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基于纳米孔道的单分子时间组学

科学通报 2023年第17期68卷 2148-2154页

作者：李孟寅蒋杰牛红艳应佚伦龙亿涛南京大学化学化工学院生命分析化学国家重点实验室南京210023

纳米孔道技术以其与单个分子尺寸匹配的、化学环境精准可控的传感界面以及逐个读取单个分子的特征,兼具高空间分辨特性、单分子特性和高通量特性.本文结合这三个特性,探讨了纳米孔道构建“单分子时间组学”的潜在优势与挑战.

关键词：纳米孔道单分子分子特性尺寸匹配分辨特性高通量优势与挑战单个分子

具有类混凝土结构的SiO_(x)-C锂离子电池复合材料的制备

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无机化学学报 2023年第9期39卷 1766-1774页

作者：马晋杨徐亚男张羽杜红宾南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室南京210093

采用一种简单的方法制备具有类钢筋混凝土结构的Si-O-C负极材料,其中碳纳米管(carbon nanotubes,CNTs)如同钢筋一般嵌入材料中以提供应力支撑,硅原子被原子级分散的碳和氧原子均匀包裹,最后通过化学气相沉积镀上最外层的碳层,进一步抑... 详细信息

采用一种简单的方法制备具有类钢筋混凝土结构的Si-O-C负极材料,其中碳纳米管(carbon nanotubes,CNTs)如同钢筋一般嵌入材料中以提供应力支撑,硅原子被原子级分散的碳和氧原子均匀包裹,最后通过化学气相沉积镀上最外层的碳层,进一步抑制材料的体积变化。基于此独特的结构设计制备的CNTs/SiO_(x)-C/C负极表现出优异的电化学性能,其在0.5 A·g^(-1)的电流密度下循环970圈后容量保留率为80%。

关键词： SiO_(x) 碳纳米管碳层包覆负极锂离子电池

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导向碳氢硼化:从金属催化到非金属转化

科学通报 2022年第32期67卷 3823-3835页

作者：吕佳杭史壮志南京大学化学化工学院配位国家重点实验室南京210023

有机硼化合物是现代合成化学中应用最广泛的试剂之一,开发更加绿色经济的合成方法具有重要意义.在过去的十几年里,芳杂环化合物导向碳氢硼化反应的研究取得了令人瞩目的进展,其反应体系也正在从贵金属催化逐渐转移到更加绿色的非金属体... 详细信息

有机硼化合物是现代合成化学中应用最广泛的试剂之一,开发更加绿色经济的合成方法具有重要意义.在过去的十几年里,芳杂环化合物导向碳氢硼化反应的研究取得了令人瞩目的进展,其反应体系也正在从贵金属催化逐渐转移到更加绿色的非金属体系,但是在众多相似性质化学键中实现某一特定位点的选择性硼化仍具有高度挑战性.本文主要从以下两个方面介绍芳杂环化合物的邻位选择性硼化反应,包括:(1)过渡金属催化芳杂环化合物导向碳氢硼化;(2)非金属参与的芳杂环化合物导向碳氢硼化.导向碳氢硼化正从金属催化过渡到非金属参与,突破了传统手段对金属催化剂的依赖,拓宽了配位导向碳氢官能团化的概念.

关键词：碳氢官能团化有机硼化物金属催化非金属硼化芳杂环

零维到三维结构中三核铜自旋阻挫簇单元的磁构关系和反对称交换

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无机化学学报 2020年第4期36卷 659-665页

作者：陈启昊井昭阳宋友南京大学配位化学国家重点实验室南京210023

量子自旋液体是最近几年刚被人们证实除铁磁体、反铁磁体之外的第三种磁性类型,因其有望解释高温超导的运行机制、改变计算机硬盘信息存储方式而在物理、材料等领域备受关注。自旋阻挫作为量子自旋液体的最小单元可能是解开量子自旋液... 详细信息

量子自旋液体是最近几年刚被人们证实除铁磁体、反铁磁体之外的第三种磁性类型,因其有望解释高温超导的运行机制、改变计算机硬盘信息存储方式而在物理、材料等领域备受关注。自旋阻挫作为量子自旋液体的最小单元可能是解开量子自旋液体诸多问题的钥匙,所以在磁学、电学研究领域再一次成为人们研究的热点。基于文献报道的三核铜配合物[Cu3(μ3-OH)(μ-OPz)3(NO3)2(H2O)2]·CH3OH(1),我们合成了三维金属有机框架配合物{[Ag(HOPz)Cu3(μ3-OH)(NO3)3(OPz)2Ag(NO3)]·6H2O}n(2)(HOPz=甲基(2-吡嗪基)酮肟),并从自旋阻挫的角度对二者磁性质进行对比和详细分析。磁化率数据表明自旋间有很强的反铁磁相互作用和反对称交换。通过包含各向同性和反对称交换的哈密顿算符对两者磁学数据进行拟合并研究其磁构关系,所获最佳拟合参数为:配合物1:Jav=-426 cm^-1,g⊥=1.83,g∥=2.00;配合物2:Jav=-401 cm^-1,g⊥=1.85,g∥=2.00。

关键词：反对称交换铜磁学性质自旋阻挫三核簇

简易电沉积法制备CoFe-P催化剂用于高效析氧反应

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无机化学学报 2023年第7期39卷 1325-1337页

作者：盛子鸣陶友荣许路路杨鹏王文欣吴兴才南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室配位化学国家重点实验室南京210023

开发低成本、高活性且稳定的非贵金属催化剂是实现大规模电解水制氢的关键所在。在此,我们通过简便、合理的电沉积法在泡沫镍(NF)上构建了一种具备超薄二维纳米片形貌的高度非晶相Co1Fe1-P薄膜用于高效催化析氧反应(OER)。在1.0mol·L^(... 详细信息

开发低成本、高活性且稳定的非贵金属催化剂是实现大规模电解水制氢的关键所在。在此,我们通过简便、合理的电沉积法在泡沫镍(NF)上构建了一种具备超薄二维纳米片形貌的高度非晶相Co1Fe1-P薄膜用于高效催化析氧反应(OER)。在1.0mol·L^(-1)KOH溶液中,所制备的Co1Fe1-P/NF催化剂在电流密度为10和100 mA·cm^(-2)处的过电位分别为274.4和329.5 mV,Tafel斜率仅为45.3 mV·dec^(-1),可以媲美商业RuO2催化剂。此外,Co1Fe1-P/NF催化剂在10 mA·cm^(-2)的100 h计时电压法测试和1000次循环伏安法测试中均表现出卓越的催化稳定性。Co1Fe1-P/NF催化剂优秀的催化活性归因于其独特的形貌、高度非晶相结构提供的低能垒、优化的电子结构以及钴磷化物和铁磷化物的强协同效应。

关键词：磷化物电沉积非晶结构析氧反应

面向工业园区废水臭氧氧化深度处理性能评价的模型污染物选择与评估

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环境科学 2023年第4期44卷 2168-2176页

作者：辛勃单超吕路南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京210023

臭氧氧化近年来逐渐成为废水深度处理主要工艺之一.在臭氧氧化深度水处理技术创新的过程中,研发人员需要对大量臭氧氧化新技术、新装置和新材料等进行废水深度处理性能评价,然而常为选择何种模型污染物能够预估其深度处理实际废水时化... 详细信息

臭氧氧化近年来逐渐成为废水深度处理主要工艺之一.在臭氧氧化深度水处理技术创新的过程中,研发人员需要对大量臭氧氧化新技术、新装置和新材料等进行废水深度处理性能评价,然而常为选择何种模型污染物能够预估其深度处理实际废水时化学需氧量(COD)/总有机碳(TOC)削减方面的性能而困扰.现有研究选用的众多模型污染物能够在何种程度上代表实际废水深度处理时COD/TOC削减方面的特性尚不明确.面向废水深度处理的模型污染物选择与评估对臭氧氧化深度水处理技术标准体系的构建具有意义.对19种模型污染物溶液(无缓冲水溶液和碳酸氢盐缓冲溶液)和4种工业园区废水的二级出水进行臭氧氧化处理,对其有机物总量削减的相似性通过聚类分析等方法进行评估.结果表明,模型污染物溶液经过臭氧氧化处理的有机物总量削减率的差异性大于4种实际废水间的差异,从而为筛选模型污染物用于臭氧氧化深度水处理技术性能评价提供了可能.采用酮基布洛芬、 2,4-二氯苯氧乙酸和磺胺二甲基嘧啶的无缓冲水溶液,以及非那西汀、磺胺二甲基嘧啶和三氯蔗糖的碳酸氢盐缓冲溶液预测3种工业园区二沉池出水臭氧处理60 min COD削减率的误差不超过9%以及5%.模型污染物的碳酸氢盐缓冲溶液在臭氧氧化处理过程中的pH变化比其无缓冲水溶液更接近实际废水的情况,且不同臭氧浓度条件下的相似性评估结果基本一致,表明上述相似性评价结果在不同臭氧浓度条件下具有一定普适性.

关键词：工业园区废水模型污染物臭氧氧化深度处理化学需氧量总有机碳

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庆祝忻新泉教授九十华诞

无机化学学报 2024年第1期40卷 I0001-I0002页

作者：无《无机化学学报》编辑部南京大学配位化学国家重点实验室不详

2024年是我国著名无机化学家、化学教育家忻新泉教授九十华诞。本期《无机化学学报》作为“庆祝忻新泉教授九十华诞专辑”,收集了来自忻新泉教授的学生、合作者、朋友和同事的25篇学术论文,反映了忻新泉教授学术思想的延续。忻新泉教授... 详细信息

2024年是我国著名无机化学家、化学教育家忻新泉教授九十华诞。本期《无机化学学报》作为“庆祝忻新泉教授九十华诞专辑”,收集了来自忻新泉教授的学生、合作者、朋友和同事的25篇学术论文,反映了忻新泉教授学术思想的延续。忻新泉教授,浙江宁波人,1935年1月出生。1953年考入南京大学化学系,1957年毕业并留校工作。他曾于1982—1983年在美国Georgetown大学化学系访问研究。

关键词：九十华诞南京大学化学系无机化学学报留校工作浙江宁波学术论文化学教育家忻新泉

配位竞争策略制备的两个镁基金属有机骨架及其选择性CO_(2)捕集

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无机化学学报 2023年第1期39卷 181-190页

作者：董雨奥冯哲朱敦如南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室南京211816 南京大学配位化学国家重点实验室南京210023

利用配位竞争策略制备了2个镁基金属有机骨架(MOFs)。在酸性条件下,镁离子与N,N-二甲基甲酰胺(DMF)热分解产生的甲酸原位反应得到三维甲酸镁MOF:[Mg_(3)(HCO_(2))6]·DMF(1)。在相同条件下,当加入竞争配体1,1′∶3′,1″-三联苯-3,3″,... 详细信息

利用配位竞争策略制备了2个镁基金属有机骨架(MOFs)。在酸性条件下,镁离子与N,N-二甲基甲酰胺(DMF)热分解产生的甲酸原位反应得到三维甲酸镁MOF:[Mg_(3)(HCO_(2))6]·DMF(1)。在相同条件下,当加入竞争配体1,1′∶3′,1″-三联苯-3,3″,5,5″-四甲酸(H4L)后,甲酸不再参与配位,得到新的三维镁基MOF:[Mg_(2)(L)(H_(2)O)_(3)]·2H_(2)O·2CH_(3)CN·DMF(2)。单晶X射线分析表明,MOF 1具有[Mg_(4)@Mg2]四面体建筑块,它们形成dia拓扑网络并有一个孔径为0.44 nm的一维孔道。而MOF 2具有独特的[Mg_(2)]双核簇,与4-连接配体L^(4-)配位后,形成sra拓扑网络且沿a轴方向存在一个哑铃型孔道,长度为1.42 nm。气体吸附研究发现1具有微孔结构,其表面积为342 m^(2)·g^(-1),但2不能保持原有多孔特征。此外,1具有良好的水稳定性且在低压下展现快速吸收的Ⅰ型CO_(2)吸附等温线,在298 K和2 000 kPa下吸附量达到样品重量的14.5%。理想吸附溶液理论和吸附热计算表明1具有良好的选择性CO_(2)/CH_(4)捕获能力。

关键词：竞争配位镁基金属有机骨架晶体结构选择性CO_(2)捕集

光辅助钴催化碘代芳烃的对映选择性还原格氏型加成

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有机化学 2022年第6期42卷 1872-1874页

作者：朱子琦史壮志南京大学化学化工学院配位化学国家重点实验室南京210023

手性醇是合成手性催化剂、手性药物以及具有生理活性天然产物的重要中间体,在绿色合成、药物研发等领域有着重要地位[1].对羰基化合物的对映选择性加成是获得这种手性单元最简单高效的方法之一.目前人们发展出的Grignard反应、Reformat... 详细信息

手性醇是合成手性催化剂、手性药物以及具有生理活性天然产物的重要中间体,在绿色合成、药物研发等领域有着重要地位[1].对羰基化合物的对映选择性加成是获得这种手性单元最简单高效的方法之一.目前人们发展出的Grignard反应、Reformatsky反应等一系列人名反应,由于需要化学计量的金属试剂而缺乏很好的官能团兼容性,且由于金属试剂需要预先制备,也不具备步骤经济性(Scheme 1)[2].

关键词： Grignard反应手性催化剂对映选择性还原羰基化合物碘代芳烃化学计量加成手性药物