解催化机理

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NiW/介孔Y型分子筛催化剂上菲加氢裂化过程研究

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第2期57卷 155-164页

作者：唐忠利张满陈嘉诺王希涛张东辉李文彬天津大学化工学院天津300350

为了实现对煤焦油中副产物多环芳烃菲的有效利用,采用等体积浸渍法制备了介孔Y型分子筛负载金属Ni、W催化剂,利用XRD、H2-TPR、BET、SEM-EDS对制备的催化剂进行表征分析,并在固定床反应器中考察催化剂上菲加氢裂化性能,探讨了反应过程... 详细信息

为了实现对煤焦油中副产物多环芳烃菲的有效利用,采用等体积浸渍法制备了介孔Y型分子筛负载金属Ni、W催化剂,利用XRD、H2-TPR、BET、SEM-EDS对制备的催化剂进行表征分析,并在固定床反应器中考察催化剂上菲加氢裂化性能,探讨了反应过程中空速、气液比、温度、压力对催化剂积碳率、菲的转化率、液体收率及产物分布的影响.研究表明,增加空速和气液比会降低催化剂的积碳率,过高的反应温度会导致催化剂快速地积碳失活.通过定时采样对裂解产物分析得到菲在催化剂上的裂解率变化情况,同时也能反映出催化剂的稳定性.对反应过程条件优化得到的最优条件为:空速6 h^(-1),气液比750,温度400℃,压力6.5 MPa.此时,菲的裂解率可以稳定在99%以上,同时催化剂保持较高的稳定性,在4 h内未出现活性降低.

关键词：菲介孔Y型分子筛催化剂加氢裂化产物分布