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复合纳米生物催化剂FeO-ZIF-8@ET 2.0的制备研究

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中国油脂 2024年

作者：李攀登贺雷雨孙丽慧大连理工大学化工海洋与生命学院

为提高液体脂肪酶Eversa Transform 2.0稳定性和利用率，采用共沉淀法将功能性磁性纳米材料四氧化三铁纳米粒子与金属有机框架材料ZIF-8耦合的同时，并使Eversa Transform 2.0吸附于复合材料上，制备复合纳米生物催化剂Fe3O4-ZIF-8@ET ... 详细信息

为提高液体脂肪酶Eversa Transform 2.0稳定性和利用率，采用共沉淀法将功能性磁性纳米材料四氧化三铁纳米粒子与金属有机框架材料ZIF-8耦合的同时，并使Eversa Transform 2.0吸附于复合材料上，制备复合纳米生物催化剂Fe3O4-ZIF-8@ET 2.0。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)等手段对复合固定化酶的微观形貌和官能团进行表征。以比活力和蛋白负载率为指标，研究了固定化时间、加酶量及固定化温度对Fe3O4-ZIF-8@ET 2.0活性的影响，获得制备Fe3O4-ZIF-8@ET 2.0的最佳条件为：固定化时间6 h，加酶量1.5 mL，固定化温度40℃，在此条件下Fe3O4-ZIF-8@ET 2.0的酶比活力为50.58 U/g，负载率为86.64%。在循环使用五个批次后，固定化酶的比活力仍能达到57.37%，表现出较大的工业化应用潜力。该研究为开发新型功能性复合MOF材料固定化酶生物催化剂提供参考。

关键词：金属有机骨架复合纳米生物催化剂 Eversa Transform 2.0 固定化

Co-YPO_(4)双功能催化剂促进乙醇高值转化制丁二烯

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 166-175页

作者：周百川李文翠王嘉孙丹卉向诗煜高新芊陆安慧大连理工大学化工学院辽宁省低碳资源高值化利用重点实验室精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯... 详细信息

丁二烯是重要的化工原料,主要用于生产树脂、合成橡胶、丁二醇和己二腈等大宗化学品,还可以用于制备蒽醌、四氢苯酐等精细化学品.目前,工业上制备丁二烯的方法主要是乙烯副产抽提法.近年来,随着生物乙醇技术大力发展,催化乙醇制丁二烯成为很有吸引力的生产丁二烯的路线之一.目前催化乙醇制丁二烯的催化剂种类较多,合理设计具有活性位点结构和功能的催化新材料是提升催化剂活性的关键.稀土金属元素如Y,La和Ce等具有独特的电子层结构,并且具有中等强度的Lewis酸性,本文尝试将稀土磷酸盐与具有乙醇脱氢活性的过渡金属位点结合起来,设计过渡金属改性的稀土磷酸盐催化剂并用于乙醇转化制丁二烯.本文开发了Co-YPO_(4)双功能催化剂,应用于乙醇转化制丁二烯反应,所制材料表现出较高的催化活性与稳定性.在YPO4催化剂上,乙醇主要发生脱水反应,生成大量的乙烯和乙醚,且丁二烯选择性不超过5%;而在Co-YPO_(4)催化剂上,乙醇转化产物分布出现明显改变,丁二烯选择性增加.在乙醇重时空速和反应温度分别为1.0 gC2H5OH×gCat.‒1×h^(‒1)和350℃的条件下,乙醇转化率为78.2%,丁二烯选择性为68.5%.原位紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱以及H_(2)^(-)程序升温还原表征结果表明,Co2+中心与PO_(4)^(3‒)基团存在强的配位相互作用,形成稳定且高度分散的[Co-O-P]物种.通过NH_(3)^(-)程序升温脱附(TPD)和吡啶探针分子吸附红外对YPO4和Co-YPO4进行酸性表征,结果表明,YPO_(4)和Co-YPO4表面均是典型的Lewis酸性位点;结合CO_(2)-TPD表征发现,Co^(2+)与YPO4表面部分Y3+位点发生置换,即引入适量的Co会减弱酸性同时增强表面碱性.进一步通过停留时间、乙醇程序升温表面反应和原位乙醇吸附反应漫反射红外光谱测试对反应机理进行详细研究.结果表明,乙醇首先在Co^(2+)位发生脱氢生成乙醛和H_(2),随后乙醛迁移至Y^(3+)位点吸附活化,两分子乙醛依次发生C‒C偶联、加氢以及脱水反应生成丁二烯.动力学测试结果表明,乙醇脱氢是整个反应过程的关键步骤,整体反应路径如下:乙醇→乙醛→丁烯醛→丁烯醇→丁二烯.综上所述,以乙醇作为平台分子合成丁二烯能够丰富可持续发展的新能源结构体系.本文揭示了磷酸根基团通过配位作用稳定Co^(2+)物种,Co^(2+)和Y^(3+)位点协同催化乙醇选择性生成丁二烯,为乙醇高值转化催化剂设计提供了新思路.

关键词：乙醇丁二烯脱氢碳碳偶联磷酸盐

Fe基分子筛NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展

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中国科学:化学 2024年

作者：才博慧安子静王阅杜妍任利敏殷成阳沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所大连理工大学化学学院

近年来,氮氧化物（NOx）已经成为大气的主要污染源之一.研究发现,选择性催化还原技术（SCR）的脱硝效率可达90%以上,特别是以NH3为还原剂的NH3-SCR技术是目前非常有效且应用最为广泛的脱硝技术.本文综述了Fe基分子筛脱硝催化剂在NH3-SC... 详细信息

近年来,氮氧化物（NOx）已经成为大气的主要污染源之一.研究发现,选择性催化还原技术（SCR）的脱硝效率可达90%以上,特别是以NH3为还原剂的NH3-SCR技术是目前非常有效且应用最为广泛的脱硝技术.本文综述了Fe基分子筛脱硝催化剂在NH3-SCR反应中的研究进展,对其研究概况、制备方法、活性和稳定性的强化策略进行了总结概述,详细介绍了常见的Fe基分子筛催化剂如Fe-ZSM-5、Fe-Beta、Fe-CHA用于NH3-SCR反应的概况.通过合成不同拓扑结构的Fe基分子筛催化剂,向Fe基分子筛催化剂中引入不同种类金属以及构建核壳结构等强化策略来提高Fe基分子筛催化剂的NH3-SCR活性、水热稳定性以及抗中毒性能,最后对Fe基分子筛NH3-SCR催化剂脱硝性能与抗中毒性能不断提升以及工业化应用等方面的未来发展方向进行了展望.

关键词：铁基分子筛催化剂氨气选择性催化还原氮氧化物脱除

原位封装法制备Ni@ZSM-5催化剂及其在苯与甲醇烷基化反应中的性能

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石油学报(石油加工) 2024年

作者：闫秘张嘉兴周阿娟白雄伟赵玉张安峰郭新闻大连理工大学化工学院催化化学与工程系精细化工国家重点实验室

使用原位封装法将金属Ni封装进ZSM-5纳米晶体中，通过调节金属含量成功制备了一系列封装NiO质量分数分别为0.2%、1.0%和4.0%的Ni@ZSM-5催化剂。利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、N2物理吸附-脱附（BET）、氨气... 详细信息

使用原位封装法将金属Ni封装进ZSM-5纳米晶体中，通过调节金属含量成功制备了一系列封装NiO质量分数分别为0.2%、1.0%和4.0%的Ni@ZSM-5催化剂。利用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、N2物理吸附-脱附（BET）、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对封装金属Ni后的催化剂进行表征，并详细考察金属Ni封装量的变化对苯与甲醇烷基化反应性能的影响。结果表明：金属Ni含量对催化剂粒径及形貌影响不大，总孔体积略有下降，比表面积、微孔体积、酸量上差别不大；金属Ni含量对催化剂稳定性有显著影响。在反应温度为460 ℃、压力0.1 MPa下，发现封装质量分数1.0%NiO时，苯的转化率可达到66%，约比ZSM-5提高10%，副产物乙苯初始选择性大幅度下降至仅0.25%，催化剂寿命为180 h。

关键词：原位封装法 Ni@ZSM-5 苯与甲醇烷基化稳定性乙苯

苹果酸辅助NH_(2)-MIL-125(Ti)合成及其光催化性能研究

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化学反应工程与工艺 2024年第3期40卷 193-201页

作者：刘民马作启郭新闻大连理工大学化工学院催化化学与工程系辽宁大连116024

以苹果酸为添加剂辅助合成了NH_(2)-MIL-125(Ti)光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis)、光致发光光谱(PL)等手段对其进行了表征,并以光催化降解罗丹明B(RhB)反应为探针... 详细信息

以苹果酸为添加剂辅助合成了NH_(2)-MIL-125(Ti)光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis)、光致发光光谱(PL)等手段对其进行了表征,并以光催化降解罗丹明B(RhB)反应为探针评价其性能。结果表明:少量添加苹果酸使得NH_(2)-MIL-125(Ti)晶体厚度变薄、尺寸变小;而大量添加时,NH_(2)-MIL-125(Ti)晶体尺寸变大,同时晶体错位生长,缺陷增加,提高了电子空穴分离效率和界面电荷传输效率,促进样品光降解性能,提升光催化活性,反应120 min后RhB的移除率达到83%。

关键词： NH_(2)-MIL-125(Ti) 添加剂形貌调控染料降解

改进型三级串联多股流LNG冷能发电系统性能研究

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低碳化学与化工 2024年

作者：蔡东旭王荧光刘豪爽胡大鹏大连理工大学精细化工国家重点实验室智能材料化工前沿科学中心国家管网集团工程技术创新有限公司大连理工大学化工学院化工机械与安全系

针对常见的三级串联朗肯循环液化天然气（LNG）冷能发电系统未能有效地利用工质冷量的问题，提出了一种改进型三级串联多股流联合循环（MS-3CC）系统。通过加入多股流换热器，该系统多级利用了LNG和系统内循环工质冷量，有效降低了系统... 详细信息

针对常见的三级串联朗肯循环液化天然气（LNG）冷能发电系统未能有效地利用工质冷量的问题，提出了一种改进型三级串联多股流联合循环（MS-3CC）系统。通过加入多股流换热器，该系统多级利用了LNG和系统内循环工质冷量，有效降低了系统复杂程度，提升了系统热力学性能和经济性。通过遗传算法优化计算，当天然气（NG）排气压力为5.5 MPa，系统内各级循环工质均选取丙烷时，MS-3CC系统的最大净输出功为6027 kW，相比三级串并联合循环（P-3CC）系统和单级联合循环（SCC）系统分别高出5.4%和80.3%，而其年净收益则分别高出16.9%和68.0%。比较了64种工质组合，发现采用CH2F2+CH2F2+C3H8时MS-3CC系统的净输出功最高。MS-3CC系统的提出，为实际工业中更为有效地多级利用LNG冷量提供了参考。

关键词： LNG冷能发电三级朗肯循环多股流换热经济性分析工质选择遗传算法

Pd颗粒负载的ZnInS纳米片高效光催化苯甲醇氧化和产氢的耦合反应

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无机盐工业 2024年

作者：孙庆昊李克艳郭新闻大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室智能材料化工前沿科学中心

通过溶剂热-光沉积法制备了Pd颗粒负载的二维ZnIn2S4纳米片用于光催化苯甲醇氧化和产氢的耦合反应。当Pd负载量为1.0%（质量分数）时光催化性能最优，在可见光下苯甲醛和氢气的产生速率分别达到3 804.1、4 629.8 μmol/（g·h），苯甲... 详细信息

通过溶剂热-光沉积法制备了Pd颗粒负载的二维ZnIn2S4纳米片用于光催化苯甲醇氧化和产氢的耦合反应。当Pd负载量为1.0%（质量分数）时光催化性能最优，在可见光下苯甲醛和氢气的产生速率分别达到3 804.1、4 629.8 μmol/（g·h），苯甲醛选择性为80.0%。利用X射线衍射仪（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱仪（XPS）等表征了光催化剂的形貌与结构，利用光致发光光谱（PL）、时间分辨荧光光谱（tr-PL）、电化学阻抗谱（EIS spectra）、紫外-可见漫反射光谱（UV-visible spectra）等分析了光催化剂的光学和光电化学性质。研究发现Pd颗粒的表面等离子体共振效应增强了光催化剂的可见光吸收，其较低的费米能级使得ZnIn2S4导带上的光生电子向Pd转移，提高了光生载流子的分离效率，因此提升了光催化氧化还原反应性能。此外，还提出了Pd/ZnIn2S4光催化剂氧化苯甲醇协同产氢的反应机理，即光生空穴将苯甲醇氧化成苯甲醛，光生电子将苯甲醇中的氢质子还原成氢气。

关键词：光催化苯甲醇氧化产氢 ZnIn S 贵金属

多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛的合成与优化研究

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现代化工 2024年第1期44卷 171-176页

作者：邹杨杨朱鹏吕晓欢聂海伟刘海鸥张雄福刘国东大连理工大学化工学院化学工艺系辽宁大连116024 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

采用纳米粒子自组装策略,选择传统微孔模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂和廉价的硅溶胶为硅源,合成了多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛。考察了硅铝摩尔比和体系Na^(+)摩尔分数对纳米晶团聚体ZSM-5分子筛形貌的影响,并追踪了不同... 详细信息

采用纳米粒子自组装策略,选择传统微孔模板剂四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂和廉价的硅溶胶为硅源,合成了多级孔ZSM-5纳米晶团聚体分子筛。考察了硅铝摩尔比和体系Na^(+)摩尔分数对纳米晶团聚体ZSM-5分子筛形貌的影响,并追踪了不同晶化时间下纳米晶团聚体的形成过程,最后利用XRD､SEM和氮气吸附/脱附等表征手段对所合成分子筛的性质进行分析。结果表明,低硅铝摩尔比有利于纳米晶团聚体分子筛的形成,同时合成体系中的Na^(+)对团聚体的形成具有重要作用。经优化调控后,小试可合成固体收率达94.2%的ZSM-5纳米晶团聚体分子筛,经3 L合成釜进行40倍的放大合成可成功获得高结晶度､高产率的产品。

关键词： ZSM-5分子筛多级孔分子筛纳米团聚体分子筛合成

高活性方形氧化铅与可视化电解槽协同促进电催化臭氧生产

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 80-95页

作者：刘佳王式彬蔡锦福武立振刘云贺佳辉许在祥彭小革钟兴安亮王建国浙江工业大学化工学院工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032 香港理工大学机械工程系中国香港九龙

臭氧是一种环境友好型氧化剂,可直接用于消毒、杀菌和废水处理,对于维护和促进公共卫生安全至关重要.由于臭氧容易分解,不利于储存,因此需要现制即用.目前臭氧生成技术主要包括:电晕放电法和电催化臭氧生产(EOP)技术.相较于电晕放电法,... 详细信息

臭氧是一种环境友好型氧化剂,可直接用于消毒、杀菌和废水处理,对于维护和促进公共卫生安全至关重要.由于臭氧容易分解,不利于储存,因此需要现制即用.目前臭氧生成技术主要包括:电晕放电法和电催化臭氧生产(EOP)技术.相较于电晕放电法,EOP是一种本质安全的臭氧生产技术.然而,该工艺相较于电晕放电技术电能消耗量大,为了使其更具商业可行性,有必要开发高活性且低成本的电催化剂.此外,合理的电解槽设计对于实现高效EOP过程也至关重要.然而,目前研究主要集中在提高EOP催化剂活性方面,对电解槽的结构设计优化的关注较少.本文通过开发高效电催化剂进而将其应用于结构优化后的电解槽中,实现了更加高效的EOP过程.本文采用水热方法成功制备了一种具有较高EOP活性的方形氧化铅(PbO_(x)-CTAB-120)电催化剂.在标准三电极测试系统中,电流密度为50 mA cm^(-2)的测试条件下,法拉第效率(FE)可达20.7%,与商用β-PbO_(2)(17.1%)相比提高了21.1%.此外,设计了具有平行流场的可视化EOP电解槽,该可视化电解槽在传质和传热方面具有明显优势,有利于实现更加高效的EOP过程.将催化剂PbO_(x)-CTAB-120组装至可视化电解槽中,在1.0 A cm^(-2)的测试电流密度下,电解液为超纯水,该体系气态臭氧产量可以达到588 mg h^(-1)g^(-1)catalyst,比能量消耗(PEOP)为56 Wh g^(-1)gaseous ozone.体系臭氧产量约为商用β-PbO_(2)在传统电解槽中产量的2倍,并且PEOP降低率超过62%.原位18O同位素标记差分电化学质谱和密度泛函理论计算结果表明,PbO_(x)-CTAB-120电催化剂在EOP过程中遵循晶格氧机理路径,晶格氧迁移产生的氧空位能有效稳定OOH^(*)和O_(2)^(*)反应中间体,因此有利于催化剂在EOP过程中保持较好的反应活性和稳定性.同时,还利用先进的高速摄像可视化工具和计算流体力学(CFD)仿真模拟研究了平行流场EOP电解槽的运行过程和高效传质传热的原理.CFD模拟结果表明,与传统流场模型相比,平行流场对应的出口气泡停留时间更长,说明平行流场更有利于产物气泡从出口逸出,即气泡容易快速扩散,与实验结果一致.因此,PbO_(x)-CTAB-120电催化剂与新型可视化电解槽相结合,有助于在超纯水中实现较好的气态臭氧产率和较低比能耗.此外,二者的结合充分发挥了电催化剂的EOP活性和电解槽的传质特性所带来的优势,实现了反应性和传输性的协同增强,从而极大促进了原位有机污染物降解效率.综上所述,本文在制备高效阳极催化剂的基础上,同时利用优化电解槽结构实现了提升臭氧产率和降低过程能耗,为高活性电催化剂与优化的电解槽耦合以实现高效EOP过程及其有效应用提供参考.

关键词： PbOx-CTAB-120 可视化电解槽电催化臭氧生产计算流体力学模拟原位降解