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烯丙基芳香化合物的电化学选择性氧化酯化

有机化学 2024年第3期44卷 1005-1012页

作者：李梦帆程旭南京大学化学化工学院南京210023

报道了烯丙基芳基化合物的电化学氧化酯化方法,通过同时活化苄位+烯丙位的C—H和C—C键,合成了一系列苯甲酸酯类化合物.本反应展现了良好的化学选择性,优先在苄位+烯丙位发生氧化,而其它的苄位C—H键则保持稳定.该反应在中性条件下进行... 详细信息

报道了烯丙基芳基化合物的电化学氧化酯化方法,通过同时活化苄位+烯丙位的C—H和C—C键,合成了一系列苯甲酸酯类化合物.本反应展现了良好的化学选择性,优先在苄位+烯丙位发生氧化,而其它的苄位C—H键则保持稳定.该反应在中性条件下进行,无需酸碱添加剂,可以适用叔醇酯的构建,同时避免酯和醇存在下的转移酯化副反应.

关键词：烯丙基苄基电化学酯化

基于非对称聚乳酸共混物调控多重立构复合晶:定量研究

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高分子学报 2024年第4期55卷 473-484页

作者：郭明威黄黎明赵志锋南京大学化学与化工学院南京210023 信阳艺术职业学院信阳464000 河北工业大学化工学院天津310030

定量地探讨了非对称聚乳酸(PLA)外消旋共混物中,链长和摩尔比对立构复合(SC)结晶形成的关键贡献.通过控制对映体链段差异与共混比例制备一系列聚乳酸外消旋共混物,结果发现在对映体平均聚合度(DP)60以内的对映体共混物中,2个对映体具有... 详细信息

定量地探讨了非对称聚乳酸(PLA)外消旋共混物中,链长和摩尔比对立构复合(SC)结晶形成的关键贡献.通过控制对映体链段差异与共混比例制备一系列聚乳酸外消旋共混物,结果发现在对映体平均聚合度(DP)60以内的对映体共混物中,2个对映体具有完全相同数量的相同链长时,形成的SC结晶更有序且具有更少的纠缠度或非晶区域.另一方面,当2个对映体链长度不等时,长段的多余段可能在SC结晶表面保持无定形,或与其他短对映体复合,或多余链段间堆积形成同质(HC)结晶,这取决于链长的差异和共混比的双重作用:当链长差异不显著时(x_(L)

关键词：聚乳酸立构复合晶共混比分子量对映体共混物

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二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 119-128页

作者：张宏淑梁攀薛颖颖韦瑶瑶陕西学前师范学院化学化工学院西安710100 陕西师范大学化学化工学院西安710119 临沂大学化学化工学院临沂276000

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气... 详细信息

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气水合物中512笼中可容纳2个H_(2)分子,CH_(4)和C_(2)H_(6)促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_(2)和CO_(2)促进剂作用下512笼可容纳的H_(2)分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高,主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_(2)和CO_(2)包合物512笼中氢气的占据达3个H2分子时,1个H_(2)分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.

关键词：包合水合物储氢稳定性扩散促进剂作用

利用脂溶性硅基载体连续流动液相合成维洛斯肽

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 92-100页

作者：刘豪刘冬梅孙浩田夏超苏贤斌青岛科技大学化工学院青岛266042 南京工业大学化工学院南京210009

提出了一种新型脂溶性硅基载体4,4-二(叔丁基二苯基硅氧基)二苯甲胺(BPPM),可在微反应器中连续流动条件下快速液相合成多肽.所设计的连续流动装置由偶联单元(微通道反应器)、脱保护单元(填充床反应器)和水洗单元(微通道混合器)组成.该... 详细信息

提出了一种新型脂溶性硅基载体4,4-二(叔丁基二苯基硅氧基)二苯甲胺(BPPM),可在微反应器中连续流动条件下快速液相合成多肽.所设计的连续流动装置由偶联单元(微通道反应器)、脱保护单元(填充床反应器)和水洗单元(微通道混合器)组成.该过程中使用绿色溶剂(以乙酸乙酯代替N,N-二甲基甲酰胺)和Cbz保护氨基酸(清洁的脱保护代替哌啶脱Fmoc保护),以环境友好的方式合成了高纯度(粗品>95%)的维洛斯肽,合成效率高(每偶联一个氨基酸<5 min).该研究成果易于工业化放大生产,为大规模绿色高效合成多肽提供了新方案.

关键词：脂溶性硅基载体连续流动液相多肽合成

基于2-硫代巴比妥酸构筑零维原子簇{[Cu_(6)(H_(2)tba)_(6)]·2DMF·xSolvent}、二维层状{[Sc(H_(2)tba)_(3)(DMF)]·2DMF}_(n)和三维网状{[Fe(H_(2)tba)_(2)(H_(2)O)_(2)]·2DMF}_(n)

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无机化学学报 2024年第1期40卷 263-269页

作者：王超何东美管裕许嘉怡郑利民林悦健陈珍霞梁凯东华大学化学与化工学院上海201620 复旦大学化学系上海200433

分别以Cu(ClO_(4))_(2)·6H_(2)O、Sc(ClO_(4))_(3)·6H_(2)O和Fe(ClO_(4))_(3)·9H_(2)O为金属盐,2-硫代巴比妥酸(H_(3)tba)为配体,通过扩散反应得到了3种不同结构的配合物{[Cu_(6)(H_(2)tba)_(6)]·2DMF·xSolvent}(1)、{[Sc(H_(2)tba)_(3)(DMF)]·2DMF}_(n)(2)和[Fe(H_(2)tba)_(2)(H_(2)O)_(2)]_(n)(3),并用红外光谱、元素分析、热重分析和粉末X射线衍射对配合物进行了表征。单晶X射线衍射结构分析表明配合物1是一个具有三方反棱柱构型的六核铜原子簇合物,配合物2是一个具有二维层状结构的化合物,配合物3是一个具有三维网状结构的配位聚合物。配合物1在390 nm光照激发下在735 nm处有强的荧光发射峰。

关键词： 2-硫代巴比妥酸配位聚合物荧光性质

Co掺杂Sr_(0.95)Ti_(0.4)Fe_(0.6)O_(3-δ)阳极SOFC制备及在掺氢天然气下的性能

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硅酸盐学报 2024年第1期52卷 1-8页

作者：张婉晨吕秋秋朱腾龙钟秦南京理工大学化学与化工学院南京210094

天然气管道掺氢是实现大规模、长距离输氢的关键技术之一。通过固体氧化物燃料电池(SOFC)直接利用掺氢天然气发电或开展冷热电联供,不需要进行氢气分离提纯,就可实现能量的高效转化利用。针对掺氢天然气燃料对SOFC阳极性能及稳定性的需... 详细信息

天然气管道掺氢是实现大规模、长距离输氢的关键技术之一。通过固体氧化物燃料电池(SOFC)直接利用掺氢天然气发电或开展冷热电联供,不需要进行氢气分离提纯,就可实现能量的高效转化利用。针对掺氢天然气燃料对SOFC阳极性能及稳定性的需求,采用高温固相合成法制备了Sr_(0.95)Ti_(0.4-x)Fe_(0.6)O_(3-δ)(STFC,x=0.03,0.05,0.07)阳极,研究了材料结构演变、多孔阳极导电特性及不同掺氢比甲烷燃料下的单电池性能及稳定性。结果表明,STFC钙钛矿氧化物经过加湿氢气还原后表面析出纳米Co-Fe合金颗粒,且析出组分随Co掺杂含量增大而增多。在800℃和加湿氢气下,STFC多孔电极的电导率为3 S/cm;在800℃掺氢比20%(体积分数)甲烷燃料中,单电池峰值功率密度达到0.457 W/cm^(2),在0.14 A/cm^(2)电流密度下连续运行140 h,表现出较好的性能及长期稳定性。

关键词：固体氧化物燃料电池钙钛矿阳极掺氢天然气电化学性能

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使固态化学反应100%完成的方法

无机化学学报 2024年第1期40卷 182-196页

作者：雷立旭东南大学化学化工学院南京211198

无溶液形成的固态化学反应具有“一旦发生,就必完全”的特质,但因为固体的非流动性,它常常会因严重的传质困难而有始无终。为了克服这个困难,作者提出了少溶剂固态化学反应(LSR)的概念,即通过使用少量的溶剂赋予固体流动性,使反应物固... 详细信息

无溶液形成的固态化学反应具有“一旦发生,就必完全”的特质,但因为固体的非流动性,它常常会因严重的传质困难而有始无终。为了克服这个困难,作者提出了少溶剂固态化学反应(LSR)的概念,即通过使用少量的溶剂赋予固体流动性,使反应物固体部分溶解,再使用搅拌反应器解决其“三传”问题,使之完全反应,从而达到使一些化学工业过程绿色化的目的。本文用平衡热力学数值计算的方法图解了几种代表性LSR的Gibbs自由能随反应进度的关系,进而指出:LSR的中间阶段如同没有溶液形成的固态化学反应,两端像溶液化学反应,因此,LSR虽继承了混合自由能导致的化学平衡,但其平衡点比溶液化学反应更接近100%完全。特别地,在LSR即将结束时,通过逐步移除溶剂以使反应物和产物固体持续存在而延长中段,能推动反应达到100%完全;对于连串反应,LSR仍有可能通过控制反应物的物质的量之比来获得中间产物;对于Δ_rG_m~?略小于零的反应,可以通过使用较多的溶剂跨越可能的早期平衡态,或者使用大量的产物固体“种子”使所有的产物一直与其饱和溶液平衡,最终通过逐渐蒸发溶剂推动反应进行到底;LSR的反应速度与反应物或产物的溶解度关系不大,但与反应物的溶解速度、化学反应速度和产物的结晶速度紧密相关。本文还讨论了使一些竞争反应、非自发反应进行到底的方法,获得高度的反应控制能力。

关键词：少溶剂固态化学反应固态化学反应溶液反应吉布斯自由能绿色化学 100%转化率

MoSe_(2)/Co-MOF/NF复合材料的制备及电催化产氧性能

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无机化学学报 2024年第1期40卷 79-87页

作者：商文静邓鑫王炳昊田翌钦李香娄永兵陈金喜东南大学化学化工学院南京211189

设计高效的催化剂对于电解水制氢至关重要。基于过渡金属硒化物(TMSe)的高催化活性和金属有机骨架(MOFs)的灵活结构,我们提出了一种将MOFs与TMSe复合的策略,在导电基底泡沫镍(NF)上生长的复合材料不仅继承了2种单体的优点,还有效地改善... 详细信息

设计高效的催化剂对于电解水制氢至关重要。基于过渡金属硒化物(TMSe)的高催化活性和金属有机骨架(MOFs)的灵活结构,我们提出了一种将MOFs与TMSe复合的策略,在导电基底泡沫镍(NF)上生长的复合材料不仅继承了2种单体的优点,还有效地改善了MOFs导电性差、TMSe易团聚的缺点。MoSe_(2)/Co-MOF/NF在碱性溶液中展示出优异的电催化产氧活性,在电流密度为10 mA·cm^(-2)时其过电位仅为242 mV,塔菲尔斜率仅为50.64 mV·dec^(-1)。此外,该材料在碱性溶液中经1 000圈循环伏安(CV)循环测试和30 h的恒电压电解测试均表现出良好的稳定性。

关键词：电解水金属有机骨架过渡金属硒化物析氧反应

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甲醛法处理兰炭废水反应条件的优化

北京大学学报（自然科学版） 2024年第1期60卷 183-187页

作者：王亚俐柏旭波孙娟娟榆林学院化学与化工学院榆林719000

利用甲醛将兰炭废水中的酚类物质转化为酚醛树脂,以便资源化利用兰炭废水。通过测定酚醛树脂生成过程中挥发酚、COD、氨氮和油的含量,调控反应时间、温度以及原料比例,确定制备酚醛树脂的最优反应条件。同时,应用X射线晶体衍射(XRD)和... 详细信息

利用甲醛将兰炭废水中的酚类物质转化为酚醛树脂,以便资源化利用兰炭废水。通过测定酚醛树脂生成过程中挥发酚、COD、氨氮和油的含量,调控反应时间、温度以及原料比例,确定制备酚醛树脂的最优反应条件。同时,应用X射线晶体衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等表征技术对生成的酚醛树脂进行理化分析。研究结果显示,甲醛法处理兰炭废水制备酚醛树脂的最佳条件为反应温度=90℃,反应时间=4 h,甲醛与兰炭废水的体积比=1:40。

关键词：兰炭废水酚醛树脂反应条件优化表征

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