二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究
Theoretical Study on Hydrogen Storage and Promoter Effect of Binary Clathrate Hydrates作者机构:陕西学前师范学院化学化工学院西安710100 陕西师范大学化学化工学院西安710119 临沂大学化学化工学院临沂276000
出 版 物:《高等学校化学学报》 (Chemical Journal of Chinese Universities)
年 卷 期:2024年第45卷第1期
页 面:119-128页
核心收录:
学科分类:081704[工学-应用化学] 07[理学] 070304[理学-物理化学(含∶化学物理)] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0703[理学-化学]
基 金:国家自然科学基金(批准号:22003035) 陕西省教育厅项目(批准号:22JK0334)资助
摘 要:尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气水合物中512笼中可容纳2个H_(2)分子,CH_(4)和C_(2)H_(6)促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_(2)和CO_(2)促进剂作用下512笼可容纳的H_(2)分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高,主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_(2)和CO_(2)包合物512笼中氢气的占据达3个H2分子时,1个H_(2)分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.