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巯基配位的金属有机框架在高效电催化析氧中的应用

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高分子材料科学与工程 2024年第6期40卷 106-114页

作者：郑炜琼刘习奎李爽程冲四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065

金属有机框架(MOFs)材料已被探索作为析氧反应(OER)的有效电催化剂。然而,在大电流密度下,MOFs结构不稳定的问题严重阻碍了其大规模应用。文中采用硫醇官能化的2,5-二巯基对苯二甲酸(H4DMBD)与FeNi金属离子配合制备了一种具有巯基S配位... 详细信息

金属有机框架(MOFs)材料已被探索作为析氧反应(OER)的有效电催化剂。然而,在大电流密度下,MOFs结构不稳定的问题严重阻碍了其大规模应用。文中采用硫醇官能化的2,5-二巯基对苯二甲酸(H4DMBD)与FeNi金属离子配合制备了一种具有巯基S配位的双金属MOFs(FeNi-DMBDC)。得益于独特的Fe-S和Ni-S配位结构,FeNi-DSBDC在碱性OER催化中表现出高活性和良好的稳定性,只需要274 mV的过电位就可达到100 mA/cm2的工作电流密度。同时,负载在导电载体碳布(CC)上的FeNi-DSBDC可以实现安培级的工作电流密度,在50mA/cm2和100mA/cm2的电流密度下具有长期稳定性(>200 h)。这不仅拓宽了MOFs材料在高效稳定的OER催化剂中的应用潜力,也为分子设计和配体调控策略在催化剂设计中的作用提供了新见解。

关键词：金属有机框架析氧反应电催化剂配位调控

氯化锂/丙三醇改性玉米淀粉/聚对苯二甲酸-己二酸丁二醇酯复合材料的结构与性能

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高分子材料科学与工程 2024年第7期40卷 43-51页

作者：杜云婷王妤鑫邹金成杨贞旋张熙高分子材料工程国家重点实验室(四川大学)四川大学高分子研究所四川成都610065

为制备具有良好综合性能的淀粉(CS)/聚对苯二甲酸-己二酸丁二醇酯(PBAT)共混材料,以氯化锂(LiCl)和丙三醇(Gly)构建新型复合改性剂,提出了一步共混制备改性CS/PBAT共混材料的新方法。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、差示扫描量热分... 详细信息

为制备具有良好综合性能的淀粉(CS)/聚对苯二甲酸-己二酸丁二醇酯(PBAT)共混材料,以氯化锂(LiCl)和丙三醇(Gly)构建新型复合改性剂,提出了一步共混制备改性CS/PBAT共混材料的新方法。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、差示扫描量热分析(DSC)、力学性能测试等考察了复合改性剂中LiCl对淀粉的作用效果,探究了复合改性剂对CS/PBAT共混材料结构和性能的影响。结果表明,Gly/LiCl复合改性剂中LiCl的引入能够增强改性剂与淀粉羟基和PBAT酯基之间的电子相互作用,进一步破坏淀粉的氢键和颗粒结构,从而降低CS/PBAT的结晶度,改善淀粉与PBAT的相容性,提高共混材料的韧性、耐水性和降解性能,表现出比单纯丙三醇改性更好的作用效果。采用Gly和LiCl质量比10:1的复合改性剂,在CS和PBAT质量比为50:75时改性CS/PBAT共混材料具有优良的力学性能,其断裂伸长率从改性前的21.9%提高到了271.7%,拉伸强度从改性前的13.4 MPa变为10.8 MPa,下降不大,显示出良好的改性作用。

关键词：淀粉聚对苯二甲酸-己二酸丁二醇酯共混材料氯化锂丙三醇复合改性

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利用机械化学法“一步”制备月桂酸纤维素酯

高分子学报 2024年第8期55卷 986-1000页

作者：冯子惟李梦蕾李培尧张凯杨鸣波四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室成都610065

以微晶纤维素(MCC)、三氟乙酸酐(TFAA)和长链月桂酸(LA)为原料,通过机械球磨一步法制备具有高取代度(DS>2.5)的月桂酸纤维素酯(LCE),并探讨了机械化学条件对产物取代度、熔融行为和热稳定性的影响.结果表明,随着球磨转速和球磨时间的增... 详细信息

以微晶纤维素(MCC)、三氟乙酸酐(TFAA)和长链月桂酸(LA)为原料,通过机械球磨一步法制备具有高取代度(DS>2.5)的月桂酸纤维素酯(LCE),并探讨了机械化学条件对产物取代度、熔融行为和热稳定性的影响.结果表明,随着球磨转速和球磨时间的增加,产物LCE的取代度提高,熔融温度下降,当DS≥2.81时,能得到完全熔融的LCE.在投料比为1:6:3,且以400 r/min球磨处理4 h时,能制备流动温度(T_(f))为115℃且分解温度高达324℃的纤维素月桂酸酯.此外,初步探讨了在体系中引入PVA对过量的TFAA以及副产物三氟乙酸进行收酸的效果,分析数据表明PVA成功固定了三氟乙酸.本策略在简化制备过程、减少单体用量、缩短反应时间和环境友好等方面相较于传统均相手段具有显著的优势,有望应用于工业上大规模地制备热塑性纤维素衍生物.

关键词：纤维素月桂酸纤维素酯机械化学非均相反应

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光热响应型控释微球的可控制备及其性能

化工进展 2024年第3期43卷 1474-1483页

作者：杨嘉琪巨晓洁谢锐汪伟刘壮潘大伟褚良银四川大学化学工程学院四川成都610065 四川大学高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065

单一的光热治疗(PTT)效果有限,往往不能彻底治愈肿瘤。随着材料科学与生物医学的融合,多功能药物载体材料得到了很好的开发利用,有助于将PTT与其他治疗方法联合使用,为协同增强抗肿瘤疗效提供了有效的策略。本研究以载有吲哚菁绿(ICG)... 详细信息

单一的光热治疗(PTT)效果有限,往往不能彻底治愈肿瘤。随着材料科学与生物医学的融合,多功能药物载体材料得到了很好的开发利用,有助于将PTT与其他治疗方法联合使用,为协同增强抗肿瘤疗效提供了有效的策略。本研究以载有吲哚菁绿(ICG)的聚乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)纳米粒子为光热剂,以聚乙烯醇(PVA)/海藻酸钠(SA)为载体基材,采用微流控技术可控制备了一种新型光热响应型控释微球(PLGAICG@PVA/SA)。系统研究了微球的形貌尺寸可控性、光热转化性能、机械性能和生物相容性,并以盐酸阿霉素(DOX)为模型药物,探讨了该微球载体对DOX的负载能力和光热响应性控释能力。结果表明,所制备的PLGAICG@PVA/SA微球具有良好的单分散性,表现出优异的光热转换效应,0.5W/cm^(2)近红外光照射15min的温度增量为18.5℃且稳定性良好;微球亦具有良好的可压缩性和弹性性能,其杨氏模量为317.0kPa。在模拟生理环境中,微球中DOX药物的释放行为符合一级释放动力学模型并具有明显的光热刺激响应性。该微球材料在药物控释及肿瘤的光热/化疗联合治疗等领域具有广泛的应用前景。

关键词：微流体学光热治疗复合微球吲哚菁绿纳米粒子药物释放弹性

复合酶@ZIF-8的制备及其黑米花青素提取性能

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化工进展 2024年第3期43卷 1403-1411页

作者：王璧琮潘大伟谢锐巨晓洁刘壮汪伟褚良银四川大学化学工程学院四川成都610065 四川大学高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065

利用体相原位生长法制备了具有优良催化活性和稳定性的α-淀粉酶&纤维素酶@ZIF-8(A&C@ZIF-8)纳米颗粒,结合溶剂萃取过程,可实现黑米中花青素的有效提取。该纳米颗粒中的α-淀粉酶和纤维素酶能分别通过水解多糖链上的α-1,4糖苷键和β-1,... 详细信息

利用体相原位生长法制备了具有优良催化活性和稳定性的α-淀粉酶&纤维素酶@ZIF-8(A&C@ZIF-8)纳米颗粒,结合溶剂萃取过程,可实现黑米中花青素的有效提取。该纳米颗粒中的α-淀粉酶和纤维素酶能分别通过水解多糖链上的α-1,4糖苷键和β-1,4糖苷键来解离植物细胞壁。同时,由于ZIF-8框架良好的空间限域保护作用,这两种酶展现出良好的高温环境耐受性和有机溶剂耐受性。该纳米颗粒的平均粒径为405nm,呈现多角球形颗粒状,其对两种酶的总负载量为18%(质量分数)。A&C@ZIF-8纳米颗粒中的酶可耐受72℃的高温环境,此时α-淀粉酶和纤维素酶的活性分别比其游离酶高出33.2%和247.3%。此外,当利用A&C@ZIF-8纳米颗粒结合溶剂萃取过程进行花青素协同提取时,其每100g提取量达到了200.39mg/g,比仅利用溶剂萃取时的提取效果提升了26.3%。该工作为创新设计和构建用于植物细胞中活性物质提取的固定化酶复合功能材料提供了新策略。

关键词：酶固定化金属有机框架花青素生物催化

自修复聚二甲基硅氧烷/单壁碳纳米管电磁屏蔽材料的制备及性能

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高分子材料科学与工程 2024年第8期40卷 115-125页

作者：刘晨阳梁天赐费国霞夏和生高分子材料工程国家重点实验室(四川大学)四川大学高分子研究所四川成都610065

传统金属屏蔽材料以反射电磁波为主,易产生二次辐射,且存在高密度、高硬度及易腐蚀等问题。因此,开发新型的以吸收电磁波为主的柔性聚合物电磁屏蔽材料成为研究热点。文中利用超声分散辅助液相沉积技术,将单壁碳纳米管包覆在具有动态性... 详细信息

传统金属屏蔽材料以反射电磁波为主,易产生二次辐射,且存在高密度、高硬度及易腐蚀等问题。因此,开发新型的以吸收电磁波为主的柔性聚合物电磁屏蔽材料成为研究热点。文中利用超声分散辅助液相沉积技术,将单壁碳纳米管包覆在具有动态性的聚二甲基硅氧烷粉末表面,并通过热压工艺制备了复合材料。由扫描电子显微镜分析,表明单壁碳纳米管在聚合物基体中形成了隔离网络结构。通过矢量网络分析仪测试电磁屏蔽性能,单壁碳管质量分数为1%时,在X波段电磁屏蔽性能超过20 dB;当质量分数为5%时,屏蔽效能高达70 d B,而且吸收损耗占比高达93%。此外,复合材料中聚合物基体的动态性与碳管的光电特性相结合,可以实现在热、电、近红外光等多种刺激下的自修复。

关键词：碳纳米管聚二甲基硅氧烷隔离结构电磁屏蔽自修复

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应用于高密度多层光存储的聚合物基存储介质

高分子材料科学与工程 2024年第7期40卷 112-122页

作者：段宇豪杨凤英丁奕同熊英郭少云高分子材料工程国家重点实验室(四川大学) 四川大学高分子研究所四川省橡塑材料复合成型技术工程实验室四川成都610065

飞秒微爆多层光存储是一种新型光存储技术,它通过在介质内部记录多层数据,成倍地扩充了光盘容量极限,有望解决传统光盘容量过低的问题。但由于飞秒微爆多层光存储信息记录过程受到多种材料因素的共同影响,导致长期缺乏介质材料选择的理... 详细信息

飞秒微爆多层光存储是一种新型光存储技术,它通过在介质内部记录多层数据,成倍地扩充了光盘容量极限,有望解决传统光盘容量过低的问题。但由于飞秒微爆多层光存储信息记录过程受到多种材料因素的共同影响,导致长期缺乏介质材料选择的理论依据。文中选择误码率作为光存储性能的关键指标,测试对比了不同光学树脂的光存储性能。采用相关系数量化了材料的力学性质、热性质、光学性质、介电常数和高分子链结构与光存储性能之间的依赖关系,从而揭示出光学树脂的高分子链结构才是影响光存储性能的决定性影响因素。基于此发现,在聚甲基丙烯酸甲酯材料中实现了60层高密度多层光存储信息读写测试,容量密度达到1600 Gbits/cm^(3)。

关键词：光存储存储介质飞秒激光多光子吸收

类玻璃环氧高分子/碳纳米管复合材料的界面调控及高性能化研究

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塑料工业 2024年第8期52卷 77-83,170页

作者：周沫张尉刘晟权孔米秋四川大学空天科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065 四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室四川成都610065

在环氧类玻璃高分子中引入大量的动态共价键会导致其力学性能显著降低,因此本文采用聚离子液体原位聚合修饰碳纳米管(PIL-MWCNT)改性环氧类玻璃高分子,发现其拉伸强度、断裂伸长率、冲击韧性和断裂韧性分别提高79.5%、1851.6%、158.3%和... 详细信息

在环氧类玻璃高分子中引入大量的动态共价键会导致其力学性能显著降低,因此本文采用聚离子液体原位聚合修饰碳纳米管(PIL-MWCNT)改性环氧类玻璃高分子,发现其拉伸强度、断裂伸长率、冲击韧性和断裂韧性分别提高79.5%、1851.6%、158.3%和404.4%。这是由于聚离子液体(PIL)吸附在碳管表面促进碳管分散,增强碳管和基体相互作用。并且,PIL-MWCNT改性后临界应力强度因子(K_(Ic))值较未改性体系提高了158.3%,应力松弛时间降低至16.7%。PIL-MWCNT强界面结合力引起基体塑性形变以及MWCNT的裂纹偏转、裂纹钝化和裂纹桥接,实现了环氧类玻璃高分子的增韧。此外,PIL-MWCNT体系重塑后力学性能保持在80%以上(MWCNT体系为70%以上),起始热分解温度升高了6.2℃,残炭量降低了14.1%。本章提供了一种简单高效的纳米粒子分散方法,进而显著提高环氧类玻璃高分子的力学性能以及热机械性能。

关键词：环氧树脂类玻璃高分子碳纳米管聚离子液体增韧

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氰基取代的石墨炔的制备及电催化性能的研究

功能高分子学报 2024年

作者：孙昊天刘洪煦任世杰四川大学高分子科学与工程学院高分子材料工程国家重点实验室

石墨炔以其高比表面积、独特的电子结构在电催化领域得到广泛应用。为探究氮原子对石墨炔电催化性能的影响，从分子设计出发，通过1，3，5-三溴-2，4，6-三甲腈苯和2，4，6-三乙炔基-1，3，5-三嗪之间的Sonogashira偶联反应首次将氰基... 详细信息

石墨炔以其高比表面积、独特的电子结构在电催化领域得到广泛应用。为探究氮原子对石墨炔电催化性能的影响，从分子设计出发，通过1，3，5-三溴-2，4，6-三甲腈苯和2，4，6-三乙炔基-1，3，5-三嗪之间的Sonogashira偶联反应首次将氰基引入石墨单炔中，制备出了全新氮掺杂石墨单炔(TCN-GY)。通过一定热处理调节石墨炔的孔径结构，消除边缘缺陷，得到氮掺杂型石墨炔衍生物(TCN-GY-800)。该聚合物具有较高的比表面积以及丰富的氮含量，在电催化氧还原测试中表现出较高催化活性，其半波电位(0.76 V)接近商业Pt/C催化剂(0.78 V)。同时在锌空气电池测试中，TCN-GY-800表现出接近Pt/C的功率密度(142.9 mW cm-2)和比容量(570.0 mAh g-1)。

关键词：氮原子掺杂石墨炔热处理氧还原反应锌空气电池