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镁基复合氧化物催化烯烃环氧化反应

催化学报 2010年第12期31卷 1457-1464页

作者：卢新宁林海强袁友珠厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室和醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

制备了一系列镁基复合氧化物MgM-n样品(M=Sn,Al,Ti,La,Ce,Zr;n为Mg/M原子比),用X射线衍射、N2吸附-脱附、CO2程序升温脱附、紫外可见漫反射光谱和电子自旋共振等手段表征了它们的结构和表面性质,并考察了其以过氧化氢为氧化剂催化烯烃... 详细信息

制备了一系列镁基复合氧化物MgM-n样品(M=Sn,Al,Ti,La,Ce,Zr;n为Mg/M原子比),用X射线衍射、N2吸附-脱附、CO2程序升温脱附、紫外可见漫反射光谱和电子自旋共振等手段表征了它们的结构和表面性质,并考察了其以过氧化氢为氧化剂催化烯烃环氧化反应性能.结果表明,MgM-n样品表面碱量和催化性能与其中M的种类及含量密切相关.MgSn-4样品的表面碱量比MgAl-4低,虽两者在催化苯乙烯环氧化反应中,苯乙烯转化率和环氧化物选择性均为95%左右,过氧化氢利用率大于80%,但在循环使用过程中MgSn-4的催化性能更为稳定,并在不同结构烯烃的环氧化反应中表现出优良的催化性能.这除与MgSn-4表面碱强度适当有关外,还与其中存在高分散的Sn4+物种及其结构特性有关.

关键词：镁锡复合氧化物过氧化氢烯烃环氧化

制备方法对Nd_2O_3上过氧物种光诱导生成的影响

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物理化学学报 2017年第10期33卷 2064-2071页

作者：吴倩翁维正刘春丽黄传敬夏文生万惠霖厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室化学化工学院化学系福建厦门361005

分别采用水解、水热和燃烧法制备了三种主要物相均为立方Nd_2O_3的样品。以325 nm激光为激发源,在室温和空气气氛下对上述样品上过氧物种的光诱导生成情况进行了比较考察。经Raman光谱仪的激光束照射后,三种样品上均可检测到过氧物种的... 详细信息

分别采用水解、水热和燃烧法制备了三种主要物相均为立方Nd_2O_3的样品。以325 nm激光为激发源,在室温和空气气氛下对上述样品上过氧物种的光诱导生成情况进行了比较考察。经Raman光谱仪的激光束照射后,三种样品上均可检测到过氧物种的生成,但燃烧法制备的样品上过氧的生成速率显著大于其他两种样品。O_2-和CO_2-TPD(程序升温脱附)的表征结果表明,与水解和水热法制备的立方Nd_2O_3相比,燃烧法制备的样品表面含有更多的低配位晶格氧物种,晶格氧的碱性也更强,因而更有利于在光诱导下与分子氧反应生成过氧物种。

关键词：氧化钕制备方法光诱导反应过氧物种晶格氧

Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应机理

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催化学报 2012年第7期33卷 1183-1190页

作者：温在恭李虎翁维正夏文生黄传敬万惠霖厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室化学化工学院化学系福建厦门361005

采用原位Raman光谱技术,在原料气中的O2未完全耗尽的条件下,对CH4部分氧化制合成气反应的Rh/SiO2催化剂床层前部贵金属物种的化学态以及由CH4解离所生成的碳物种进行了表征.在此基础上采用脉冲反应和同位素示踪技术,比较了CH4的部分氧... 详细信息

采用原位Raman光谱技术,在原料气中的O2未完全耗尽的条件下,对CH4部分氧化制合成气反应的Rh/SiO2催化剂床层前部贵金属物种的化学态以及由CH4解离所生成的碳物种进行了表征.在此基础上采用脉冲反应和同位素示踪技术,比较了CH4的部分氧化及其与H2O和CO2的重整等反应对催化剂床层氧化区内CO和H2生成的相对贡献,并将实验结果与Ra-man光谱表征结果进行了关联.结果表明,在600°C下将还原后的4%Rh/SiO2催化剂切入CH4:O2:Ar=2:1:45原料气,催化剂床层前部未检测到铑氧化物的Raman谱峰,但可清晰检测到源于CH4解离的碳物种;在700°C和接触时间小于1ms的条件下,催化剂床层的氧化区内已有大量CO和H2生成,在相同的实验条件下,CH4与H2O或CO2重整反应对氧化区内合成气生成的贡献则很小;以CH4:16O2:H218O:He=2:1:2:95为原料气的同位素示踪实验结果表明,在原料气中16O2未完全耗尽的情况下,反应产物中C16O的含量占CO生成总量的92.3%,表明CO主要来自CH4的部分氧化反应.上述结果均表明,在O2存在下Rh/SiO2催化剂上CO和H2可以通过CH4直接解离和部分氧化机理生成.

关键词：铑甲烷部分氧化合成气脉冲反应原位拉曼光谱同位素示踪

FeO^＋(^6Σ^＋)催化CO还原N2O的理论研究

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高等学校化学学报 2008年第12期29卷 2365-2370页

作者：王瑶傅钢陈浙宁万惠霖固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院厦门361005

在B3LYP/6-311+G(2d)//B3LYP/6-31G(d)计算水平下,考察了FeO+(6Σ+)分子如何催化CO还原N2O微观机理.计算结果表明,FeO+(6Σ+)是一种有效的催化剂,其可从N2O中夺取一个O原子,然后再传递给CO,完成整个氧转移过程.结果发现,反应中可能生成... 详细信息

在B3LYP/6-311+G(2d)//B3LYP/6-31G(d)计算水平下,考察了FeO+(6Σ+)分子如何催化CO还原N2O微观机理.计算结果表明,FeO+(6Σ+)是一种有效的催化剂,其可从N2O中夺取一个O原子,然后再传递给CO,完成整个氧转移过程.结果发现,反应中可能生成各种过氧[Fe(O2)+]或双端氧(OFeO+)物种,其中前者比较稳定,后者更活泼.

关键词： FeO+ 氧转移 N2O催化还原

SBA-15负载高分散纳米NiO的丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能

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物理化学学报 2012年第11期28卷 2697-2704页

作者：鲁怀乾石磊何冲翁维正黄传敬万惠霖厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室化学化工学院化学系福建厦门361005

采用浸渍法通过改变焙烧气氛制备了系列NiO/SBA-15(wNiO=20%)催化剂,并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢(ODHP)反应性能.实验结果表明,与在静止和流动空气中焙烧的催化剂相比,在1%NO/He(VNO/VHe=1:99)气氛中焙烧的NiO/SBA-15-NO具有优异的低... 详细信息

采用浸渍法通过改变焙烧气氛制备了系列NiO/SBA-15(wNiO=20%)催化剂,并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢(ODHP)反应性能.实验结果表明,与在静止和流动空气中焙烧的催化剂相比,在1%NO/He(VNO/VHe=1:99)气氛中焙烧的NiO/SBA-15-NO具有优异的低温丙烷氧化脱氢制丙烯性能,在350°C时,丙烷的转化率和丙烯收率分别约达29%和13%.反应温度升至450°C时,丙烯的选择性仍保持在45%左右.X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)测试结果表明,1%NO/He气氛可有效抑制焙烧过程中NiO纳米颗粒的团聚,使NiO物种高分散于SBA-15的孔道中.H2-程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)测试结果表明,随着NiO在SBA-15上分散度的提高,催化剂的抗还原性增强,ODHP活性氧物种O-的含量增加,进而使1%NO/He气氛中焙烧的NiO/SBA-15-NO在较宽的温度范围内(350-450°C)均具有良好的丙烯选择性,并显著提高了催化剂的低温活性.

关键词： NiO SBA-15 丙烷氧化脱氢丙烯焙烧气氛

NO_2^-和Cl^-对模拟混凝土孔隙液中钢筋腐蚀行为的影响

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金属学报 2010年第2期46卷 245-250页

作者：乔冰杜荣归陈雯朱燕峰林昌健厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

应用极化曲线法和电化学阻抗技术研究了NO_2^-和Cl^-对钢筋在不同pH值的模拟混凝土孔隙液中的腐蚀行为,结果表明,钢筋耐蚀性与溶液的pH值,以及NO_2^-和Cl^-的浓度相关,pH值的降低和Cl^-浓度的增高都会使钢筋的耐蚀性降低。在含Cl^-的模... 详细信息

应用极化曲线法和电化学阻抗技术研究了NO_2^-和Cl^-对钢筋在不同pH值的模拟混凝土孔隙液中的腐蚀行为,结果表明,钢筋耐蚀性与溶液的pH值,以及NO_2^-和Cl^-的浓度相关,pH值的降低和Cl^-浓度的增高都会使钢筋的耐蚀性降低。在含Cl^-的模拟液中,随着NO_2^-浓度升高,钢筋腐蚀速率降低,在pH值为12.50和10.50的溶液中,当[NO_2^-]/[Cl^-]≥0.4时,NO_2^-对钢筋具有良好的阻锈作用。

关键词：钢筋模拟混凝土孔隙液 Cl^- 亚硝酸盐

单分子器件电输运中基于量子干涉效应的调控策略

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物理学报 2022年第6期71卷 287-297页

作者：李瑞豪刘俊扬洪文晶厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

单分子器件电输运中的量子干涉效应是电子在分子独立的轨道能级内传输时因保持量子相干性,从而在不同能级之间发生相互干涉的现象.这种现象导致了电子在单分子器件内透射概率的增加或减小,在实验中体现为单分子器件电导值的升高或降低.... 详细信息

单分子器件电输运中的量子干涉效应是电子在分子独立的轨道能级内传输时因保持量子相干性,从而在不同能级之间发生相互干涉的现象.这种现象导致了电子在单分子器件内透射概率的增加或减小,在实验中体现为单分子器件电导值的升高或降低.近些年,利用量子干涉效应对不同的单分子器件进行调控在实验中被证实是有效的调控手段,如对单分子开关、单分子热电器件、单分子自旋器件等器件性能的调控.本文介绍了量子干涉效应的相关理论与预测、实验观测与证实,以及其在不同单分子器件上的调控作用.

关键词：分子电子学单分子器件量子干涉效应

介孔CeNiO催化剂的合成及其丙烷氧化脱氢制丙烯反应性能

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物理化学学报 2011年第10期27卷 2421-2426页

作者：汪彩彩李建辉孙毅飞朱晓权黄传敬翁维正万惠霖厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

以十二烷基硫酸钠(SDS)和三嵌段共聚物P123为混合模板剂,尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了具有介孔结构的NiO和CeNiO催化剂.考察了催化剂的丙烷氧化脱氧反应性能,并利用用N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和H_2程序... 详细信息

以十二烷基硫酸钠(SDS)和三嵌段共聚物P123为混合模板剂,尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了具有介孔结构的NiO和CeNiO催化剂.考察了催化剂的丙烷氧化脱氧反应性能,并利用用N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)等技术对催化剂进行了表征.活性测试结果表明,在400-450℃范围内NiO和CeNiO催化剂有相似的催化性能,但后者表现出较高的低温(表面积且具有虫孔状介孔结构.H_2-TPR结果表明,CeNiO催化剂中由于Ce的存在使得得一部分氧物种的可还原性能明显增强,这可能是该催化剂具有较高催化活性的重要原因.

关键词：丙烷:氧化脱氢: 丙烯:介孔CeNiO催化剂

Ni/SiO2在甲烷部分氧化反应中的稳定性:W修饰的影响

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物理化学学报 2019年第6期35卷 607-615页

作者：连孟水王雅莉赵明全李倩倩翁维正夏文生万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建省理论计算化学重点实验室

甲烷部分氧化制合成气反应(POM)是天然气、页岩气资源利用的重要途径之一,常用的Ni/SiO2催化剂在反应中易发生表面积炭而失活。为了解决这一问题,我们采用尿素沉淀法制备W修饰的Ni基催化剂,并考察其在POM反应中的稳定性和W的作用。结果... 详细信息

甲烷部分氧化制合成气反应(POM)是天然气、页岩气资源利用的重要途径之一,常用的Ni/SiO2催化剂在反应中易发生表面积炭而失活。为了解决这一问题,我们采用尿素沉淀法制备W修饰的Ni基催化剂,并考察其在POM反应中的稳定性和W的作用。结果表明,催化剂中适量W的存在可显著改善其POM反应稳定性。其原因为Ni-W作用修饰了Ni的化学态或其亲氧能力,从而改善了其表面抗积炭能力。此外,反应中催化剂表面形成的α-WC具有一定的抑制表面积炭形成的能力,且该α-WC具有良好的稳定性。

关键词：甲烷部分氧化稳定性 Ni基催化剂钨修饰