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电化学促进未活化C(sp^(3))—H官能团化研究进展

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有机化学 2024年第3期44卷 892-902页

作者：高瑞林文丽荣郭维斯青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042

有机电合成以无痕电子代替传统的化学氧化剂或还原剂,具有绿色易放大等优势.未活化C(sp^(3))—H键的官能团化可以将目标官能团直接引入分子中进行修饰,避免预官能团化,兼具原子经济性和步骤经济性.随着有机电合成发展的日益成熟,电化学... 详细信息

有机电合成以无痕电子代替传统的化学氧化剂或还原剂,具有绿色易放大等优势.未活化C(sp^(3))—H键的官能团化可以将目标官能团直接引入分子中进行修饰,避免预官能团化,兼具原子经济性和步骤经济性.随着有机电合成发展的日益成熟,电化学促进未活化C(sp^(3))—H官能团化成为了有机合成的研究热点之一.根据官能团类型对反应进行分类,总结了近年来涉及未活化C(sp^(3))—H官能化的研究成果,重点分析了反应优势、底物特点以及反应机理,最后展望了面临的挑战及未来的发展趋势.

关键词：有机电合成未活化C(sp^(3))—H键官能团化

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光催化去除水体中的抗生素

化学进展 2024年第1期36卷 95-105页

作者：于江波于婧刘杰吴占超匡少平青岛科技大学环境与安全工程学院青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院青岛266042

随着抗生素的普遍应用,抗生素的水体污染问题也越来越严重。目前,从水中去除抗生素污染物技术包括物理吸附、絮凝和化学氧化。然而,这些过程通常会在水中留下大量的化学试剂和难以处理的沉积物,导致后处理比较困难。光催化技术是利用光... 详细信息

随着抗生素的普遍应用,抗生素的水体污染问题也越来越严重。目前,从水中去除抗生素污染物技术包括物理吸附、絮凝和化学氧化。然而,这些过程通常会在水中留下大量的化学试剂和难以处理的沉积物,导致后处理比较困难。光催化技术是利用光催化材料,在光照的情况下使抗生素彻底分解,最终形成无毒的CO_(2)和H_(2)O。光催化降解抗生素具有成本低、效率高、无二次污染的优点。本文综述了几种常用的降解抗生素的光催化材料的研究进展,并对其今后的研究与应用作了进一步展望。

关键词：光催化剂抗生素降解电子能带结构

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高含卤阻燃剂污染特征及分析方法研究进展

科学技术与工程 2024年第3期24卷 897-915页

作者：张文睿辛正豪曾冬娟孙鹏飞孔彪梁鹏山东科技大学安全与环境工程学院青岛266590 山东科技大学化学与生物工程学院青岛266590

高含卤阻燃剂(highly halogenated flame tetardants,HHFRs)是指氯系或溴系阻燃剂中含卤量在60%以上的阻燃剂,因含卤量高,阻燃性能优越,HHFRs在塑料及高分子材料等中得到了广泛应用。与常规阻燃剂相比,HHFRs在环境中更具持久性,浓度较... 详细信息

高含卤阻燃剂(highly halogenated flame tetardants,HHFRs)是指氯系或溴系阻燃剂中含卤量在60%以上的阻燃剂,因含卤量高,阻燃性能优越,HHFRs在塑料及高分子材料等中得到了广泛应用。与常规阻燃剂相比,HHFRs在环境中更具持久性,浓度较高时在室内外大气与灰尘、土壤、沉积物、生物体甚至人体血清、母乳中频繁检出,且降解后形成毒性更强的脱卤转化产物。毒理学证据表明HHFRs呈显著的内分泌干扰效应,造成神经发育损伤等。为科学评估及预测HHFRs的潜在环境与健康风险,获取准确可靠的定性定量数据是关键。然而,由于HHFRs具有沸点高且在光热作用下易发生脱卤等特性,使得复杂环境基质中痕量HHFRs的分析仍具有挑战性,从而阻碍了对其环境行为及毒效机制的深入认识。汇总了国内外近期关于十溴联苯醚(BDE-209)、十溴二苯乙烷(DBDPE)、得克隆(DP)、四溴双酚A/S衍生物(TBBPA/S-DBPE)、三(2,4,6-三溴苯氧基)-1,3,5-三嗪(TTBP-TAZ)及三(三溴新戊基)磷酸酯(TTBNPP)等几种典型HHFRs的样品前处理及仪器分析检测等方面的进展,并结合其理化性质及环境赋存特征等进行了评述,梳理出了当前分析方法的优缺点,并对今后的研究方向进行了展望。

关键词：高含卤阻燃剂理化性质环境赋存样品前处理分析方法

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利用连续流电化学发展新型氧化不对称催化

有机化学 2024年第5期44卷 1695-1696页

作者：高学壮郭维斯青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266061

不对称催化是合成手性物质的有效方法,广泛应用于合成天然产物和生物活性分子^([1]).在该领域中,氧化不对称催化鲜有研究,主要是难于找到合适的化学氧化剂以解决与催化剂的相容性问题^([2]).有机电合成作为一种公认的绿色合成技术,利用... 详细信息

不对称催化是合成手性物质的有效方法,广泛应用于合成天然产物和生物活性分子^([1]).在该领域中,氧化不对称催化鲜有研究,主要是难于找到合适的化学氧化剂以解决与催化剂的相容性问题^([2]).有机电合成作为一种公认的绿色合成技术,利用无痕电子代替化学氧化还原剂来促进反应^([3]),能够实现传统方法较难实现的氧化不对称催化.

关键词：不对称催化有机电合成天然产物相容性问题生物活性分子氧化还原剂电化学化学氧化剂

单壁碳纳米管在单金属层状双氢氧化物上的手性选择性生长

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科学通报 2024年第16期69卷 2288-2297页

作者：李雅涵郝树兰徐宁宁高 秦潇藩郗心砚何宁何茂帅青岛科技大学化学与分子工程学院青岛266042 青岛科技大学中德工程学院青岛266042

制备具有窄手性分布的单壁碳纳米管(single-walled carbon nanotubes,SWNTs)粉体是实现其潜在应用的基础和前提.本文设计并开发了分别含有单金属钴(Co)和镍(Ni)的层状双氢氧化物(layered double hydroxides,LDHs)催化剂前驱体,利用一氧... 详细信息

制备具有窄手性分布的单壁碳纳米管(single-walled carbon nanotubes,SWNTs)粉体是实现其潜在应用的基础和前提.本文设计并开发了分别含有单金属钴(Co)和镍(Ni)的层状双氢氧化物(layered double hydroxides,LDHs)催化剂前驱体,利用一氧化碳作为碳源,系统研究了碳纳米管在不同温度下的化学气相沉积合成.在反应气氛下,煅烧后的Co/Mg/Al LDHs催化剂在600℃即可活化,进而选择性生长出小直径、富集(6,5)手性的SWNTs产物.而煅烧后的Ni/Mg/Al LDHs催化剂在600℃的低温下无法活化生长出SWNTs.尽管进一步提升反应温度至700℃能够活化催化剂,但是由于还原形成的Ni纳米粒子在较高反应温度下容易团聚,所得到的SWNTs的手性分布相对较宽.这项工作不仅实现了窄手性分布SWNTs在单金属LDHs上的催化生长,同时还有助于加深对催化剂活化及SWNTs生长机制的理解.

关键词：单壁碳纳米管手性选择性生长层状双氢氧化物一氧化碳化学气相沉积

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电分离/富集-信号放大一体化策略用于农药精准检测

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分析化学 2024年

作者：李博黄德铭彭睿琦邓维李丹上海应用技术大学化学与环境工程学院

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。但SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析... 详细信息

表面增强拉曼散射（SERS）作为一种高灵敏分析技术，在环境分析和食品安全等领域具有良好的应用潜力。但SERS传感器极易受到环境基质的干扰，因此，采用前处理等方法消除环境因素的干扰非常重要。其中，构建电分离/富集-检测一体化分析策略是实现复杂样本中痕量荷电分子精准检测的重要策略之一。本研究以丝网印刷电极（SPCE）为载体，采用一步法制备还原氧化石墨烯（RGO）和金纳米颗粒（AuNPs）负载的SPCE，结合电动捕获技术进行荷电分子的选择性分离和高效富集，利用Au-RGO的信号放大作用，实现了对西玛津、杀草强、甲基对硫磷和马拉硫磷的高灵敏SERS检测。本方法对于4种农药的线性检测范围宽（0.001～500 μmol/L），检出限为0.3～2.0 nmol/L。本方法针对传统SERS传感器用于环境和食品分析面临的复杂基质干扰和前处理繁琐等问题进行了探索，提出了新的方法，为环境污染物的现场快速检测提供了技术支持。

关键词：表面增强拉曼散射传感器电富集石墨烯农药

奇特氟效应:一个有效构筑不敏感含能材料的重要因素

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含能材料 2024年第6期32卷 641-650页

作者：余沛东刘强强丁小勇刘应乐高海翔四川轻化工大学化学与环境工程学院四川自贡643000 北京理工大学重庆研究中心重庆401120 中国农业大学应用化学系北京100193

研究设计、合成并表征了化合物5,7-二(三氟甲基)-2-(二硝甲基)-[1,2,4]三唑[1,5-a]嘧啶(1)。采用差示扫描量热仪、高斯03及EXPLO5 v6.05软件分别测试或计算了其热性能、生成焓和爆轰性能,并通过Hirschfeld表面分析、2D指纹图谱、静电势(... 详细信息

研究设计、合成并表征了化合物5,7-二(三氟甲基)-2-(二硝甲基)-[1,2,4]三唑[1,5-a]嘧啶(1)。采用差示扫描量热仪、高斯03及EXPLO5 v6.05软件分别测试或计算了其热性能、生成焓和爆轰性能,并通过Hirschfeld表面分析、2D指纹图谱、静电势(ESP)对化合物1和已报道的偕二硝甲基含能化合物进行了对比研究。结果表明,化合物1具有较低的机械感度,其撞击感度>40 J,摩擦感度>360 N,这与已报道的CHON型偕二硝甲基含能化合物的敏感性有很大不同。单晶堆积及分子间作用力的计算结果表明化合物1中的卤键(C—F…X)能够有效打断分子之间O…O相互作用的生成。此外,由于三氟甲基的存在,化合物1展示出较为优越的静电势值和静电势偏移值,从而使其比其它偕二硝甲基含能化合物更加稳定。

关键词：含能材料不敏感炸药偕二硝甲基卤键弱相互作用

北苏鲁威海地区共生伟晶岩脉-钙硅酸盐岩的形成机制和地质意义

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岩石学报 2024年第4期40卷 1185-1204页

作者：康嘉淳宋里豪王淞杰王淼曹玉亭李旭平山东科技大学地球科学与工程学院青岛266590

威海位于苏鲁造山带最北端,出露片麻岩和榴辉岩等多类超高压岩石,是研究大陆俯冲带变质、深熔和熔体效应的理想靶区。基于详细野外观察,本文对该区的一套钙硅酸盐岩、伟晶岩脉和寄主片麻岩进行了岩相学、地球化学和锆石年代学等研究,旨... 详细信息

威海位于苏鲁造山带最北端,出露片麻岩和榴辉岩等多类超高压岩石,是研究大陆俯冲带变质、深熔和熔体效应的理想靶区。基于详细野外观察,本文对该区的一套钙硅酸盐岩、伟晶岩脉和寄主片麻岩进行了岩相学、地球化学和锆石年代学等研究,旨在深入探究超高压变质岩的多期熔融及与之伴随的地质过程。阴极发光显示,三类岩石中的锆石整体具有核-边结构,继承核年龄为859±20Ma~272±6Ma,与苏鲁变质岩内大多残余岩浆锆石的年龄一致。新生锆石共记录了约237±4Ma、224±7Ma~218±2Ma和177±5Ma~166±3Ma等三组年龄。结合不同微区的稀土元素特征,本文认为,237±4Ma记录了峰期变质时代,而224±7Ma~218±2Ma和177±5Ma~166±3Ma年龄的锆石呈现典型的深熔锆石特征,分别代表俯冲陆壳折返至高压榴辉岩相和加厚地壳初始伸展阶段的部分熔融年代。伟晶岩与片麻岩中继承锆石的Hf同位素组成不同,表明形成伟晶岩的熔体并非寄主岩石直接熔融而来。此外,钙硅酸盐岩及其内部的单斜辉石具有极低的Cr、Ni等相容元素含量和负Eu异常特征,且均显示大离子亲石元素富集、高场强元素亏损的特点。并且,钙硅酸盐岩与苏鲁超高压片麻岩的Sr-Nd同位素组成接近,其内部继承/新生锆石与伟晶岩中相应锆石微区的Hf同位素组成一致。综合分析上述数据并结合前人成果,本文推测,钙硅酸盐岩为深俯冲陆壳折返阶段长英质熔体与片麻岩内部的大理岩团块发生熔岩反应所致。综上,本研究进一步约束了俯冲陆壳在折返及造山垮塌阶段两期熔融的时间及熔体来源等信息,并为大陆俯冲带深部的熔体效应和物质循环提供了参考。

关键词：钙硅酸盐岩伟晶岩混合岩化片麻岩部分熔融苏鲁造山带

磁性木质素磺酸钠水凝胶对水中结晶紫的吸附性能

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环境工程学报 2024年第3期18卷 634-643页

作者：谢慧嘉江南郭先哲刘卓状陈武长江大学化学与环境工程学院荆州434023

为了处理染料废水,本研究通过自由基接枝共聚和原位沉淀法制备了磁性木质素磺酸钠水凝胶(Fe_(3)O_(4)@LS),制备工艺简单环保,可实现木质素的高值化利用,且考察了Fe_(3)O_(4)@LS对水中结晶紫(CV)的吸附性能。结果表明,在25℃下,Fe_(3)O_(... 详细信息

为了处理染料废水,本研究通过自由基接枝共聚和原位沉淀法制备了磁性木质素磺酸钠水凝胶(Fe_(3)O_(4)@LS),制备工艺简单环保,可实现木质素的高值化利用,且考察了Fe_(3)O_(4)@LS对水中结晶紫(CV)的吸附性能。结果表明,在25℃下,Fe_(3)O_(4)@LS投加量为400 mg·L^(-1)、pH=7.0、CV初始浓度为100 mg·L^(-1)、吸附时间80 min时,对结晶紫的平衡吸附量和去除率均达到最大,分别为237.08 mg·g^(-1)和94.83%,Fe_(3)O_(4)@LS对CV的吸附过程符合拟二级动力学方程及Langmuir吸附模型;一价和二价金属离子均会抑制Fe_(3)O_(4)@LS对CV的吸附,Fe_(3)O_(4)@LS具有良好的磁响应性,使其便于回收;再生实验结果表明,Fe_(3)O_(4)@LS是一种具有循环使用潜力的优良生物质吸附材料;构效分析结果表明,Fe_(3)O_(4)@LS的优良吸附性能归因于其充足的活性位点以及丰富的孔洞结构。

关键词：磁性木质素水凝胶吸附结晶紫

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