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新型酸性磷酸酶“Turn-on”型荧光底物

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光谱学与光谱分析 2024年第6期44卷 1607-1612页

作者：李晓佩张勇杰王东东卿光焱大连工业大学辽宁大连116034 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

酸性磷酸酶(ACP)是前列腺癌、戈谢病、肾病等疾病的重要生物标记物,因此开发灵敏、高选择性的ACP检测方法具有重要的意义。目前,已发展出多种ACP检测方法,包括免疫法、光谱法、色谱法、电化学法等;其中,荧光检测方法因灵敏度高、选择性... 详细信息

酸性磷酸酶(ACP)是前列腺癌、戈谢病、肾病等疾病的重要生物标记物,因此开发灵敏、高选择性的ACP检测方法具有重要的意义。目前,已发展出多种ACP检测方法,包括免疫法、光谱法、色谱法、电化学法等;其中,荧光检测方法因灵敏度高、选择性好、快速、准确等优点备受关注。通过席夫碱反应,利用2-氨基苯硼酸(2-APBA)二聚体和磷酸吡哆醛(PLP)合成了一种新型的ACP“Turn-on”型荧光底物APBA-PLP(ABPL)。反应后,PLP的—CHO基团和2-APBA二聚体的—NH 2基团的特征峰消失,同时ABPL的C N基团的特征峰出现;此外,^(1)H和^(1)H—^(1)H COSY核磁波谱的信号峰与ABPL的结构相对应。以上表征结果证实了ABPL的成功合成。进一步,将ABPL应用于ACP检测。我们发现向ABPL水溶液中加入ACP后,体系的荧光强度增强,机理为:2-APBA二聚体为聚集诱导发光增强(AIEE)分子,其AIEE特性源于2-APBA二聚体的高度有序堆积;当2-APBA二聚体分子上引入PLP后(即合成ABPL),分子的高度有序堆积结构被破坏;加入ACP后,PLP水解为吡哆醛并从2-APBA二聚体分子上脱落,2-APBA二聚体分子又可重新进行高度有序堆积,表现为体系的荧光增强。在0~5 U·L^(-1)活性范围内,376.5 nm处的相对荧光强度与ACP活性之间呈现出良好的线性关系(R 2=0.99)。此外,当ACP、果胶酶、木瓜蛋白酶和脂肪酶的活性分别为4、50000、80000和10000 U·L^(-1)时,四种酶对应的相对荧光强度分别为0.2、-0.006、0.03和0.05。该结果表明ABPL对ACP具有高选择性。ABPL分子易合成,对ACP具有线性和高选择性响应,为设计合成可用于ACP检测的新型高效荧光底物提供了新策略。

关键词：酸性磷酸酶 2-氨基苯硼酸二聚体磷酸吡哆醛荧光

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淖毛湖煤加氢热解产物特性及半焦气化反应性

洁净煤技术 2024年第4期30卷 196-204页

作者：郭二光王贵金陈佳奇靳立军胡浩权大连理工大学化工学院煤化工研究设计所辽宁大连116024

在加压固定床反应器中进行淖毛湖煤在常压和1.5 MPa氢气和氮气中的热解试验,利用多种表征方法对比研究了氢气和氮气下的热解产物产率和组成及半焦结构的变化,并利用热重分析研究热解半焦的CO_(2)气化反应性。结果表明:与常压N_(2)中热... 详细信息

在加压固定床反应器中进行淖毛湖煤在常压和1.5 MPa氢气和氮气中的热解试验,利用多种表征方法对比研究了氢气和氮气下的热解产物产率和组成及半焦结构的变化,并利用热重分析研究热解半焦的CO_(2)气化反应性。结果表明:与常压N_(2)中热解相比,煤在加压的H_(2)中热解可有效提高热解气体中CH_(4)和C_(2)~C_(3)的产率,在800℃热解CH_(4)和C_(2)~C_(3)的体积产率分别由53.5和16.6 mL/g增至345.6和20.8 mL/g。焦油和轻质焦油产率也有效提升,在600℃下,与常压N_(2)中热解相比,1.5 MPa H_(2)中煤热解的焦油产率由19.3%升至22.8%,焦油中脂肪烃含量由35.5%降至14.8%,单环芳烃含量由8.3%增至28.9%,轻质焦油质量分数和产率分别升至95.0%和21.8%。半焦的N_(2)吸附和拉曼光谱分析结果表明,煤在加压H 2中热解得到半焦的比表面积和孔体积由常压氮气下的40 m^(2)/g和0.05 cm^(3)/g增至289 m^(2)/g和0.16 cm^(3)/g,孔结构显著发展,有利于半焦的CO_(2)气化反应进行;而半焦的石墨化程度及大芳香环比例增加,不利于半焦气化反应;但由热重分析得到的加压加氢热解半焦的CO_(2)气化反应性明显提高,表明孔结构对半焦CO_(2)气化反应性起主要作用。

关键词：煤加氢热解焦油半焦结构气化反应性

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生物降解性形状记忆聚合物的研究进展

高分子材料科学与工程 2024年第5期40卷 160-169页

作者：郭欣怡朱光明西北工业大学化学与化工学院陕西西安710129

形状记忆聚合物(SMP)可以在特定的刺激下改变形状,是一类应用前景广阔的智能材料。生物降解性SMP可以在人体内分解。这种材料符合生物医学应用中的严格要求,是微创手术和可触发生物医学设备的理想选择,对其中部分材料已经进行了深入的研... 详细信息

形状记忆聚合物(SMP)可以在特定的刺激下改变形状,是一类应用前景广阔的智能材料。生物降解性SMP可以在人体内分解。这种材料符合生物医学应用中的严格要求,是微创手术和可触发生物医学设备的理想选择,对其中部分材料已经进行了深入的研究,并有着广泛的用途。文中综述了聚乳酸(PLA)、聚己内酯(PCL)、聚三亚甲基碳酸酯(PTMC)、聚十二烷甘油酯(PGD)、聚(ω-十五酸内酯)(PPDL)等几种主要的生物降解性形状记忆聚合物的研究进展,并对其形状记忆效应的机理进行了分析和介绍。

关键词：生物可降解形状记忆聚合物形状记忆机理

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Ag-Ni/KCC-1的制备及其在草酸二甲酯加氢制乙醇酸甲酯中的催化性能

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高校化学工程学报 2024年第1期38卷 90-98页

作者：张舜光崔阳刘林林张金颐陈学青天津理工大学化学化工学院天津300384 中国天辰工程有限公司技术发展部天津300400 河北工业大学化工学院天津300401

针对草酸二甲酯(DMO)加氢制备乙醇酸甲酯(MG)反应中,银(Ag)基催化剂成本较高、催化性能不稳定等问题,为降低成本并提高催化性能,以水热合成法制备的树枝状纤维形二氧化硅纳米球(KCC-1)为载体,采用等体积浸渍法制备Ag/KCC-1、Ag-Ni/KCC-... 详细信息

针对草酸二甲酯(DMO)加氢制备乙醇酸甲酯(MG)反应中,银(Ag)基催化剂成本较高、催化性能不稳定等问题,为降低成本并提高催化性能,以水热合成法制备的树枝状纤维形二氧化硅纳米球(KCC-1)为载体,采用等体积浸渍法制备Ag/KCC-1、Ag-Ni/KCC-1负载型催化剂。考察了Ag的较优负载量及总负载量不变时,Ag与镍(Ni)较佳的质量比。结果表明,Ag/KCC-1催化剂中,不同Ag负载量的催化剂,其结构和催化性能均有所不同,Ag负载量(质量分数)为15%时,性能较好;Ag-Ni/KCC-1催化剂中,适量Ni的引入对催化剂的结构和催化性能均有明显提高,当Ag和Ni的负载量分别为12%和3%时,催化性能较佳,与单组分负载的Ag/KCC-1催化剂相比,DMO转化率由90.37%提高至96.75%,MG转化率由90.77%提高至92.48%,MG收率由82.04%提高至89.47%。

关键词：草酸二甲酯乙醇酸甲酯催化剂树枝状纤维形二氧化硅纳米球 Ag-Ni/KCC-1

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电化学合成耦合可再生能源制氢:机遇与挑战

Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 1-6页

作者：魏子栋黄寻段昊泓邵明飞李仁贵张金利李灿段雪重庆大学化学化工学院重庆400044 清华大学化学系北京100084 北京化工大学化学学院北京100029 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 天津大学化工学院天津300072

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的... 详细信息

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的活性氧/氢直接氧化/还原有机物,不仅有助于降低能耗,还可以生产高附加值有机化工产品,是提高电能利用效率、降低生产成本的有效方案.然而,尽管这种方法具有诸多优势,其工业化应用仍面临一系列难题.本文回顾了电化学合成的发展历史,探讨了氢能时代为电化学合成带来的发展机遇.同时,分析了将电化学合成与电解水耦合所面临的挑战以及未来发展方向.首先,应当慎重选择与电解水制氢耦合的阳极反应体系,其氧化产物不但要具有比反应物更高的经济价值,而且要有较大的市场需求量,以匹配制氢规模.其次,虽然在热力学上有机物氧化比析氧更容易发生,但在动力学及传质方面,有机物氧化可能存在劣势,因此必须开发适用于工业制氢电流密度(500‒2000 mA cm^(‒2))的有机物氧化电极材料.第三,阳极有机产物选择性不仅影响反应物的利用率,而且决定后续分离纯化成本,需要通过调控活性氢/氧及有机物表面的竞争吸附等手段,提高阳极目标产物选择性及法拉第效率.第四,隔膜是分离两极反应物料、防止副反应发生的重要部件.然而,现有的阴、氧离子交换膜的耐有机物腐蚀性能差,需要开发适用于电解耦合体系的、具有高离子传导能力且性能稳定的新型隔膜材料.最后,当有机物氧化与电解水耦合后,产物的分离复杂程度增加,需要将精馏、萃取、膜分离等手段与电化学反应相结合,以提升电解过程效率.综上,本文讨论了电化学合成耦合可再生能源制氢的若干技术难题,为未来电合成与氢能技术共同发展提供新思路.

关键词：电化学合成电解水制氢反应匹配产物选择性隔膜稳定性过程强化

中空FeS_(2)/NiS_(2)/Ni_(3)S_(2)@NC立方体复合材料的制备及其电化学性能

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材料研究学报 2024年第6期38卷 453-462页

作者：刘莹陈平周雪孙晓杰王瑞琪大连理工大学化工学院精细化工重点实验室大连116024

以Cu2O立方体为自牺牲模板,进行协同刻蚀-沉淀(CEP)路线、高温煅烧、聚多巴胺(PDA)涂层包覆和高温硫化,制备出中空FeS_(2)/NiS_(2)/Ni_(3)S_(2)@NC纳米立方体复合材料并研究其电化学性能。结果表明,通过CEP路线并引入Ni和Fe金属元素,制... 详细信息

以Cu2O立方体为自牺牲模板,进行协同刻蚀-沉淀(CEP)路线、高温煅烧、聚多巴胺(PDA)涂层包覆和高温硫化,制备出中空FeS_(2)/NiS_(2)/Ni_(3)S_(2)@NC纳米立方体复合材料并研究其电化学性能。结果表明,通过CEP路线并引入Ni和Fe金属元素,制备过程较为简单和安全。这种材料的中空立方体结构,能抑制体积膨胀和减小锂离子嵌入脱出产生的机械应力。引入N掺杂碳层(NC)能极大地提高材料的导电性和结构稳定性,更好地维持立方体结构。在电流密度为0.2 A·g^(-1)的条件下经过100次循环后,FeS_(2)/NiS_(2)/Ni_(3)S_(2)@NC纳米立方体复合材料的放电比容量保持在899.4 mAh·g^(-1),表明其具有较高的比容量、良好的循环稳定性和倍率性能(3.0 A·g^(-1)电流密度下比容量为427.5 mAh·g^(-1))。

关键词：复合材料锂离子电池负极材料过渡金属硫化物

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空心铁基碳纤维复合材料的制备及吸波性能

复合材料学报 2024年第2期41卷 1058-1069页

作者：马茜强荣邵玉龙杨啸薛瑞陈博文中原工学院纺织学院郑州450007 黄河科技学院工学部郑州450007

为了改善因通信和电子设备的快速发展而造成的日益严重的电磁污染,解决磁性碳基吸波材料制备方法繁杂、能耗高等问题。提出了一种新型铁基碳纤维吸波材料的开发方法,以空心杨絮纤维为载体,Fe^(3+)为金属源,采用湿式化学吸附和高温碳热... 详细信息

为了改善因通信和电子设备的快速发展而造成的日益严重的电磁污染,解决磁性碳基吸波材料制备方法繁杂、能耗高等问题。提出了一种新型铁基碳纤维吸波材料的开发方法,以空心杨絮纤维为载体,Fe^(3+)为金属源,采用湿式化学吸附和高温碳热还原的方法,得到了具有优良微波吸收性能的Fe-Fe_(x)O_(y)/C复合材料。实验结果表明:随煅烧温度升高,铁组分与杨絮中含氧基团结合生成不同的铁的氧化物(Fe/Fe_(3)O_(4)/FeO),材料的矫顽力和饱和磁化强度增强,铁磁特性明显;Fe-Fe_(x)O_(y)/C-600吸收剂厚度为3 mm时,有效吸收带宽可达8.4 GHz(7.2~15.6 GHz),复合材料优异的吸波性能归因于适宜的阻抗匹配和介电损耗与磁损耗的协同增强,相互搭载的纤维结构为电磁波构筑了适宜的衰减空间,并在碳纤维导电网络中快速衰减,研究将为新型铁基碳纤维吸波材料的设计开发提供借鉴。

关键词：铁基碳纤维多孔吸波极化介电损耗磁损耗

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氧化锆负载硒催化苯酚氧化反应

有机化学 2024年第4期44卷 1343-1347页

作者：雍达明田杰杨瑞洪吴启超张旭扬州工业职业技术学院化工学院江苏扬州225127 扬州大学化学化工学院江苏扬州225002

氧化锆负载硒可以由易得的二氧化锆与硒氢化钠反应制备.研究表明,该材料可催化苯酚氧化,制备对苯醌.与传统硒催化氧化反应相比,该反应无需使用化学氧化剂,而是可以直接利用分子氧为氧化剂,从而显著降低合成成本,并且相对安全.氧化锆负... 详细信息

氧化锆负载硒可以由易得的二氧化锆与硒氢化钠反应制备.研究表明,该材料可催化苯酚氧化,制备对苯醌.与传统硒催化氧化反应相比,该反应无需使用化学氧化剂,而是可以直接利用分子氧为氧化剂,从而显著降低合成成本,并且相对安全.氧化锆负载硒是一种稳定的含硒材料,可以反复多次回收利用而不会失活.其卓越的催化氧化性能有望应用于工业.

关键词：硒氧化锆催化氧化苯酚对苯醌

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二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 119-128页

作者：张宏淑梁攀薛颖颖韦瑶瑶陕西学前师范学院化学化工学院西安710100 陕西师范大学化学化工学院西安710119 临沂大学化学化工学院临沂276000

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气... 详细信息

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气水合物中512笼中可容纳2个H_(2)分子,CH_(4)和C_(2)H_(6)促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_(2)和CO_(2)促进剂作用下512笼可容纳的H_(2)分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高,主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_(2)和CO_(2)包合物512笼中氢气的占据达3个H2分子时,1个H_(2)分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.

关键词：包合水合物储氢稳定性扩散促进剂作用