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中空Zn/ZSM-5催化剂制备及其丙烷芳构化反应催化性能研究

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低碳化学与化工 2025年

作者：徐国皓方佳璐罗帅胡永康阜阳师范大学化学与材料工程学院阜阳师范大学安徽省绿碳化学重点实验室

为提高常规分子筛催化剂的抗积炭性能，采用四丙基氢氧化铵（TPAOH）对ZSM-5进行二次晶化处理，进而制得了一系列Zn质量分数为2%的Zn/ZSM-5催化剂(Zn/ZSM-5（t）,t为二次晶化时间)。采用XRD、TEM和N2吸/脱附等对Zn/ZSM-5（t）进行了表... 详细信息

为提高常规分子筛催化剂的抗积炭性能，采用四丙基氢氧化铵（TPAOH）对ZSM-5进行二次晶化处理，进而制得了一系列Zn质量分数为2%的Zn/ZSM-5催化剂(Zn/ZSM-5（t）,t为二次晶化时间)。采用XRD、TEM和N2吸/脱附等对Zn/ZSM-5（t）进行了表征，并研究了其丙烷芳构化反应催化性能。结果表明，在脱硅重结晶过程中，ZSM-5内部的Si物种能够被OH-脱除，然后在四丙基铵阳离子（TPA+）作用下在ZSM-5表面重结晶，从而使催化剂形成中空结构。随着二次晶化时间延长，Zn/ZSM-5（t）的相对结晶度、介孔体积和壳层厚度逐渐增大，酸强度和酸量逐渐减小。在丙烷流量为5 mL/min、温度为600℃下反应4 h时，Zn/ZSM-5（36）表现出最优的催化性能，其丙烷转化率和芳烃(C6H6、C7H8和C8H10)选择性分别为80.0%和70.6%。此外，Zn/ZSM-5（36）表现出较好的抗积炭性能，反应4 h后其积炭量为1.8%。

关键词：中空结构二次晶化丙烷芳构化 Zn/ZSM-5催化剂

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磷酸氢二钾提高硅酸镁水泥早期强度的机理

硅酸盐学报 2025年

作者：冷迪飞李相国吕阳李能武汉理工大学材料科学与工程学院硅酸盐建筑材料国家重点实验室石河子大学化学化工学院化工绿色过程省部共建国家重点实验室培育基地

硅酸镁水泥（MSHC）较慢的早期水化速率是限制该种水泥应用规模的主要因素。通过X射线衍射（XRD）精修，29Si 核磁共振谱（NMR），扫描电子显微镜（SEM）与密度泛函理论计算探讨了磷酸氢二钾（DKP）加速MSHC水化的机理，证实DKP的引入... 详细信息

硅酸镁水泥（MSHC）较慢的早期水化速率是限制该种水泥应用规模的主要因素。通过X射线衍射（XRD）精修，29Si 核磁共振谱（NMR），扫描电子显微镜（SEM）与密度泛函理论计算探讨了磷酸氢二钾（DKP）加速MSHC水化的机理，证实DKP的引入能够诱导胶凝性更强的水化硅酸镁（M–S–H）结构更快的生成，从而显著提高MSHC的早期强度以及后续强度，其1、3、7、14 d和28 d分别提高3.25、13.78、22.23、34.58 MPa和37.96 MPa。硅酸镁水泥水化产物的XRD精修，29Si NMR，SEM与密度泛函理论计算证实，DKP诱导生成了高杨氏模量和低泊松比的M–S–H，即Superhydrous Phase B。强调这样一种思路，即合适的外加剂能够诱导胶凝性更强的M–S–H结构更快的生成，从而提高水合硅酸镁水泥的水化速度和早期强度，进一步拓展水合硅酸镁水泥的应用范围。

关键词：硅酸镁水泥核磁共振谱 X射线衍射精修加速水化密度泛函理论磷酸氢二钾

在CH_4-H_2微波等离子体中添加H_2O对大面积金刚石膜生长的研究

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金刚石与磨料磨具工程 2005年第6期25卷 16-19页

作者：满卫东汪建华王传新马志斌王升高刘远勇武汉工程大学等离子体化学与新材料重点实验室

用自制的微波功率为5千瓦的微波等离子体(MWCVD)装置,研究了在CH4-H2反应气体中添加安全廉价的H2O代替O2金刚石膜的沉积状况,以H2/CH4/H2O作为反应气体,成功制备了厚度达到1.1毫米,面积达20平方厘米的金刚石厚膜。在沉积温度为700-900... 详细信息

用自制的微波功率为5千瓦的微波等离子体(MWCVD)装置,研究了在CH4-H2反应气体中添加安全廉价的H2O代替O2金刚石膜的沉积状况,以H2/CH4/H2O作为反应气体,成功制备了厚度达到1.1毫米,面积达20平方厘米的金刚石厚膜。在沉积温度为700-900℃范围内,研究了CH4/H2=3.0%,H2O/H2=0.0-2.4%范围内金刚石膜沉积的速率,均匀性,形貌以及质量的变化规律。研究结果表明,在反应气体CH4/H2中添加适量H2O能降低金刚石膜中非金刚石碳的含量,提高金刚石膜厚度的均匀性,并对反应气体中添加H2O对CVD金刚石膜生长影响机理进行了阐述。

关键词：金刚石膜微波化学气相沉积生长

氢等离子体在铁催石墨化作用下对CVD金刚石膜的刻蚀

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金刚石与磨料磨具工程 2006年第5期26卷 1-4,9页

作者：满卫东汪建华王传新马志斌王升高张宝华武汉工程大学等离子体化学与新材料重点实验室

在铁薄膜的催石墨化作用下研究了用氢等离子体刻蚀由微波等离子体化学气相沉积(MPCVD)制备的多晶金刚石厚膜的表面。其工艺为:自支撑的金刚石厚膜浸入饱和的三氯化铁水溶液中,然后平放在大气环境中干燥,将处理过后的金刚石膜放入MPCVD... 详细信息

在铁薄膜的催石墨化作用下研究了用氢等离子体刻蚀由微波等离子体化学气相沉积(MPCVD)制备的多晶金刚石厚膜的表面。其工艺为:自支撑的金刚石厚膜浸入饱和的三氯化铁水溶液中,然后平放在大气环境中干燥,将处理过后的金刚石膜放入MPCVD装置中,先用氢等离子体将氯化铁还原成铁,然后在800℃左右的温度下,利用铁对金刚石的催石墨化作用及氢等离子体的刻蚀作用将其表面刻蚀。刻蚀完后的金刚石用酸清洗,在丙酮溶液中漂洗,然后用SEM观察刻蚀效果,用Ram an光谱对表面碳的结构进行了表征。最后用机械研磨法对金刚石样品表面进行研磨,并对研磨结果进行对比。实验结果表明,这种方法能够有选择地快速刻蚀金刚石膜的表面,破坏表面晶粒的完整度,降低表面耐磨性,从而提高对粗糙金刚石膜表面研磨的效率。

关键词： CVD 金刚石膜刻蚀等离子体

MPCVD高功率外延生长单晶金刚石均匀性研究

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表面技术 2023年第5期52卷 278-287,305页

作者：李廷垟刘繁翁俊张青汪建华熊礼威赵洪阳武汉工程大学湖北省等离子体化学与新材料重点实验室武汉430205

目的为了优化单晶金刚石大批量生长的等离子体环境,开展了高功率微波等离子体环境对单晶金刚石外延生长研究。方法利用实验室自主研发的915 MHz-MPCVD装置,在15~37 kW的高功率微波馈入的条件下,研究了在高功率微波等离子体环境中CVD... 详细信息

目的为了优化单晶金刚石大批量生长的等离子体环境,开展了高功率微波等离子体环境对单晶金刚石外延生长研究。方法利用实验室自主研发的915 MHz-MPCVD装置,在15~37 kW的高功率微波馈入的条件下,研究了在高功率微波等离子体环境中CVD单晶金刚石的均匀生长条件,利用光学显微镜及激光拉曼光谱对所生长的单晶金刚石进行了形貌质量表征,利用等离子体发射光谱对高功率微波等离子体环境进行了诊断。结果在保持甲烷体积分数为5%时,当微波功率为15k W时,等离子体球的尺寸较小,并不能完全覆盖直径150 mm的基片台;将微波功率从28 kW提高到37 kW,肉眼所见的等离子体尺寸变化并不明显,但等离子体的能量分布范围有一定的扩大,这意味着在一定的范围内活性基团的能量分布更均匀。在较高的微波功率下,分布于基片台不同区域的单晶金刚石片均能获得较好的层状生长台阶。随着微波功率的提高以及基片温度的增加,分布于基片台不同区域的微波电磁场强度都有所增强,提高了单晶金刚石的生长速率和质量。结论在高功率等离子体环境中,通过大幅度的提高微波功率,可以有效地活化含碳基团,在等离子体中产生有利于单晶金刚石高质量高速生长的活性基团。在微波功率为37k W、甲烷体积分数为5%的情况下,将基片温度控制在950℃附近,可以有效地抑制多晶杂质的生成,实现了57片单晶金刚石的批量生长。

关键词：单晶金刚石微波等离子体化学气相沉积高功率均匀性

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高功率微波等离子体对单晶金刚石同质外延生长的影响

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表面技术 2022年第6期51卷 364-373,398页

作者：张青翁俊刘繁李廷垟汪建华熊礼威赵洪阳武汉工程大学湖北省等离子体化学与新材料重点实验室武汉430205

目的为了优化单晶金刚石大批量生长的等离子体环境,研究高功率微波等离子体环境对单晶金刚石外延生长层的影响。方法利用实验室自主研发的915 MHz–MPCVD装置,在20~35 kW高功率微波馈入的条件下,具体研究了高功率等离子体环境中甲烷浓... 详细信息

目的为了优化单晶金刚石大批量生长的等离子体环境,研究高功率微波等离子体环境对单晶金刚石外延生长层的影响。方法利用实验室自主研发的915 MHz–MPCVD装置,在20~35 kW高功率微波馈入的条件下,具体研究了高功率等离子体环境中甲烷浓度、微波功率及基片温度对单晶金刚石外延生长层的影响。利用光学显微镜、激光拉曼光谱及光致发光光谱对所生长的单晶金刚石进行形貌质量表征,利用等离子体发射光谱对高功率微波等离子体环境进行诊断。结果在馈入25 kW的微波功率时,将甲烷的体积分数从6%下降至3%,可以使单晶金刚石更易于出现层状生长结构;保持甲烷体积分数为3%,将微波功率从25 kW提高到35 kW,可以进一步优化单晶金刚石生长的层状结构,提高单晶金刚石的生长质量和生长速率;保持微波功率为35 kW,当甲烷体积分数为3%时,将基片温度从800℃提高到1210℃可以明显提高单晶金刚石的生长速率,但会易于引入非金刚石相;保持甲烷体积分数为3%,将微波功率提高到35 kW,可以在等离子体中激发更多有利于金刚石快速生长的含碳活性基团;当微波功率为35 kW、甲烷体积分数为3%、基片温度为950℃时,单晶金刚石的生长速率可达25.6μm/h,且单晶金刚石的质量及颜色较好。结论在高功率等离子体环境中,即使在相对较低的甲烷浓度下,通过大幅度提高微波功率也可以有效活化含碳基团,在等离子体中产生有利于单晶金刚石高质量高速生长的活性基团;基片温度对单晶金刚石中的非金刚石相及颜色具有显著影响,在微波功率为35 kW、甲烷体积分数为3%的情况下,将基片温度控制在950℃附近,可以有效抑制非金刚石相的生成。

关键词：单晶金刚石微波等离子体化学气相沉积高功率高速率

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硫/碳纤维复合膜的制备及电化学性能

无机化学学报 2011年第12期27卷 2431-2436页

作者：杨学兵王传新汪建华谢秋实谢海鸥武汉工程大学湖北省等离子体化学与新材料重点实验室武汉430073

采用热丝化学气相沉积法先在铁箔上沉积了致密的碳纤维膜,后通过加热渗硫法制得硫/碳纤维复合膜,并将其用作锂硫电池正极材料。通过扫描电子显微镜和X射线衍射表征膜的形貌和结构,采用恒流充放电法和阻抗测量法测试复合膜的电化学性能... 详细信息

采用热丝化学气相沉积法先在铁箔上沉积了致密的碳纤维膜,后通过加热渗硫法制得硫/碳纤维复合膜,并将其用作锂硫电池正极材料。通过扫描电子显微镜和X射线衍射表征膜的形貌和结构,采用恒流充放电法和阻抗测量法测试复合膜的电化学性能。结果表明,随热丝与铁箔基底间距减小,碳纤维膜致密度先升高后降低;随H2与(Ar+C3H6O)的体积流量比减小,碳纤维膜致密度升高。当丝基距为6 mm,流量比为30/40时,铁箔上沉积了厚度为50μm的致密碳纤维膜,其中碳纤维有良好的垂直取向性和较高结晶度。在硫/碳纤维复合膜正极中,密集的碳纤维形成均匀分布且垂直取向性良好的导电骨架,当电流密度为0.4 ***-2时,硫/碳纤维复合膜正极的初次放电比容量为1 128 mAh.g-1,50次循环后的放电比容量为811 mAh.g-1。

关键词：热丝化学气相沉积碳纤维膜锂硫电池正极材料

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基于耦合界面键合效应的石墨烯磨损研究

原子与分子物理学报 2025年第6期42卷 66-75页

作者：郑云飞卢艳武汉科技大学冶金装备及其控制教育部重点实验室武汉430081 武汉科技大学机械传动与制造工程湖北省重点实验室武汉430081 武汉科技大学精密制造研究院武汉430081

石墨烯作为二维固体润滑材料,其超滑特性不仅是物理作用结果,其化学键结构机制下的摩擦化学现象,是深入理解石墨烯摩擦性能的关键.本文采用分子动力学(MD)方法构建了多重层数石墨烯增强不同粗糙形貌的金属基底模型,实现了其与金刚石尖... 详细信息

石墨烯作为二维固体润滑材料,其超滑特性不仅是物理作用结果,其化学键结构机制下的摩擦化学现象,是深入理解石墨烯摩擦性能的关键.本文采用分子动力学(MD)方法构建了多重层数石墨烯增强不同粗糙形貌的金属基底模型,实现了其与金刚石尖端滑动过程的动态分析,揭示了考虑尖端与石墨烯之间存在界面键时石墨烯层的理化耦合作用下的磨损机理.研究结果表明:当考虑金刚石尖端与石墨烯之间化学键合时,石墨烯发生磨损破裂的临界载荷相对于不考虑界面化学键时的值减小,这是由于界面键的形成会剥离石墨烯导致石墨烯断裂所致;金属基底的粗糙度也是决定石墨烯发生磨损破裂时临界载荷的重要因素之一,当粗糙度增大,临界载荷减小,同时通过增加石墨烯层的层数(增韧)来提高石墨烯发生磨损破裂失效的临界载荷.

关键词：石墨烯层界面键分子动力学磨损破裂

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氧气流量对MPCVD制备微/纳米双层金刚石膜的影响

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人工晶体学报 2014年第10期43卷 2630-2634页

作者：刘聪汪建华吕琳翁俊武汉工程大学湖北省等离子体化学与新材料重点实验室武汉430073

应用微波等离子体化学气相沉积（MPCVD）技术,以CH4/H2/Ar为主要气源,成功制备出了微/纳米双层金刚石膜。同时,在纳米膜层生长过程中,通过添加O2辅助气体,研究了不同O2流量对微/纳米金刚石膜生长的影响。结果表明,当O2流量在0-0.8 sccm... 详细信息

应用微波等离子体化学气相沉积（MPCVD）技术,以CH4/H2/Ar为主要气源,成功制备出了微/纳米双层金刚石膜。同时,在纳米膜层生长过程中,通过添加O2辅助气体,研究了不同O2流量对微/纳米金刚石膜生长的影响。结果表明,当O2流量在0-0.8 sccm范围时,所获得的金刚石膜仍为微/纳米两层膜结构;当氧气流量增加到1.2 sccm时,金刚石膜只有一层微米膜结构;而O2流量在0-1.2 sccm范围时,纳米层晶粒尺寸及品质与氧气流量成正比例关系。表明适量引入O2可以促进纳米层晶粒长大和提高膜品质。另外,当O2流量为0.8 sccm,所制备的微/纳米金刚石膜不仅品质好,而且生长率也较高。

关键词： MPCVD 微/纳米金刚石膜氧气流量