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场地有机污染物吸附行为多参数线性自由能模型研究

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南京大学学报（自然科学版） 2024年第1期60卷 130-140页

作者：刘昆南晨曦孔令冉刘慧婷付翯云瞿晓磊污染控制与资源化研究国家重点实验室南京大学环境学院南京210023 江苏省环境工程技术有限公司南京210023 辽宁省废水治理技术重点实验室沈阳理工大学环境与化学工程学院沈阳110159

准确评估污染物在污染场地土壤中的吸附分配过程是污染场地安全管理和再利用开发的重要环节.以我国典型电子垃圾拆解场地为研究对象,解析了场地土壤中有机质的吸附特征,建立了适用于场地有机污染物分配评估的有机碳标化分配系数(K_(OC)... 详细信息

准确评估污染物在污染场地土壤中的吸附分配过程是污染场地安全管理和再利用开发的重要环节.以我国典型电子垃圾拆解场地为研究对象,解析了场地土壤中有机质的吸附特征,建立了适用于场地有机污染物分配评估的有机碳标化分配系数(K_(OC))预测模型,揭示了有机污染物在场地土壤中有机质上的吸附机制.该场地土壤有机质对有机污染物具有较强的吸附能力.构建了预测场地土壤中有机质吸附有机污染物的K_(OC)的多参数线性自由能模型(pp-LFER).ppLFER模型相较于常用的单参数线性自由能模型(sp-LFER)展现出更好的场地吸附数据的预测能力(R^(2)=0.919).同时,采用其他文献报道的pp-LFER模型对该场地污染物K_(OC)进行预测,发现预测偏差较高(RMSE>1.12),这表明pp-LFER模型的预测效果受场地土壤中有机质的性质影响较大,其跨区域应用性仍待提升.进一步结合pp-LFER模型中的分子结构描述符和各项系数解析了土壤中有机质的吸附机制,发现疏水作用和极化作用是吸附过程的重要作用力,氢键作用显著影响极性化合物的吸附过程.本研究基于实际污染场地土壤构建了高精度吸附预测模型,为场地污染风险评估和修复利用提供了更准确的技术手段.

关键词：场地污染土壤有机质有机污染物有机碳标化分配系数预测模型

太湖沉积物营养物及重金属污染分布特征及风险评估

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中国环境科学 2024年第3期44卷 1457-1465页

作者：陈珏支鸣强朱德龙李苑禾殷鹏唐婉莹尹洪斌南京理工大学化学与化工学院江苏南京210094 江苏省太湖地区水利工程管理处江苏苏州215128 江苏省水资源服务中心江苏南京210029 中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室江苏南京210008

以太湖不同湖区的沉积物为研究对象(53个点位),通过对沉积物表层及垂向中的总氮、总磷、有机质和8种重金属(Hg、As、Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr)含量的进行分析,基于ArcGIS制图软件绘制了沉积物氮、磷和重金属在不同湖区的空间分布特征,评... 详细信息

以太湖不同湖区的沉积物为研究对象(53个点位),通过对沉积物表层及垂向中的总氮、总磷、有机质和8种重金属(Hg、As、Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr)含量的进行分析,基于ArcGIS制图软件绘制了沉积物氮、磷和重金属在不同湖区的空间分布特征,评估了各项污染指标的生态风险.结果表明,全太湖表层沉积物(0~10cm)的总氮为561~2707mg/kg,平均值1502mg/kg;总体处于中度污染.总磷为308~1156mg/kg,平均值532mg/kg;总体处于中度污染.有机质为1.69%~3.44%,平均值2.35%,污染区域空间上由湖中心往湖西北方向污染程度逐渐增加,尤其以竺山湖区、东太湖区和西沿岸北部这3个区域污染最为严重.重金属空间分布上自东南往西北污染程度逐步增加,尤其以竺山湖区、西沿岸区和南沿岸最为严重,Cd污染在8种重金属污染中最为严重.在纵向分布特征上,氮、磷与重金属含量在0~30cm上逐层降低,呈表层富集的特征.

关键词：太湖底泥营养物重金属污染评价

我国三大河口沉积多环芳烃及其衍生物的赋存特征

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海洋环境科学 2024年第4期43卷 524-533页

作者：张瑞付瑜押淼磊吴玉玲南京理工大学环境与生物工程学院江苏南京210094 华东师范大学河口海岸学国家重点实验室上海200241 南京信息工程大学海洋科学学院江苏南京210044

多环芳烃(polycyclic aromatic compounds,PAHs)是河口环境中存在最为广泛的一类有机污染物,目前针对PAHs环境地球化学的研究大都围绕少数优先控制PAHs展开,这对于理解其环境行为和生态风险存在较大局限性和不确定性。为了全面探究我国... 详细信息

多环芳烃(polycyclic aromatic compounds,PAHs)是河口环境中存在最为广泛的一类有机污染物,目前针对PAHs环境地球化学的研究大都围绕少数优先控制PAHs展开,这对于理解其环境行为和生态风险存在较大局限性和不确定性。为了全面探究我国河口环境中PAHs类有机污染物的赋存特征,本研究以黄河口、长江口和珠江口三大典型河口表层沉积物为例,基于全二维气相色谱-飞行时间质谱建立了包含81种母体PAHs及其衍生物(包括20种未被取代的母体PAHs、11种含氧PAHs、9种氧杂环PAHs、3种硫杂环PAHs和38种烷基化PAHs等类别)的监测清单。结果表明,38种烷基化PAHs是三大河口沉积物中最主要的组分,在81种PAHs清单中的平均占比超过了50%,而16种母体PAHs所占的比例平均约为10%。虽然三大河口之间PAHs及其衍生物的总含量并不存在统计学上的显著性差异,但是不同类型的PAHs及其衍生物之间的相关关系并不一致,这可能表明三大河口不同的PAHs来源和沉积特征。以81种PAHs作为清单的生态风险评估结果相较于16种优控母体PAHs高出4倍以上,这表明基于扩大的PAHs及其衍生物的监测清单进行生态风险评估是非常有必要的。本研究思路有助于正确评估沉积物或其他水环境中芳香族有机污染物的生态风险。

关键词：多环芳烃及其衍生物监测清单黄河口长江口珠江口生态风险

垃圾焚烧典型工段灰/渣理化特性及环境风险性

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化工进展 2024年第8期43卷 4714-4725页

作者：尹俊权吴寅凯李卫华孙英杰张闻轩张庆建马晓腾卞荣星王华伟青岛理工大学环境与市政工程学院青岛市固体废物污染控制与资源化工程研究中心山东青岛266520 中国环境科学研究院国家环境保护危险废物鉴别与风险控制重点实验室北京100012

研究了垃圾焚烧典型工段5种灰/渣样品(余热锅炉灰/渣S1、半干法脱酸灰S2、布袋除尘灰S3、飞灰原灰S4和螯合剂稳定化飞灰S5)的表观特征、化学特性和浸出特性,并评估了灰/渣样品赋存重金属的环境风险。结果表明:S1呈现与其他灰样显著的表... 详细信息

研究了垃圾焚烧典型工段5种灰/渣样品(余热锅炉灰/渣S1、半干法脱酸灰S2、布袋除尘灰S3、飞灰原灰S4和螯合剂稳定化飞灰S5)的表观特征、化学特性和浸出特性,并评估了灰/渣样品赋存重金属的环境风险。结果表明:S1呈现与其他灰样显著的表观特征差异,其表观颜色泛黄,颗粒大小不均,Si、Al含量较高,可资源化利用潜力较大;S3可溶性氯盐、高毒性重金属(Pb、Cd)含量较高,可进行单独脱氯、解毒处理;S5粒径级配在7~20μm和40~120μm存在两处波峰,其稳定化效果存在一定缺陷。S1赋存Cr(4.45%)和S3赋存Pb(3.04%)、Cd(4.28%)的可交换态和碳酸盐结合态占比相对较高,表明其潜在浸出环境风险较高,在其无害化处理和资源化利用过程中需重点关注,尤其是酸性(如酸雨或渗滤液浸沥)处置或应用场景。S1赋存重金属的潜在环境风险远低于其他4种灰样;模拟渗滤液浸提环境下,5种灰/渣浸出液重金属的综合性环境风险水平均高于模拟酸雨浸提环境,且S1、S3、S4和S5中Cd的浸出环境风险水平表现为“极强”等级。研究结果可为垃圾焚烧典型工段灰/渣的分类利用、精细化管理以及科学的环境风险评估提供理论依据。

关键词：垃圾焚烧工艺流程灰/渣理化特性环境风险

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气化渣基脱硫活性焦制备工艺与性能评价研究

洁净煤技术 2024年

作者：潘文杰樊盼盼王洋高艳春樊晓婷李翔宇鲍卫仁王建成太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室太原理工大学大气复合污染识别与控制山西省重点实验室环境科学与工程学院

煤气化过程中产生的气化渣的处置问题变得日趋严重。气化渣中的残余炭具有较发达的孔隙结构和较大的比表面积，具有制备活性炭和其他高附加值碳材料的潜质。通过水介重力分选方法得到高品质气化渣分离炭后，采用配煤法制备脱硫活性焦，... 详细信息

煤气化过程中产生的气化渣的处置问题变得日趋严重。气化渣中的残余炭具有较发达的孔隙结构和较大的比表面积，具有制备活性炭和其他高附加值碳材料的潜质。通过水介重力分选方法得到高品质气化渣分离炭后，采用配煤法制备脱硫活性焦，可实现气化渣的高附加值利用。论文分别通过单因素实验法及正交实验法考察了在气化渣分离炭高掺比条件下配煤种类、比例以及炭化、活化工艺条件对脱硫活性焦结构和性能的影响。研究表明，气化渣分离炭在掺入比例为50%时，活性焦的最佳配煤组成为：焦煤29%、长焰煤8%、煤沥青13%；最佳炭化条件为：升温速率5 ℃/min、炭化温度700 ℃、炭化时间30 min；最佳活化条件为：活化温度900 ℃、升温速率8 ℃/min、活化时间120 min、活化水量1.0 mL/(g·h)。利用固定床反应装置对气化渣基脱硫活性焦进行脱硫和再生性能评价，在最佳配方和工艺条件下，公斤级实验制备的脱硫活性焦耐磨强度为97.26%，耐压强度为69.63 daN*（实测值），灰分为11.66%，碘吸附值为378.78 mg/g，脱硫值为28.5 mg/g，满足脱硫用煤质颗粒活性炭指标A型优级品的技术指标且再生性能良好。以气化渣分离炭作为碳源制备脱硫活性焦大幅降低活性焦生产成本的同时，也为气化渣的高值化利用提供了一条可行途径，对气化渣的减量化、资源化、高值化利用具有重要意义。

关键词：气化渣脱硫活性炭/焦配煤法炭化活化

原水生物膜预处理工艺对有机碳源的响应特征--以脱氮性能与菌群结构为例

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中国环境科学 2024年第7期44卷 3800-3809页

作者：叶丽慧刘欣灵林思慧石海洋赵一淳陈东之阳广凤浙江海洋大学石油化工与环境学院浙江舟山316022 浙江省石油化工环境污染控制重点实验室浙江舟山316022

原水生物膜预处理系统运行性能受限于原水水质特征,试验以模拟污染原水为处理对象,以彗星式纤维填料和活性炭填料为生物膜载体构建了实验室规模的原水生物膜预处理系统,采用批次试验探究系统运行性能与菌群结构对不同有机碳源乙酸钠和... 详细信息

原水生物膜预处理系统运行性能受限于原水水质特征,试验以模拟污染原水为处理对象,以彗星式纤维填料和活性炭填料为生物膜载体构建了实验室规模的原水生物膜预处理系统,采用批次试验探究系统运行性能与菌群结构对不同有机碳源乙酸钠和腐殖酸的响应特征.试验结果表明,原水生物膜预处理系统能长时间稳定运行,系统平均氨氮去除率(ARE)为90.1%.乙酸钠对两种填料生物膜的氨氮去除性能几乎无影响.以腐植酸为有机碳源具有更强的硝化能力,取得最高ARE值90.5%±5.6%.乙酸钠能够促进彗星式纤维填料生物膜胞外聚合物(EPS)的形成,腐殖酸会降低EPS中PN含量.以活性炭为载体明显增加了EPS的PN/PS值,且具有较高的菌群多样性,更有利于生物膜的形成.生物膜样品中,占据前三位的门是Proteobacteria､Planctomycetes和Acidobacteria.彗星式纤维填料生物膜,乙酸钠和腐植酸分别强化了优势门Proteobacteria(53.9%)细菌和优势属Nitrospira(10.7%)的累积.以彗星式纤维填料与活性炭为载体生物膜样品优势属分别为Nitrospira和Aridibacter.腐殖酸更有利于Nitrospira和Bdellovibrio的富集,乙酸钠更有利于Aridibacter的富集.

关键词：原水生物膜有机碳源运行性能菌群结构胞外聚合物

空心球状共价有机框架负载金纳米粒子用于光催化生产过氧化氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 143-153页

作者：张勇邱俊逸朱必成孙国太程蓓王临曦湖北理工学院化学与化工学院矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室湖北黄石435003 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室湖北武汉430070 中国地质大学材料与化学学院太阳燃料实验室湖北武汉430074

过氧化氢是一种高效的绿色氧化剂,广泛应用于纸浆漂白、外科消毒、废水处理和化学合成等领域.目前,过氧化氢的工业生产仍依赖于传统的蒽醌氧化法,该方法存在能耗高、污染大以及工艺复杂等问题.以太阳能为驱动力,水和氧气作为原料,利用... 详细信息

过氧化氢是一种高效的绿色氧化剂,广泛应用于纸浆漂白、外科消毒、废水处理和化学合成等领域.目前,过氧化氢的工业生产仍依赖于传统的蒽醌氧化法,该方法存在能耗高、污染大以及工艺复杂等问题.以太阳能为驱动力,水和氧气作为原料,利用半导体材料光催化生产过氧化氢被认为是一种清洁、安全、经济和节能的技术.该技术的关键是开发高效稳定的半导体光催化材料.共价有机框架(COF)是一种可用于光催化产过氧化氢的新型晶态多孔有机材料,具有结构可调控、密度低、比表面积大、热稳定性和化学稳定性高等优点,但其应用受到光生载流子快速复合的限制.将助催化剂金纳米粒子负载在COF表面,可以有效促进光生载流子的迁移与分离,从而获得较好的光催化产双氧水性能.然而,这方面的研究尚未受到较多的关注.本文采用NaBH_(4)还原法将金纳米粒子原位负载在一种空心球状COF(TB-COF)的表面,制得了不同Au含量的Au/TB-COF复合物(记为AT-x,其中x代表复合物中Au的质量百分含量),并系统研究了该材料光催化生产过氧化氢的性能.粉末X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和傅里叶转换红外光谱(FT-IR)等表征结果证明了Au/TB-COF复合物的成功制备,且发现原位负载的金纳米粒子并没有改变TB-COF的晶型、形貌和化学结构.在光催化反应中,以乙醇作为牺牲剂时,复合物AT-1的性能最佳,表现出最高的过氧化氢生成速率常数(Kf)和最低的过氧化氢分解速率常数(Kd),在可见光照射下过氧化氢生成速率达到6067μmol g^(-1)h^(-1),超过大多文献报道的COF基光催化剂性能.经4次光催化循环反应后,AT-1催化生成过氧化氢的产率略有下降,且FTIR谱、XRD谱和FESEM显示光催化反应前后AT-1的结构和形态几乎没有变化,表明其具有较好的光催化稳定性.此外,在本实验所制得的AT-x复合物中,AT-1具有最短的荧光平均寿命、最大的光电流响应和最小的阻抗,表明其具有最高的光生载流子迁移和分离能力.原位辐照X射线光电子能谱结果表明,界面电子在光照前后均从TB-COF转移到金纳米粒子,与密度泛函理论计算结果一致.电子顺磁共振和原位漫反射傅里叶变换红外光谱等实验证实了光催化过程中超氧自由基的存在,这表明AT-1光催化生产过氧化氢是连续两步单电子氧气还原的过程.实验还发现,当O_(2)被N_(2)替代时,几乎检测不到过氧化氢的产生,说明过氧化氢来源于O_(2)的还原反应.当用硝酸银和对苯醌分别作为捕获剂来消除·O_(2)^(−)和e^(−)时,光催化过氧化氢的产率显著下降,可推断·O_(2)^(−)和e^(−)是产生过氧化氢的关键物种.综上,本文详细研究了金纳米粒子作为助催化剂对COF光催化生成过氧化氢性能的促进作用,可为设计高效光催化生成过氧化氢的COF基催化剂提供参考.目前,光催化生产过氧化氢技术仍处于起步阶段,其产率仍处于mmol g^(-1)h^(-1)的水平,尚不能达到工业生产要求.开发高效的半导体催化剂是实现高效光催化生产过氧化氢的关键.未来还需要进一步提高光催化产过氧化氢的生成效率和选择性,解决O_(2)的有效吸附、可见光有效利用、光生载流子的分离与转移效率等问题,以推进光催化产过氧化氢技术的工业生产和商业应用.

关键词：共价有机框架金纳米粒子光催化双氧水生产氧气还原

粤港澳珠三角区域大气复合污染趋势及人群健康效应

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环境科学研究 2024年第6期37卷 1378-1388页

作者：李晨王佳燕赵辉无锡学院电子信息工程学院江苏无锡214063 江苏理工学院资源与环境工程学院江苏常州213001 复旦大学环境科学与工程系上海200438 南京信息工程大学江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏南京210044

准确评估空气污染对健康的风险是当前大气环境领域普遍关注的焦点之一。本文利用2015−2019年粤港澳珠三角区域细颗粒物(PM_(2.5))浓度和臭氧日最大8 h平均浓度(MDA8 O_(3)浓度)的观测数据,研究了其空间分布、变化趋势及对人体健康的影... 详细信息

准确评估空气污染对健康的风险是当前大气环境领域普遍关注的焦点之一。本文利用2015−2019年粤港澳珠三角区域细颗粒物(PM_(2.5))浓度和臭氧日最大8 h平均浓度(MDA8 O_(3)浓度)的观测数据,研究了其空间分布、变化趋势及对人体健康的影响。结果表明:①2015−2019年PM_(2.5)平均浓度呈从西北到东南递减的空间分布特征,而MDA8 O_(3)平均浓度的空间分布则呈从东南向西北递减的特征。PM_(2.5)浓度和MDA8 O_(3)浓度的月变化特征分别呈“V”型和“M”型。与其他研究不同的是,粤港澳珠三角区域MDA8 O_(3)浓度在秋季最高,其次是春季和夏季。②2015−2019年PM_(2.5)年均浓度总体呈下降趋势,年均降速为1.5μg/m^(3),而MDA8 O_(3)年均浓度表现为每年上升2.2μg/m^(3)。空间上,澳门地区、中山、香港地区、佛山和东莞的PM_(2.5)浓度降速较高,而珠海的MDA8 O_(3)浓度升速最高,其次是中山和深圳。③2019年粤港澳珠三角区域因PM_(2.5)长期暴露导致的全因与心血管疾病死亡人数分别为19638人〔95%置信区间(CI):4442~29458人〕与1236人(95%CI:782~1690人),与2015年相比分别下降了29.1%和29.3%;2019年因O_(3)长期暴露引起的全因与心血管疾病死亡人数分别为12769人(95%CI:6449~25280人)与5700人(95%CI:1925~11227人),分别较2015年增加了21.5%与21.3%。研究显示,粤港澳珠三角区域大气PM_(2.5)污染改善所带来的健康风险可能会被O_(3)污染增加导致的健康风险所抵消,因此未来该地区需要特别重视PM_(2.5)和O_(3)的协同控制。

关键词：大气污染 O_(3) PM_(2.5) 健康影响粤港澳珠三角区域

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一种可视化检测肼的苯并噁唑类荧光增强型探针

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无机化学学报 2024年第2期40卷 353-360页

作者：王汉林郑汉黄杰勋黄卫东杨龙元李武湖北理工学院环境科学与工程学院黄石435003 矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室黄石435003 湖北理工学院化学与化工学院黄石435003

以苯并噁唑为荧光基团,合成和表征了一种用于可视化检测N_(2)H_(4)的荧光增强型探针(HL2),并研究了其光谱性质。实验结果表明,HL2对N2H4具有高的选择性和灵敏度,抗干扰能力强,响应快,它对N_(2)H_(4)的检测限为0.072μmol·L^(-1)。此外,... 详细信息

以苯并噁唑为荧光基团,合成和表征了一种用于可视化检测N_(2)H_(4)的荧光增强型探针(HL2),并研究了其光谱性质。实验结果表明,HL2对N2H4具有高的选择性和灵敏度,抗干扰能力强,响应快,它对N_(2)H_(4)的检测限为0.072μmol·L^(-1)。此外,HL2可应用于实际水体样品中N_(2)H_(4)的检测,并且还能实现HeLa细胞中N_(2)H_(4)的荧光成像。

关键词：苯并噁唑荧光探针肼可视化检测荧光成像