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面向大电流密度电解水的碳基催化剂研究进展

新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 1-16页

作者：陈玉祥赵秀辉董鹏张英杰邹雨芹王双印昆明理工大学材料科学与工程学院云南昆明650093 锂离子电池及材料制备技术国家地方联合工程研究中心云南省先进电池材料重点实验室云南昆明650093 国防科技大学空天科学学院湖南长沙410073 湖南大学生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程中心湖南长沙410082

电解水体系可以在温和条件下制备氢气。得益于高比表面积、高电子传输性和原料丰富等优点,碳基电催化剂备受关注。商业用电解水装置需要在较低过电位下实现较大交换电流,进而实现氢气的持续快速生产。然而当前实验室研究的重心大多放在... 详细信息

电解水体系可以在温和条件下制备氢气。得益于高比表面积、高电子传输性和原料丰富等优点,碳基电催化剂备受关注。商业用电解水装置需要在较低过电位下实现较大交换电流,进而实现氢气的持续快速生产。然而当前实验室研究的重心大多放在小电流服役工况,对于大电流工况下的系列问题关注较少。研究表明,电解水体系在不同电流密度下表现出的问题差异较大,其影响因素包括气泡、电催化剂局域微环境和电极稳定性等。本综述,首先对碳基电解水催化剂的发展现状进行了总结,大电流模式下暴露出的问题与挑战进行了讨论,并提出可能有效的解决方法,以实现能满足大电流密度要求的高活性高稳定性碳基电催化剂的研发。

关键词：电解水碳基催化剂气泡大电流密度解耦

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城市污水处理过程污泥膨胀识别与抑制综述

控制理论与应用 2024年第5期41卷 798-807页

作者：潘红光张莹婷折洋洋杨勇西安科技大学电气与控制工程学院陕西西安710054 工业物联网与网络化控制教育部重点实验室重庆400065

污泥膨胀是活性污泥法污水处理过程中常见的一类异常工况,且具有严重危害性,研究污泥膨胀的识别和抑制方法对城市污水处理过程正常运行意义重大.本文主要针对城市污水处理过程中污泥膨胀的识别和抑制方法进行综述.首先,文章概述了城市... 详细信息

污泥膨胀是活性污泥法污水处理过程中常见的一类异常工况,且具有严重危害性,研究污泥膨胀的识别和抑制方法对城市污水处理过程正常运行意义重大.本文主要针对城市污水处理过程中污泥膨胀的识别和抑制方法进行综述.首先,文章概述了城市污水处理过程,介绍了污泥膨胀的概念、主要特点、类型和成因;其次,概述了基于微生物生理特征、机理模型、图像识别和数据驱动的污泥膨胀识别方法,分析其发展现状并指出优缺点;然后,概述了基于过程调控和机理特征的污泥膨胀抑制方法,分析其发展现状并对比优缺点;最后,总结全文,指出了城市污水处理过程污泥膨胀识别和抑制面临的主要问题,并对其研究趋势进行了展望.

关键词：污泥膨胀活性污泥法城市污水处理过程识别抑制

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完全暴露的碳基电极边缘-平面位点用于高效水氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 272-283页

作者：郭静雅刘炜商文喆司端惠朱超胡金文辛存存程旭升张松林宋俗禅王秀云史彦涛大连理工大学化学学院精细化工国家重点实验室智能材料前沿科学中心辽宁大连116024 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 东南大学微机械系统教育部重点实验室东南大学纳皮米中心江苏南京210096

开发经济高效的析氧反应电催化剂对于推进可充电金属-空气电池和电解水技术的发展至关重要.一般来说,具有完整蜂窝结构的石墨碳基面是电化学惰性的,需要依赖缺陷或者掺杂结构诱导的电荷极化效应来提升催化活性.相比于基面,边缘位点具有... 详细信息

开发经济高效的析氧反应电催化剂对于推进可充电金属-空气电池和电解水技术的发展至关重要.一般来说,具有完整蜂窝结构的石墨碳基面是电化学惰性的,需要依赖缺陷或者掺杂结构诱导的电荷极化效应来提升催化活性.相比于基面,边缘位点具有特殊的局域电子态,为提升石墨碳电极的本征催化活性开辟了新的思路,然而其结构精准构筑目前仍面临极大挑战.本文以“人字形”多壁碳纳米管(H-MWCNTs)作为研究切入点,利用高温熔盐介质主导的插层剥离和截断效应,实现“边缘-平面位点”结构可控构筑,为实现高效电解水析氧反应(OER)提供了重要的结构基础.通过熔盐辅助热解方法可控制备了具有完全暴露的内外边缘平面的目标催化剂H-MWCNTs-MS,并研究其OER催化性能.在碱性介质中10 mA cm^(-2)电流密度所需过电位仅为236 mV,是目前报道的较好的非金属电催化剂.同时,H-MWCNTs-MS在10,50和100 mA cm^(-2)电流密度下均表现出较好的电化学稳定性.利用原位衰减全反射-表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)技术研究了“边缘-平面位点”在OER过程中的结构重构过程,与理论计算分析的高能“边缘态”结果一致,并确定酮氧官能化位点为真实催化活性中心.理论计算结果表明,氧官能团修饰结构能够显著促进电荷的再分配,增强层间耦合作用,降低关键含氧中间体*OOH的形成能垒,加速OER反应动力学.此外,H-MWCNTs-MS的开放式结构极大程度提高了“边缘-平面位点”的利用率,减小的纳米管壁厚促进了层间电荷迁移,也是增强OER活性的关键要素.综上,精准构筑“边缘-平面位点”为开发高效石墨碳电极开辟了新的思路,通过原位谱学技术揭示边缘位点催化结构重构,能够进一步丰富研究者对于电催化协同效应的科学认识.

关键词：多壁碳纳米管边缘-平面位点析氧反应熔融盐电子耦合

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多位点隔离的金属催化剂用于高效选择性加氢

Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 108-123页

作者：任小敏戴慧聪刘鑫杨启华大连交通大学环境与化学工程学院辽宁大连116028 浙江师范大学化学与材料科学学院先进催化材料教育部重点实验室固体表面反应化学省重点实验室浙江金华321004 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

负载型金属催化剂(SMC)广泛用于多相加氢反应.然而,在大多数报道的双/多位点SMC中,由于不同活性位点之间几何和电子结构性质的相互影响,往往难以仅调整某一特定位点的性质而不波及其他位点.这种限制导致了一个常见的现象:在提高反应选... 详细信息

负载型金属催化剂(SMC)广泛用于多相加氢反应.然而,在大多数报道的双/多位点SMC中,由于不同活性位点之间几何和电子结构性质的相互影响,往往难以仅调整某一特定位点的性质而不波及其他位点.这种限制导致了一个常见的现象:在提高反应选择性的同时,往往伴随着催化剂活性的降低.空间隔离的双位点催化剂因其两个活性位点之间没有直接接触,使得实现活性位点的独立调控成为可能.此外,双位点SMC还有助于研究每个活性位点的功能,以阐明这些位点在催化反应中的协同机制.因此,本文系统地总结了位点孤立的SMC的制备及其在选择性氢化反应中的最新进展.本文从用于加氢反应的孤立位点SMC的分类入手,综述了两种不同金属纳米粒子、单原子和金属纳米粒子、多孔材料和金属纳米粒子以及金属络合物和金属纳米粒子的协同作用,探讨了氢溢流效应在双孤立位点SMC体系协同机制中的重要作用.系统介绍了氢溢流的载体、距离及溢流的活性氢物种加氢能力.深入探讨了不同双孤立位点SMC的催化活性和选择性提高的经典案例及内在协同机制.还讨论了双孤立位点催化剂合成中所面临的机遇和挑战.在此基础上,对双孤立位点SMC的发展进行了展望.通过对具有不同孤立位点SMC在选择性加氢反应中的案例分析,总结了孤立位点SMC的协同作用机制.具体而言,两个孤立位点各司其职,分别用于氢气解离和不饱和基团活化或者在串联反应中独立催化不同的反应过程,以氢溢流为桥梁,实现这两个过程的联动,最终提升了催化性能.在选择性氢化反应之外,双孤立位点协同概念在氧化反应、光催化体系和电催化体系也有重要作用.相比传统催化剂,孤立位点SMC的构筑更具有挑战性.随着表征手段的日益发展,孤立位点SMC催化剂结构得到了更为精确测定.双孤立位点SMC的协同体系有望拓展至均多相催化剂耦合以及与酶催化耦合实现生物-催化的协同.在SMC催化剂制备方面需要发展更有效的方法控制孤立位点的密度及空间距离.孤立位点催化体系的拓展和优化将加速新型高效选择性氢化催化剂的开发,促进更明确的构效关系的研究,同时也为拓展孤立位点SMC在其他催化体系的应用奠定基础.综上所述,本文综述了基于金属-金属、金属-单原子、金属-多孔材料以及金属-金属配合物的双孤立位点SMC的构筑及在选择性加氢反应中的性能研究.已有的研究表明,双孤立位点的协同效应显著提升了催化活性和选择性.此外,对具有明确结构的双孤立位点SMC的构效关系研究揭示了其协同机制.尽管双孤立位点SMC在精准制备和表征方面仍面临挑战,但随着催化剂合成策略及更先进表征手段的发展,高效稳定的双孤立位点SMC将在选择氢化领域得到更广泛的应用.

关键词：选择性加氢协同催化孤立位点多位点分离负载金属催化剂

生物质和塑料加氢脱氧制备燃料和化学品的双金属催化剂研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 1-31页

作者：刘露杰刘奔中川善直刘斯宝王亮藪下瑞帆冨重圭一浙江大学化学工程与生物工程学院生物质化工教育部重点实验室浙江杭州310027 日本东北大学(Tohoku University)工学部应用化学系仙台日本福建师范大学环境与资源学院聚合物资源绿色循环利用教育部工程研究中心福建省污染控制与资源循环利用重点实验室福建福州350007 日本东北大学(Tohoku University)材料科学高等研究所仙台日本复旦大学化学系上海200433

在全球致力于实现碳中和的大背景下,生物质和废弃塑料的高值化利用已成为科研领域的研究热点.加氢脱氧反应(HDO),作为实现这一目标的重要途径之一,通过精准解离C-O/C-C键,为生产燃料和化学品提供了有效方法.在HDO过程中,C-O键的氢解及... 详细信息

在全球致力于实现碳中和的大背景下,生物质和废弃塑料的高值化利用已成为科研领域的研究热点.加氢脱氧反应(HDO),作为实现这一目标的重要途径之一,通过精准解离C-O/C-C键,为生产燃料和化学品提供了有效方法.在HDO过程中,C-O键的氢解及不饱和键的氢化是主要步骤,而C-C键的氢解则是需要避免的副反应.与简单的氢化反应相比,HDO过程需要具有双功能特性的催化剂,特别是当目标产物为含氧化合物时,催化剂的区域选择性至关重要.近年来,双金属催化剂在生物质及其衍生物以及含氧塑料废弃物和聚合物的HDO过程中的应用受到广泛关注.通过深入理解金属纳米颗粒与金属氧化物之间的协同作用和强相互作用,双金属催化剂的理性设计取得了显著进展.特别是,部分金属氧化物(如ReO_(x),WO_(x),MoO_(x),FeO_(x))与贵金属(如Ir,Pt,Ru)之间存在的强相互作用,不仅促进了C-O键的断裂,还有效保留了C-C键,为催化剂的高活性和高选择性奠定了基础.通过调整催化剂组成、使用小比表面积的载体等方法,可以进一步优化催化剂性能.本综述聚焦于金属氧化物改性的贵金属催化剂在HDO反应中的最新研究进展,特别是总结了Ir、Pt和Ru基催化剂在HDO反应中的应用.由于这类催化剂的结构和性能能够精确控制,并且每种催化剂都具备独特的选择性,因此被广泛应用于生物质衍生物和塑料废弃物的HDO过程中.本文总结了双金属催化剂的结构特点、HDO反应机制、催化剂结构与催化性能之间的关联,以及这些催化剂在高附加值化学品生产中的实际应用.我们以甘油和1,2-丙二醇的氢解为模型反应,深入探讨了基于Ir、Pt和Ru的双金属催化剂的催化性能、结构特点和催化机理.这些催化剂在温和条件下实现了高效的氢脱氧反应,有效抑制了C-C键的断裂,并优化了化学选择性和区域选择性.双金属催化剂在生物质精炼和塑料/聚合物转化方面展现出广泛的适用性.本文还介绍了其在木质纤维素衍生原料、羰基化合物以及聚碳酸酯等塑料中的应用.然而,双金属催化剂的稳定性在实际应用中仍面临挑战,如金属烧结、浸出、积碳及金属-金属氧化物界面的重构等问题.因此,未来的研究重点是开发高效的再生方法和高度稳定的催化剂.综上所述,金属氧化物改性的贵金属催化剂在HDO反应中展现出巨大潜力.通过深入研究和优化,有望为生物质和塑料的高值化利用提供有效解决方案.本文旨在为双金属催化剂的理性设计和优化提供参考,以期推动生物质和塑料的高值化利用技术的进一步发展和应用.

关键词：加氢脱氧氢解双金属催化剂生物质衍生物塑料废弃物

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硫醇介导细胞摄取机制与应用研究进展

精细化工 2024年

作者：魏泓贝张慧 MASTER Mwafulirwa KHAMIS Abdalla 孙晓龙西安交通大学生命科学与技术学院生物医学信息工程教育部重点实验室

细胞摄取是生物体内多种生物活性物质进入细胞的主要途径之一。硫醇介导的摄取通过巯基化物与细胞内的巯基-二硫键进行动态共价交换，然后通过融合、内吞或直接跨膜转运等方式完成对物质的递送，在提高治疗效果和生物活性物质的应用效... 详细信息

细胞摄取是生物体内多种生物活性物质进入细胞的主要途径之一。硫醇介导的摄取通过巯基化物与细胞内的巯基-二硫键进行动态共价交换，然后通过融合、内吞或直接跨膜转运等方式完成对物质的递送，在提高治疗效果和生物活性物质的应用效率方面具有优势。该文综述了具有不同环张力二硫化物、聚二硫醚、环状寡硫族化合物、二硒化物、动态硫醚键、迈克尔受体等分子结构与巯基的相互作用机制；总结了通过这一途径对量子点、核酸、蛋白质、纳米颗粒、药物和脂质体等物质在细胞内的递送，以及通过封闭细胞内的巯基来抑制细胞对通过这一途径进入的化合物的摄取；此外，介绍了硫醇介导摄取在植物和微生物中的应用；最后，展望了硫醇介导摄取未来的发展趋势。

关键词：动态共价交换硫醇介导摄取作用机制物质递送治疗

β-二羰基化合物与靛红衍生的α,β-不饱和酮之间的Michael加成/半缩酮化串联反应构建3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚类化合物

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有机化学 2024年

作者：张明美沙风伍新燕华东理工大学化学与分子工程学院结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室

3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚结构单元存在于一些天然产物和具有生物活性的合成化合物中，而多官能团化3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚的合成鲜有文献报道。本工作发展了一种DMAP催化作用下β-二羰基化合物与靛红衍生的α,β-不饱和酮之间的Michael... 详细信息

3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚结构单元存在于一些天然产物和具有生物活性的合成化合物中，而多官能团化3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚的合成鲜有文献报道。本工作发展了一种DMAP催化作用下β-二羰基化合物与靛红衍生的α,β-不饱和酮之间的Michael加成/半缩酮化串联反应，在温和条件下，以最高99%的产率和大于20:1的非对映选择性成功地合成了一系列多官能团化3,4'-吡喃-螺环氧化吲哚类化合物。该研究为高效构建多官能团化的3,4'-吡喃-螺环氧吲哚类化合物提供了一个简单、温和的方法。

关键词：串联反应催化 Michael加成吡喃螺环氧化吲哚

ZnCo-MOF-74衍生纳米球ZnO/ZnCo_(2)O_(4)的超级电容性能

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电池 2024年第2期54卷 175-179页

作者：吴志辉钱晶余沁芸王亚珍江汉大学光电材料与技术学院光电化学材料与器件教育部重点实验室湖北武汉430056

双金属MOF-74独特的结构性能是构建多孔材料的理想前驱体之一。以ZnCo-MOF-74作为前驱体,通过高温煅烧法制备衍生物ZnO/ZnCo_(2)O_(4)纳米球,并对材料的结构和形貌进行分析。在6 mol/L KOH溶液的三电极体系中测试样品的电化学性能,在电... 详细信息

双金属MOF-74独特的结构性能是构建多孔材料的理想前驱体之一。以ZnCo-MOF-74作为前驱体,通过高温煅烧法制备衍生物ZnO/ZnCo_(2)O_(4)纳米球,并对材料的结构和形貌进行分析。在6 mol/L KOH溶液的三电极体系中测试样品的电化学性能,在电流为1.0 A/g、n(Zn)∶n(Co)=1∶1时制得的ZnO/ZnCo_(2)O_(4),比电容达1047.8 F/g,高于其他比例下所得到的混合金属氧化物。ZnO/ZnCo_(2)O_(4)的高比电容和良好的倍率性能归因于较大的比表面积和双金属的协同效应。以n(Zn)∶n(Co)=1∶1合成的纳米球ZnO/ZnCo_(2)O_(4)为正极材料、活性炭为负极材料制备的不对称超级电容器,在0.5 A/g下的比电容为74.3 F/g,在比功率536.3 W/kg时,比能量为26.4 W·h/kg;以10.0 A/g电流在0~1.6 V循环2000次后,电容保持率为81.3%。

关键词：过渡金属氧化物(TMOs) ZnO/ZnCo_(2)O_(4) 金属有机框架(MOFs) 电极材料超级电容器

卵叶远志内生真菌分离鉴定及乙酰胆碱酯酶抑制活性评价

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西南林业大学学报(自然科学) 2024年第4期44卷 106-115页

作者：申开泽胡祖茂尤梦吉罗丽花朱睿吴道秀华燕西南林业大学西南山地森林资源保育与利用教育部重点实验室昭通学院云南省天麻与真菌共生生物学重点实验室

从云南双江采集的卵叶远志中分离可培养内生真菌，采用ITS测序对其进行鉴定，并对所得真菌的发酵提取物进行乙酰胆碱酯酶抑制活性筛选，以期探明卵叶远志内生真菌的多样性及其用于发掘治疗阿尔茨海默病先导化合物的潜力。结果表明：从... 详细信息

从云南双江采集的卵叶远志中分离可培养内生真菌，采用ITS测序对其进行鉴定，并对所得真菌的发酵提取物进行乙酰胆碱酯酶抑制活性筛选，以期探明卵叶远志内生真菌的多样性及其用于发掘治疗阿尔茨海默病先导化合物的潜力。结果表明：从卵叶远志中共分离到23株内生真菌，其中地上部分18株，根部5株，归属于1门4纲8目11科13属，优势属为刺盘孢属、镰刀菌属和附球酶属。采用Ellman法测定了内生真菌的甲醇提取物对乙酰胆碱酯酶的抑制活性，在测试浓度为0.5 mg/mL时，其中12株菌株表现出中等及以上强度的抑制作用（抑制率>30%）,Boeremia exigua PSA002、Fusarium oxysporum PSA008、Penicillium brefeldianum PSB007等3株表现出较强的抑制作用（抑制率>50%），其中，F. oxysporum PSA008的抑制率高达75.35%。采用UPLC-QTOF/MS对PSA002、PSA008和PSB007等3株真菌大米培养物的甲醇提取物进行分析，3个样品的质谱数据点响应强度和数量都较为明显且存在差异，且与大米培养基相比也均存在不同，表明真菌代谢转化形成了一定的化学多样性成分。本研究可为后续发掘卵叶远志相关活性化合物提供基础研究材料和理论参考。

关键词：卵叶远志内生真菌真菌多样性抗乙酰胆碱酯酶阿尔茨海默病