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西藏琼嘉岗伟晶岩型锂矿矿物包裹体形成过程及其对熔-流体特征的指示

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岩石学报 2024年第2期40卷 450-464页

作者：施睿哲赵俊兴何畅通秦克章赵永能曹明坚贾丽辉中国科学院矿产资源研究重点实验室中国科学院地质与地球物理研究所北京100029 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049 德国地学研究中心波茨坦144734 岩石圈演化国家重点实验室中国科学院地质与地球物理研究所北京100029

西藏琼嘉岗伟晶岩型锂矿是喜马拉雅地区发现的首例具有工业价值的伟晶岩型锂矿床,该矿床的发现证实了喜马拉雅地区具有成为我国稀有金属战略基地的潜力,也为喜马拉雅地区寻找伟晶岩型锂矿床提供了指示意义。本研究主要针对琼嘉岗锂矿花... 详细信息

西藏琼嘉岗伟晶岩型锂矿是喜马拉雅地区发现的首例具有工业价值的伟晶岩型锂矿床,该矿床的发现证实了喜马拉雅地区具有成为我国稀有金属战略基地的潜力,也为喜马拉雅地区寻找伟晶岩型锂矿床提供了指示意义。本研究主要针对琼嘉岗锂矿花岗岩和伟晶岩中三种主要副矿物独居石、磷灰石和锆石中的矿物包裹体进行扫描电镜分析,确定矿物包裹体种类、频率以及产状(与裂隙关系),结合磷灰石中长石包裹体电子探针分析,综合指示琼嘉岗锂矿熔-流体性质及演化过程。研究表明:(1)琼嘉岗锂矿独居石、磷灰石和锆石中主要发育硅酸盐、氧化物、磷酸盐以及少量硫化物包裹体,其中填充裂隙和穿切裂隙的富稀土矿物独居石和磷灰石包裹体均由热液蚀变形成,而锆石放射性损伤强烈的区域中发育的远离裂隙的晶质铀矿和方钍石包裹体的形成也和流体作用相关;(2)电气石白云母花岗岩的磷灰石中发育钶钽铁矿以及烧绿石包裹体表明早期花岗岩岩浆富集铌和钽,稀有金属包裹体的数量以及类型也对高演化的花岗岩和伟晶岩是否具有稀有金属成矿潜力以及矿化类型具有一定指示意义;(3)锂辉石伟晶岩磷灰石中发育异常高且变化大的An值的斜长石包裹体,它们分别记录了磷灰石在结晶时对早期富钙熔体的捕获以及熔体的分异过程。本文的研究结果还表明副矿物中矿物包裹体的种类以及元素组成可以为高演化花岗岩-伟晶岩体系的熔-流体特征及演化提供指示意义。

关键词：琼嘉岗伟晶岩型锂矿矿物包裹体副矿物斜长石熔-流体特征

不同指向模式下星载冷原子梯度仪对重力场解算精度的影响

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地球物理学报 2024年第7期67卷 2528-2545页

作者：穆庆禄王长青闫易浩钟敏冯伟梁磊朱紫彤中国科学院精密测量科学与技术创新研究院大地测量与地球动力学国家重点实验室武汉430077 中国科学院大学地球与行星科学学院北京100049 马克斯-普朗克引力物理研究所(阿尔伯特-爱因斯坦研究所)和汉诺威莱布尼兹大学引力物理研究所德国汉诺威301674 中山大学测绘科学与技术学院广东珠海519082 滁州学院地理信息与旅游学院安徽滁州239000

冷原子干涉测量技术(CAI, Cold-Atom Interferometry)的发展为未来卫星重力梯度测量任务提供了新的测量思路.目前基于该任务概念的模拟研究均基于单一的观测指向模式对CAI梯度仪的对地观测能力进行论证.本文在GOCE卫星任务背景下,通过... 详细信息

冷原子干涉测量技术(CAI, Cold-Atom Interferometry)的发展为未来卫星重力梯度测量任务提供了新的测量思路.目前基于该任务概念的模拟研究均基于单一的观测指向模式对CAI梯度仪的对地观测能力进行论证.本文在GOCE卫星任务背景下,通过数值闭环模拟评估了CAI梯度仪在近地指向和惯性指向模式下对重力场观测影响.实验结果表明:在近地指向观测模式下,CAI梯度仪受卫星旋转角速度的影响,重力场解算的精度仅在50阶以内优于GOCE卫星的模拟结果.若当卫星搭载轨道旋转补偿系统时可以有效地减弱卫星旋转对CAI梯度仪的影响,进而提高重力场模型的解算精度.梯度张量主对角线三分量的联合解算精度在全频段内都要优于GOCE卫星相应分量的结果,精度可提高1.5~6倍.在惯性指向观测模式下且仅考虑卫星残余角速度的影响时,CAI梯度仪的解算结果在30阶以后比GOCE卫星所搭载的GRADIO梯度仪的精度低.而在综合考虑卫星残余角速度和卫星轨道面旋转后,解算得到的重力场在100阶以内优于GOCE卫星解算精度.进一步比较两种指向模式下分别基于单轴、双轴和三轴观测的结果可以发现,三轴观测时两种指向模式的解算精度相当,在所有阶次上都要优于GRADIO梯度仪的结果.但基于单轴进行观测时,近地指向模式下V_(zz)分量的精度更高,而对于双轴观测的情况,惯性指向下的组合(V_(xx)+V_(zz)和V_(yy)+V_(zz))解算精度更高.本研究通过对不同指向模式下CAI梯度仪对地观测影响的分析,可为基于CAI梯度仪的新型空间量子-地球重力场测量任务提供相应的参考.

关键词：地球重力场 GOCE 冷原子梯度仪近地指向惯性指向

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钯催化羰基化合成α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 171-177页

作者：包志鹏孙乃先吴小锋中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023 莱布尼茨催化研究所德国罗斯托克南京工业大学生物技术与制药工程学院江苏南京211816

α-三氟甲基取代的有机化合物在制药和材料领域有着广泛的应用,因而其合成引起了有机化学研究者的广泛关注.然而,构建这类化合物的方法相对有限.在众多α-三氟甲基取代的有机物中,α-三氟甲基取代的羧酸衍生物因其特殊性而备受关注.许... 详细信息

α-三氟甲基取代的有机化合物在制药和材料领域有着广泛的应用,因而其合成引起了有机化学研究者的广泛关注.然而,构建这类化合物的方法相对有限.在众多α-三氟甲基取代的有机物中,α-三氟甲基取代的羧酸衍生物因其特殊性而备受关注.许多商业化药物的活性成分都含有这种基团.在制备这类化合物时,研究者们通常选择含羰基类化合物和三氟甲基源作为原料.虽然这种方法在合成过程中展现了一定的优势,但也存在一些明显的缺点,其中最为突出的是原料的稳定性和易得性问题,因此发展新的合成策略非常重要.羰基化反应是制备含羰基类化合物的一种直接且有效的方法.然而,目前大多数羰基化反应主要集中在使用芳基类底物上,而对于烷基类底物,由于其键能相对较高,因此在实际应用中受到了较多的限制.本文利用Csp3-X键能高的特点,通过钯催化活化及自由基中间体的作用,成功实现了α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物的高效合成.在标准反应条件下,苯酚类和醇类化合物均可作为反应底物转化制得相应的酯类化合物.当使用亲核性更强的芳基胺或烷基胺作为底物时,也可以高效制备出酰胺类目标产物.值得一提的是,即使采用亲核性较低的磺酰胺和酰胺作为反应底物,也能以较高的收率得到对应的酰亚胺类化合物.此外,当使用更具挑战性的碳亲核试剂——芳基硼酸类化合物时,该反应仍能实现中等以上的收率,得到目标产物α-三氟甲基取代酮.总体而言,该反应具有良好的底物官能团兼容性,可以高收率制得酰胺类、酯类、酮类和酰亚胺类化合物.此外,该策略可以在较低的一氧化碳压力下实现该转化的放大反应,并且适用于25种具有密集官能团的药物和天然产物的后期修饰.实验发现,对于不同亲核试剂的竞争反应,苯酚的反应速度大约是苯胺的2倍.此外,通过自由基抑制剂、捕获剂等实验证实了反应过程中存在自由基.因此,在反应机理方面,我们认为三氟碘乙烷和零价钯的反应经历了单电子的碳自由基中间体过程,最终形成了二价钯配合物中间体,从而完成了后续反应.综上,本文开发了一种钯催化羰基化合成α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物的方法,可用于复杂含α-三氟甲基类化合物的制备.该反应策略可以应用于天然产物的修饰、新型药物的研发等领域,也为烷基卤代物的羰基化转化提供了新思路.

关键词： α-三氟甲基取代酰胺酯酮酰亚胺羰基化

青藏高原地表土壤重金属元素组成分布特征及其影响因素研究

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中国环境科学 2024年第4期44卷 2198-2207页

作者：刘小莉高文华魏婷董志文 Shao Ya-ping 河南大学地理与环境学院国家级实验教学示范中心河南开封475000 中国地质大学地理与信息工程学院湖北武汉430074 中国科学院西北生态环境资源研究院甘肃兰州730000 德国科隆大学地球物理与气象研究所德国科隆50923

由于青藏高原生态系统的脆弱性和对人类活动的敏感性,近年来高原环境中与人类活动相关的重金属污染研究受到越来越多的关注.本文通过2021~2022年间采集的青藏高原表土样品,结合同时期采集的周边高海拔冰川区雪冰样品,分析测定了As、Cr... 详细信息

由于青藏高原生态系统的脆弱性和对人类活动的敏感性,近年来高原环境中与人类活动相关的重金属污染研究受到越来越多的关注.本文通过2021~2022年间采集的青藏高原表土样品,结合同时期采集的周边高海拔冰川区雪冰样品,分析测定了As、Cr、Co、Ni、Cu、Mo、Cd、Pb和Sb共9种重金属元素的含量和组成特征.结果表明,青藏高原表土中重金属的含量(均值为256.5μg/g)远高于雪冰中重金属(均值为14.6μg/L)的含量.其中As的I geo平均值为1.32,总体处于中度污染水平,而土壤中其他重金属以无污染特征为主.表土中重金属的组成和空间分布与周边冰川区雪冰中表现出明显不同特征,而且不同区域表土重金属的空间分布、组成和富集系数(EFs)没有明显差别.结合相关性、主成分分析和APCS-MLR等方法,发现表土中重金属有3个主要来源,分别为居民生活和工业用煤有关的煤燃烧源(42.3%)、局地地表自生土壤来源(20.6%)和交通排放源(14.2%).高海拔雪冰和表土中重金属的组成、分布存在差异,可能是由于地表样品中重金属受到自然风化、和人类活动影响导致远距离输入源的贡献被掩盖,而雪冰中重金属则更多受到大气环流远距离输入污染源的影响.本研究较为全面的展示了目前青藏高原大范围区域表土中重金属组成状况,反映出部分元素的明显富集(例如As)和整体上重金属元素含量仍然表现为清洁的自然状况.

关键词：重金属元素地表土壤青藏高原组成特征源解析

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有机-有机界面效应的原位及非原位研究

物理化学学报 2024年第1期40卷 30-31页

作者：冀连连王现鹏张莹莹申学礼薛娣王璐王滋王文冲黄丽珍迟力峰苏州大学功能纳米与软物质研究院(FUNSOM) 江苏省碳基功能材料与器件高技术研究重点实验室江苏苏州215123 姑苏材料实验室江苏苏州215123 明斯特大学物理研究所和纳米中心德国明斯特48149 澳门科技大学材料科学与工程学院澳苏先进功能材料联合研究中心中国澳门999078

有机-有机异质结构已被广泛应用于各种有机电子器件,包括有机发光二极管(OLEDs)、有机场效应晶体管(OFETs)和有机太阳能电池等。全面理解有机-有机异质结构的界面效应,对于器件的设计和性能优化具有重要意义。然而由于有机半导体具有多... 详细信息

有机-有机异质结构已被广泛应用于各种有机电子器件,包括有机发光二极管(OLEDs)、有机场效应晶体管(OFETs)和有机太阳能电池等。全面理解有机-有机异质结构的界面效应,对于器件的设计和性能优化具有重要意义。然而由于有机半导体具有多样的化学特性以及分子间较弱的范德华力,界面电荷传输特性与有机-有机电子结构、环境气氛等密切相关。在此,我们报道了随着顶层半导体并五苯(pentacene)的沉积,并五苯/酞菁氧钒(VOPc)异质结构的原位实时电学性能监测。结果显示,异质结构晶体管的p型迁移率从0.4 cm2∙V−1∙s^(−1)下降至0.2 cm2∙V−1∙s^(−1),而n型迁移率从0.01 cm2∙V−1∙s^(−1)迅速增加至约0.9 cm2∙V−1∙s^(−1)。这种n型输运行为的增强归因于pentacene向VOPc的界面电子转移效应以及由此导致的VOPc层中陷阱态的填充。此外,非原位实验对比表明,当晶体管制备过程暴露于大气时会明显抑制这种界面电荷转移效应,导致沉积pentacene后n型输运几乎没有得到改善。薄膜形态、开尔文探针力显微镜(KPFM)和X射线光电子能谱(XPS)的结果表明,界面处存在从pentacene到VOPc的电子转移。进一步的密度泛函理论(DFT)计算表明,由于pentacene/VOPc之间较强的相互作用,pentacene往VOPc的电荷转移量约为0.15 e。此外,O_(2)/H2O的存在会抑制这种界面电荷转移效应,这与我们的实验结果一致。本研究通过原位电学表征对有机-有机界面之间的电荷转移效应给出了深入解释,有利于进一步的器件性能优化及界面效应分析。

关键词：有机-有机异质结构原位表征电荷转移效应有机场效应晶体管 O_(2)/H2O掺杂

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核物质和中子星物质的相对论第一性原理研究

原子核物理评论 2024年第1期41卷 299-307页

作者：王锶博曲晓英童辉王宸璨赵强 RING Peter 孟杰重庆大学物理学院重庆401331 贵州民族大学物理与机电工程学院贵阳550025 波恩大学亥姆霍兹辐射与核物理研究所德国波恩D-53115 中山大学物理与天文学院广东珠海519082 基础科学研究院奇特核研究中心韩国大田34126 慕尼黑工业大学物理学院德国加兴D-85747 北京大学核物理与核技术国家重点实验室北京100871

相对论Brueckner-Hartree-Fock(RBHF)理论是相对论框架下重要的第一性原理方法,仅包含两体力即可以满意描述核物质的饱和性质。在完备的Dirac空间中自洽求解核物质RBHF方程,唯一确定了单粒子势的标量和矢量分量,避免了已有工作中由于忽... 详细信息

相对论Brueckner-Hartree-Fock(RBHF)理论是相对论框架下重要的第一性原理方法,仅包含两体力即可以满意描述核物质的饱和性质。在完备的Dirac空间中自洽求解核物质RBHF方程,唯一确定了单粒子势的标量和矢量分量,避免了已有工作中由于忽略负能态所导致的不确定性,解决了40多年来RBHF计算中不能唯一确定单粒子势的问题。本工作简要回顾RBHF理论的发展历史,阐述包含负能态做RBHF计算的必要性,介绍利用完备Dirac空间的RBHF理论,研究核物质性质和中子星物质性质的最新进展,包括有效质量、纯中子物质的每核子结合能、对称核物质和纯中子物质的压强、中子星物质的粒子分数和状态方程、中子星的质量-半径关系和潮汐形变等。最后展望了完备Dirac空间的RBHF理论在确定密度泛函理论参数、微观描述核子-原子核弹性散射和研究中子星内部强子-夸克相变等方面的可能应用。

关键词：相对论Brueckner-Hartree-Fock理论完备的Dirac空间纯中子物质中子星状态方程

怀念何泽慧先生纪念何泽慧先生诞辰110周年

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现代物理知识 2024年第2期 19-20页

作者：姜鲁华中国科学院高能物理研究所

在来到宇宙线研究室(现粒子天体物理中心)之初，对何泽慧先生的学术成就和个人威望早有耳闻，从当时的老同志那里也知道了一些她在推动宇宙线和高能天体物理研究，发展高空气球所起到的重要作用。但直到1986年我有幸成为何先生的博士研...

在来到宇宙线研究室(现粒子天体物理中心)之初，对何泽慧先生的学术成就和个人威望早有耳闻，从当时的老同志那里也知道了一些她在推动宇宙线和高能天体物理研究，发展高空气球所起到的重要作用。但直到1986年我有幸成为何先生的博士研究生，才与她有了直接的接触，对她有了更多地了解。记得当初出于好奇，问过何先生，在大学是学物理的，为什么到德国学的是弹道学？她不假思索地说：“为什么？就是为了以后回国打击日本侵略者。”

关键词：

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高速垂直腔面发射激光器热管理研究进展

激光与光电子学进展 2024年第15期 24-32页

作者：孙家辉田思聪 Ahamed Mansoor 王宇昊潘绍驰徐汉阳佟存柱王立军 Dieter Bimberg 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所Bimberg中德绿色光子学研究中心中国科学院大学中国科学院长春光学精密机械与物理研究所发光学及应用国家重点实验室柏林工业大学固体物理研究所纳米光学中心

垂直腔面发射激光器（VCSEL）与并行光传输、光互连等领域的数据传输需求相契合，能够应用于单通道和并行光互联网络，是宽带以太网、高速数据通信中关键的光电子器件。而热效应严重限制了VCSEL的带宽等高速调制性能并影响输出的稳定性... 详细信息

垂直腔面发射激光器（VCSEL）与并行光传输、光互连等领域的数据传输需求相契合，能够应用于单通道和并行光互联网络，是宽带以太网、高速数据通信中关键的光电子器件。而热效应严重限制了VCSEL的带宽等高速调制性能并影响输出的稳定性，通过优化电流分布、调整氧化孔径、减薄衬底、使用高热导率的材料、键合热沉等方式有助于VCSEL的热耗散。本文综述了VCSEL热管理等方面的研究进展，这对于提升其高速调制性能至关重要，最后介绍了本课题组最新设计的具有高效散热结构的高速多孔孔径VCSEL。

关键词：高速垂直腔面发射激光器多孔孔径垂直腔面发射激光器热效应调制带宽传输速率

非血红素铁酶中动态配位变化对C-H键选择性胺化反应的调控机制

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 131-144页

作者：张璇刘佳廖浪星王子宽王斌举厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005 宁波大学新药技术研究院浙江宁波315211 马克斯-普朗克煤炭研究所德国

氮杂环丙烷结构广泛存在于天然生物碱中,具有杀菌、抗癌等作用.然而,目前关于生物体系在合成氮杂环丙烷结构过程中如何克服氮杂环丙烷高环张力带来的热力学不利因素,以及如何避免形成热力学更稳定的羟基化副产物的报道较少.TqaL_(NC)酶... 详细信息

氮杂环丙烷结构广泛存在于天然生物碱中,具有杀菌、抗癌等作用.然而,目前关于生物体系在合成氮杂环丙烷结构过程中如何克服氮杂环丙烷高环张力带来的热力学不利因素,以及如何避免形成热力学更稳定的羟基化副产物的报道较少.TqaL_(NC)酶是目前非血红素酶家族中唯一一种能够依赖α-酮戊二酸活化C-H键,进而生成氮杂环丙烷结构的酶.深入探究TqaL_(NC)酶选择性生成氮杂环丙烷结构并避免羟基化副产物的机制,有助于深入理解非血红素铁酶家族在C-H键活化及官能化过程中的选择性调控机理.本文以TqaL_(NC)酶的晶体结构为基础,采用分子动力学(MD)模拟以及量子力学-分子力学(QM/MM)等多尺度模拟方法对TqaL_(NC)酶与L-缬氨酸(L-Val)、TqaL_(NC)酶与L-异亮氨酸(L-Ile)和F345A-TqaL_(NC)酶与L-异亮氨酸(L-Ile)三个反应过程进行了详细的机理研究.结果表明,TqaL_(NC)酶在反应过程中生成的直立式构象的Fe(Ⅳ)=O物种会通过构象异构化获得赤道面式构象,为底物(L-Val、L-Ile、L-homoalaine)上NH_(3)^(+)与Fe的配位提供结构基础.在水和关键酸性残基的介导下,底物NH_(3)^(+)两次脱去质子与Fe(Ⅳ)=O物种配位,生成HN-Fe(Ⅳ)=O结构.随后,Fe(Ⅳ)=O物种攫取底物H原子,生成HN-Fe(Ⅲ)-OH中间体.此时NH回弹反应比传统的OH回弹反应在动力学上更有优势,因此选择性地生成了氮杂环丙烷产物.在反应过程中,底物侧链与周围氨基酸的位阻效应是影响NH回弹反应能垒的重要因素.通过改变底物侧链大小(L-Val→L-Ile)以及附近氨基酸的突变(F345A)实验,证实了该结论.本文还通过理论计算预测了TqaL_(NC)酶与L-高丙氨酸的反应产物为羟基化产物,并通过新的实验证据进一步支持了理论预测的机理.此外,在HN-Fe(Ⅲ)-OH结构中,通过前线轨道理论分析发现,dπ*Fe-N,dπ*Fe-OH轨道的能量差是影响NH/OH回弹反应能垒的另一重要因素.当底物NH与Fe配位时,其配位作用能够使得dπ*Fe-N以及dπ*Fe-OH轨道有效分裂,这种分裂进而影响了反应路径的选择性,确保氮杂环丙烷产物的生成.综上,本文提出了依赖α-酮戊二酸酶催化合成氮杂环丙烷结构的新机理.研究发现,Fe中心的动态配位效应在实现C-H键选择性胺化反应并避免C-H键羟基化反应中起到了关键作用.该理论为非血红素Fe酶催化的非羟基化反应提供了新的见解,并为探索包括C-N/C-S/C-O等重要生物合成反应新机理的探究提供了新思路.

关键词：联合量子力学-分子力学方法 C-H键活化非血红素酶胺化反应羟基化反应