富介孔分子筛催化剂催化偏三甲苯非临氢异构化

作     者：刘瑞 谭涓 刘靖 赵晨 刘家旭 闫思杨 

作者机构：大连理工大学化工学院催化化学与工程系 

出 版 物：《石油学报(石油加工)》 (Acta Petrolei Sinica(Petroleum Processing Section))

年 卷 期：2024年

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

基　　金：国家重点研发计划项目(2022YFA1504402)基金资助 

主　　题：偏三甲苯 均三甲苯 异构化 MCM-22催化剂 邻甲乙苯 

摘      要：偏三甲苯（1，2，4-TMB）异构化制均三甲苯（1，3，5-TMB）是重整C9芳烃综合利用中的重要工艺，将3种具有十二元环孔道或孔穴的分子筛催化剂Hβ、HMOR和HMCM-22，用于非临氢条件下偏三甲苯液相异构化制均三甲苯反应。采用XRD、SEM、N2物理吸附、NH3-TPD、吡啶和2，6-二叔丁基吡啶吸附红外等方法对分子筛催化剂的织构和酸性质进行表征，揭示了分子筛结构、物化性质与催化偏三甲苯异构化性能之间的构效关系。结果表明，HMCM-22催化剂具有较大的外表面和大量的位于外表面十二元孔穴的Br?nsted酸中心，表现出很好的异构化活性和选择性。在此基础上，采用无机碱+有机碱组合的改性策略对HMCM-22孔结构和酸性进行调控，制备了富介孔的改性HMCM-22催化剂，并对其偏三甲苯异构化性能进行评价。结果表明，经碳酸铵+四乙基氢氧化铵改性后，HMCM-22催化剂的外表面积和孔体积增大，获得了更多可及的中强和强Br?nsted酸中心，在温度310 ℃、压力3.0 MPa、质量空速0.8 h-1、氮气流速为15mL/min的条件下，均三甲苯选择性和收率分别高达63.29%和23.78%，邻甲乙苯质量分数低于0.13%，具有很好的工业化应用前景。