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电化学脱盐机理及相关研究进展

化工学报 2024年第1期75卷 171-189页

作者：齐元帅彭文朝李阳张凤宝范晓彬天津大学化工学院天津300354 化学工程联合国家重点实验室天津300354

电化学脱盐技术通过可逆的电化学过程实现离子固定化,是一种很有前途的节能水处理技术。有关脱盐机理的研究有助于深入了解离子传输和去除特性,进而为材料和电池的设计提供理论支持。根据电化学基本原理,可以将电化学脱盐机理分为电吸... 详细信息

电化学脱盐技术通过可逆的电化学过程实现离子固定化,是一种很有前途的节能水处理技术。有关脱盐机理的研究有助于深入了解离子传输和去除特性,进而为材料和电池的设计提供理论支持。根据电化学基本原理,可以将电化学脱盐机理分为电吸附机理与电荷转移机理两大类,后者包括氧化还原活性导电聚合物、离子插入(或插层)反应、转化反应以及氧化还原活性电解质。先进表征技术(包括原位X射线技术、原位波谱技术以及其他技术)和计算机建模与仿真(包括分子动力学模拟、密度泛函理论、有限元分析)在机理分析中起到关键作用。

关键词：电化学脱盐机理吸附电荷转移

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微波诱导高分散Pd/FeP催化剂构筑及其电催化性能研究

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化工学报 2024年第4期75卷 1594-1606页

作者：李昂赵振宇李洪高鑫天津大学化工学院精馏技术国家工程研究中心天津300350 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

微波技术作为一种新型过程强化手段,已被广泛应用于材料制备过程。利用微波对吸波型载体的选择性加热,使其产生局部高温诱导催化剂颗粒的沉积,有望构筑高分散钯(Pd)催化剂结构,而这一特殊结构对提高催化剂电催化氧化甲酸活性、提升甲酸... 详细信息

微波技术作为一种新型过程强化手段,已被广泛应用于材料制备过程。利用微波对吸波型载体的选择性加热,使其产生局部高温诱导催化剂颗粒的沉积,有望构筑高分散钯(Pd)催化剂结构,而这一特殊结构对提高催化剂电催化氧化甲酸活性、提升甲酸燃料电池的性能至关重要。为探究微波诱导高分散钯催化剂便捷制备的可行性,本文首先通过水热法制备了强吸波的空心海胆状磷化铁(FeP)作为催化剂载体,而后分别在常规加热与微波加热条件下通过乙二醇还原法在FeP表面沉积Pd。使用XRD、TEM、SEM技术表征Pd/FeP产品的形貌和微观结构,探究微波加热对催化剂表面金属钯颗粒分散的影响作用。使用循环伏安法和线性伏安法评价所制备催化剂的催化活性,通过探讨催化剂结构与其电催化活性的构效关系,揭示微波合成对Pd/FeP催化剂性能的强化作用机制。研究结果表明,空心海胆状的FeP颗粒具有较强的微波吸收能力,因而在受到微波辐射时,其表面形成的局部过热诱导Pd的原位沉积,使得微波水热法制备的Pd催化剂具有良好的分散特性,然而溶剂主体温度的过高会增加Pd之间的团聚。相对于常规手段合成的催化剂,利用微波水热法在120°C下制备的催化剂电化学活性面积提升了约3.5倍,对甲酸电催化氧化活性提升了约54倍。

关键词：微波合成纳米结构电化学催化剂粒度分布

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强吸波催化剂协同微波能强化果糖脱水制5-羟甲基糠醛

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化工学报 2024年第4期75卷 1565-1577页

作者：徐安冉刘凯王娜赵振宇李洪高鑫天津大学化工学院精馏技术国家工程研究中心天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

利用硬模板法制备了中空多孔碳球(MHCS),系统研究了热处理温度、金属负载量、刻蚀前后对MHCS电磁参数的影响。从中选取高介电损耗值(ε″)的MHCS-800(ε″=213)作为催化剂载体,并以SCS-800(ε″=50)和SCS(ε″=0.08)作为对比样品,经磺... 详细信息

利用硬模板法制备了中空多孔碳球(MHCS),系统研究了热处理温度、金属负载量、刻蚀前后对MHCS电磁参数的影响。从中选取高介电损耗值(ε″)的MHCS-800(ε″=213)作为催化剂载体,并以SCS-800(ε″=50)和SCS(ε″=0.08)作为对比样品,经磺化后用于催化果糖水解制5-羟甲基糠醛,根据在微波加热和常规油浴条件下的反应动力学探究了ε″对微波催化效果的影响。结果表明,在80 W微波功率辐照下使用MHCS-800-SO_(3)H作为催化剂,5 min转化率即可达97.7%;反应速率常数(k)为0.76 min^(-1),是常规加热(k=0.0847 min^(-1))的8.97倍,该催化剂相较于SCS-800-SO_(3)H和SCS-SO_(3)H的微波催化效果(k比常规分别提升了164.9%、11.9%)更加显著。以上研究结果源于中空多孔结构和高的石墨化程度相耦合更有利于在催化剂颗粒表面形成“热点”,从而加速催化反应。

关键词：微波辐照果糖水解多相反应动力学介电损耗催化

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三嗪共价骨架材料的层间位错行为及其光生载流子动力学理论研究

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化学学报 2024年

作者：陈铭晖张博心魏滔孙兆雪冯亚青张宝天津大学化工学院天津化工协同创新中心

三嗪共价骨架(CTF)材料是一类由三嗪环连接构筑的结晶性二维骨架材料，于光催化领域受到了越来越多的关注. 由于其特殊的二维结构，各层之间通过非化学键的方式进行堆叠形成体相结构，因此其各层之间的相互作用力较弱. 在形成骨架过... 详细信息

三嗪共价骨架(CTF)材料是一类由三嗪环连接构筑的结晶性二维骨架材料，于光催化领域受到了越来越多的关注. 由于其特殊的二维结构，各层之间通过非化学键的方式进行堆叠形成体相结构，因此其各层之间的相互作用力较弱. 在形成骨架过程以及光催化过程中可能发生堆积方式的变化. 然而目前CTFs材料产生层间位错的机理尚未有所研究. 因此本工作采用密度泛函方法，探究了四种三嗪骨架材料(CTF-1、CTF-2、CTF-13以及CTF-133)的层间位错行为的主要影响因素. 结果表明，四种CTF发生层间位错行为的过程均为一自发行为，是由于相邻两层之间三嗪环基团中氮原子上π电子斥力造成的，而苯环单元的层间堆积能够稳定层间构型. 最后，对不同堆积方式的CTF-1骨架的光生载流子动力学进行了研究，发现AA堆积的CTF-1骨架材料具有合适的带隙以及光生载流子迁移速率，是一种潜在优异半导体光催化剂.

关键词：三嗪基共价骨架材料层间位错行为堆积方式密度泛函半导体特性

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溶液结晶过程强化

化工进展 2024年第1期43卷 87-99页

作者：冯瑶光陈奎赵佳伟王娜王霆黄欣周丽娜郝红勋天津大学化工学院国家工业结晶工程技术研究中心天津300072 天津化学化工协同创新中心天津300072

溶液结晶是化学工业中最重要的产品分离、纯化和功能化技术之一,广泛应用于医药、食品、精细化工等领域。溶液结晶中晶体的成核和生长过程将决定最终晶体产品的晶型、晶习、粒度、纯度等关键质量指标。因此,对溶液结晶过程,尤其是晶体... 详细信息

溶液结晶是化学工业中最重要的产品分离、纯化和功能化技术之一,广泛应用于医药、食品、精细化工等领域。溶液结晶中晶体的成核和生长过程将决定最终晶体产品的晶型、晶习、粒度、纯度等关键质量指标。因此,对溶液结晶过程,尤其是晶体成核和生长过程进行强化既有利于提高过程效率,也有助于满足晶体产品不同的性能需求。本文围绕晶体成核和生长强化这一关键问题,从受限空间、物理场、添加剂和模板剂等方面系统综述了溶液结晶中的过程强化策略。探讨了各种过程强化策略的优点和局限性,并总结了溶液结晶过程强化策略的主要研究重点和发展前景。

关键词：结晶成核生长粒度分布过程强化

差异化互补多层次培训管理模式促科教融合育人——X射线光电子能谱仪

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化学教育（中英文） 2024年第16期45卷 113-120页

作者：方卉邹少兰翟勇何清贲宇恒王军范晓彬天津大学化工学院天津300354

如何优化开放培训管理体系,提升仪器资源利用率的同时,充分发挥大型仪器作为优质科研和教学资源载体的潜力,是高校公共服务平台共同面临的课题。针对学院大型仪器测试平台现状和存在问题,以X射线光电子能谱仪为例,针对仪器特点,充分依... 详细信息

如何优化开放培训管理体系,提升仪器资源利用率的同时,充分发挥大型仪器作为优质科研和教学资源载体的潜力,是高校公共服务平台共同面临的课题。针对学院大型仪器测试平台现状和存在问题,以X射线光电子能谱仪为例,针对仪器特点,充分依托和利用平台现有软硬件条件,发展了差异化互补、线上线下相结合、分级用户、多层次培训仪器开放管理新模式;并重点通过助理测试员制度、定制化服务和实验案例库建设,推动科研反哺教学、教学促进科研。经过数年运行,此模式被证明能大幅降低人为故障,实现全时开放,带动测试服务水平和发表论文数量质量同步上升,提升人才培养质量,在促科教融合育人的同时,也为其他大型仪器管理提供了参考和借鉴。

关键词： X射线光电子能谱差异化互补多层次分级全时开放助理测试员定制化服务案例库建设

MOFs材料负载的钴铁尖晶石活化过一硫酸盐降解四环素

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化学工业与工程 2024年第3期41卷 170-178页

作者：王祥杨娜孙永利姜斌肖晓明张龙飞张吕鸿天津大学化工学院天津300350

通过简单的水热法成功制备了钴铁尖晶石和MOFs材料耦合的磁性功能催化剂CoFe_(2)O_(4)/UiO-66-NH2(CF/U6N),用于活化过一硫酸盐降解水中的四环素(TC)。由于负载后CoFe_(2)O_(4)活性组分分散性的提高和与载体之间的相互作用增强,CF/U6N... 详细信息

通过简单的水热法成功制备了钴铁尖晶石和MOFs材料耦合的磁性功能催化剂CoFe_(2)O_(4)/UiO-66-NH2(CF/U6N),用于活化过一硫酸盐降解水中的四环素(TC)。由于负载后CoFe_(2)O_(4)活性组分分散性的提高和与载体之间的相互作用增强,CF/U6N表现出良好的催化活性和稳定性,在30 min内对TC降解效率可达93.2%。5次循环后,对TC的去除率仍保持在80%以上。同时CF/U6N功能催化剂可适用于较宽的pH值范围(3~9),在无机阴离子共存条件下对TC降解也具有较高的催化活性。猝灭实验和电子顺磁光谱表明TC的降解过程涉及自由基和非自由基路径,且硫酸根自由基和单线态氧均在TC降解过程中起到重要作用。

关键词：钴铁尖晶石过一硫酸盐四环素降解活性氧物种

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火星上的气固流态化模拟实验

化工进展 2024年第8期43卷 4203-4209页

作者：马永丽李沐阳马子皓王浩然王茂隆费瑶寒张露滨刘明言天津大学化工学院天津300350 化学工程联合国家重点实验室(天津大学) 天津300350

为了了解火星上的气固流态化行为,本文应用计算颗粒流体力学方法对不同重力条件下的气固流化床反应器中的流态化现象进行了数值模拟研究。分析了火星环境条件下气固流化床内的流体速度分布特性,探索了床层压力波动特性与环境重力和表观... 详细信息

为了了解火星上的气固流态化行为,本文应用计算颗粒流体力学方法对不同重力条件下的气固流化床反应器中的流态化现象进行了数值模拟研究。分析了火星环境条件下气固流化床内的流体速度分布特性,探索了床层压力波动特性与环境重力和表观气速等因素间的关系。结果表明,在火星环境条件下,提高表观气速可以促进气固流态化的形成和充分发展;但是较高的表观气速会使流化床内的气固流场紊乱程度增加,不利于维持稳定的气固流态化状态。研究结果对于未来在火星上开展物质和能源等就地生产用气固流态化单元操作具有一定的指导意义。

关键词：流化床流态化数值模拟气固火星

用于流化床传热的低密度ZrO2/SiO2/Al2O3复合陶瓷球的制备及其物化性能

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化学工业与工程 2024年第4期41卷 138-146页

作者：俞璐琦马红钦罗心悦高君宇谷星朋刘嘉豪天津大学化工学院天津大学化工过程安全与装备技术重点实验室

针对现有用于流化床换热器固体颗粒的密度高、强度低、不耐磨等缺点，采用溶胶滴球-热油柱成型法，制备低密度球形ZrO2/SiO2/Al2O3复合陶瓷颗粒，研究ZrOCl2溶液和硅溶胶加入顺序、n（Zr）/n（Si）/n（Al）对所制备复合陶瓷颗粒的微观... 详细信息

针对现有用于流化床换热器固体颗粒的密度高、强度低、不耐磨等缺点，采用溶胶滴球-热油柱成型法，制备低密度球形ZrO2/SiO2/Al2O3复合陶瓷颗粒，研究ZrOCl2溶液和硅溶胶加入顺序、n（Zr）/n（Si）/n（Al）对所制备复合陶瓷颗粒的微观结构及物化性能的影响，评估所制备颗粒在流化床传热中应用的可行性。结果表明：n（Zr）/n（Si）/n（Al）为1∶1∶60,先滴加锆源再滴加硅源合成混合溶胶，由此制得的氧化铝基ZrO2/SiO2/Al2O3陶瓷颗粒的形状近似为球形，其平均直径为1.5 mm,干湿颗粒密度分别为1 740和2 170 kg·m-3,远低于普通陶瓷颗粒的密度(2 400～2 900 kg·m-3),较低的密度有利于流化床的均匀流化，从而有利于流化床强化传热和防垢除垢；干湿单颗粒抗压强度分别为116.0和115.7 N,完全能满足流化床操作对固体颗粒强度的要求；此外，所制得的颗粒还具有出色的耐磨性能和耐酸碱侵蚀性能。综合考虑颗粒的形状、大小、密度、机械强度、耐磨及耐腐蚀性能等，可以预期，所制得的氧化铝基复合陶瓷颗粒能很好地应用于管式换热器的流化床强化传热和防垢除垢。

关键词：溶胶-凝胶法制备氧化铝基复合材料球形颗粒流化床传热