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二氧化锰在低温NH_3-SCR催化反应上的形貌效应

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物理化学学报 2016年第6期32卷 1501-1510页

作者：孙梦婷黄碧纯马杰文李时卉董立夫华南理工大学环境与能源学院广州510006 华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

利用水热法制备了三种不同形貌的MnO_2催化剂,分别为α-MnO_2纳米棒,γ-MnO_2纳米片和δ-MnO_2纳米薄膜组装的微球,考察了纳米材料的形貌结构对催化剂低温选择性催化还原(SCR)反应性能的影响,并利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透... 详细信息

利用水热法制备了三种不同形貌的MnO_2催化剂,分别为α-MnO_2纳米棒,γ-MnO_2纳米片和δ-MnO_2纳米薄膜组装的微球,考察了纳米材料的形貌结构对催化剂低温选择性催化还原(SCR)反应性能的影响,并利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_2吸附-脱附、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)以及拉曼(Raman)光谱等表征手段对催化剂的结构进行了分析。结果表明,在50-250°C的温度范围内,γ-MnO_2纳米片表现出最优的SCR催化性能,不仅NOx转化率最高而且N_2选择性也最好。表征结果表明,比表面积并不是影响MnO_2催化性能的主导因素,纳米材料的晶型结构与表面暴露的活性晶面共同决定着催化剂的SCR性能。γ-MnO_2纳米片表面暴露的(131)晶面上不仅存在着大量的配位不饱和Mn离子,从而形成了较多的强酸性位点;而且还存在着较多的活性氧物种。这些活性位点可以使得NH_3和NO_x的活化过程在较低温度下进行。高浓度的流动性氧以及高价态的Mn^(3+)和Mn^(4+)也使得催化剂的氧化还原反应更易发生。

关键词：选择性催化还原氮氧化物 MnO_2纳米材料水热合成形貌效应

上海西南某工业区夏季臭氧污染时期挥发性有机物特征及来源分析

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环境污染与防治 2024年第6期46卷 796-802页

作者：曹想李跃武赵梦飞易家林陈喆黄蓓佳段玉森修光利段炼上海理工大学环境与建筑学院上海200093 上海市环境监测中心上海200235 浙江省环境科技有限公司浙江杭州311100 华东理工大学资源与环境工程学院国家环境保护化工过程环境风险评价与控制重点实验室上海200237

于2020年8月1—31日在上海金山区省界工业区附近设置观测点,对空气中104种挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NO_(x))和臭氧(O_(3))水平进行观测。观测期间,O_(3)小时质量浓度为17~262μg/m^(3),平均值为83μg/m^(3),期间出现两次O_(3)污染... 详细信息

于2020年8月1—31日在上海金山区省界工业区附近设置观测点,对空气中104种挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NO_(x))和臭氧(O_(3))水平进行观测。观测期间,O_(3)小时质量浓度为17~262μg/m^(3),平均值为83μg/m^(3),期间出现两次O_(3)污染时段,O_(3)时均值分别为119、110μg/m^(3);观测期间总VOCs(TVOCs)体积分数为66.67×10^(-9),VOCs呈白天低、夜间高的变化趋势,各VOCs组分的日变化趋势与TVOCs一致;VOCs的总臭氧生成潜势(OFP)为578.85μg/m^(3),烯烃对OFP的贡献最大;源解析结果表明,两个污染时期的VOCs均与机动车尾气排放及涂料溶剂使用有关,应加强两个VOCs来源的管控;后向轨迹聚类分析表明,两污染时期VOCs高值气团均来自于海上,除周边城市的区域输送外,海上排放源也需加强关注。

关键词：挥发性有机物臭氧污染臭氧生成潜势源解析

渤海海峡西南部表层海水重金属分布、来源与生态风险

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中国地质 2024年

作者：杨鹏付萍王海根赵严冯永财郝连成顾效源宇星辰张家浩冯兵辉毛方松王庆同许鲁宁中国地质调查局烟台海岸带地质调查中心自然资源部黄河入海口陆海交互作用野外科学观测研究站山东省海洋资源与环境研究院山东省海洋生态修复重点实验室东华理工大学核资源与环境国家重点实验室中国地质大学(北京)海洋学院

【研究目的】海水重金属污染对渤海海峡西南部海洋生态环境产生长期不利影响，然而其重金属的污染评价和潜在来源研究相对薄弱。【研究方法】2021年9-10月采集该区域43个站位表层海水样品，测定6种重金属元素（Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As... 详细信息

【研究目的】海水重金属污染对渤海海峡西南部海洋生态环境产生长期不利影响，然而其重金属的污染评价和潜在来源研究相对薄弱。【研究方法】2021年9-10月采集该区域43个站位表层海水样品，测定6种重金属元素（Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As）的含量，运用地累积指数(Igeo)法、权重修正内梅罗指数法和风险熵评价法（FQ）进行污染和风险评价，结合相关性分析和空间分布特征，运用主成分分析（PCA）、正定矩阵因子分解（PMF）模型进行源解析。【研究结果】Cr、Cu、Cd、Pb、As和Zn元素平均含量分别为0.63、3.09、0.12、0.57、1.30和13.04μg·L-1，Zn元素含量超过了渤海海域平均水平，重金属元素空间分布上受养殖区和航道的影响较大。单因子污染指数大小为：Zn＞Cu＞Pb＞Cd＞As＞Cr，其中Cu、Zn和Pb元素存在部分站位超标，Zn元素超标最为严重。从修正内梅罗综合污染程度来看，海水整体质量较好，存在个别轻度-中度污染站位，主要受Pb、Zn元素的控制，在大黑山岛以西、以北呈多点状分布。潜在生态风险评价结果表明，Cu、Zn元素大部分站位都处在高潜在生态风险范围内，存在明显潜在生态风险。PMF模型解析结果表明研究区重金属污染来源主要包括工业污染、黄河输入及自然风化、大气沉降以及渔业养殖和海上交通运输，贡献率分别为20.94%、61.61%、4.25%和13.20%。【结论】工业污染和黄河物质输入给渤海海峡西南部海洋生态环境带来较大潜在风险，下一步要加强关注不同介质中Cu、Zn变化趋势及对研究区内海洋生物的影响。

关键词：重金属表层海水生态风险评价 PMF源解析环境地质调查工程

MnSAPO-34分子筛的制备、表征及其NH3-SCR活性

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物理化学学报 2015年第12期31卷 2375-2385页

作者：陈锋黄碧纯杨颖欣刘小青喻成龙华南理工大学环境与能源学院广州510006 华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

采用水热合成方法制备含锰的SAPO-34分子筛(MnSAPO-34)催化剂,考察了锰投加量、焙烧温度及晶化时间对催化剂氨选择性催化还原(SCR)氮氧化物反应活性的影响,并通过X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)等多种分... 详细信息

采用水热合成方法制备含锰的SAPO-34分子筛(MnSAPO-34)催化剂,考察了锰投加量、焙烧温度及晶化时间对催化剂氨选择性催化还原(SCR)氮氧化物反应活性的影响,并通过X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)等多种分析手段对催化剂进行表征.活性测试结果表明,当MnO与P_2O_5的摩尔比n_(MnO)/n_(P_2O_5)=0.1,采用6h晶化时间,550℃焙烧制备的MnSAPO-34分子筛具有最佳SCR活性NO_x转化率接近100%,N_2选择性高于80%.分析结果表明,Mn的引入对分子筛的晶体及多孔结构有较大影响过多的引入会降低结晶度及产生非骨架锰氧化物,同时还会降低分子筛的比表面积和孔容,但焙烧温度的降低以及晶化时间的缩短可以提高分子筛的比表面积和孔容.高温焙烧后分子筛表面出现了高氧化态锰物种,以Mn^(4+)为主,而提高Mn^(3+)的比例则有利于提高催化活性.在适当的合成条件下,Mn的引入可增强分子筛对NO和NH_3分子的吸附,而强吸附态NO及强吸附态NH_3的相互作用可能是催化活性快速提高的原因.

关键词：选择性催化还原氮氧化物锰 SAPO-34分子筛 X射线光电子能谱程序升温还原程序升温脱附

富硫型水库沉积物AVS和SEM空间分布特征及重金属风险评价

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湖泊科学 2024年第2期36卷 452-466页

作者：关昊鹏谢筱婷陈思睿邓莎陈小强金业林琳汪天祥许士国大连理工大学建设工程学院大连116024 西安建筑科技大学资源工程学院西安710055 辽宁省汤河水库管理局有限责任公司辽阳111000 大连理工大学海洋科学与技术学院盘锦124221

随着湖库外源性污染的有效控制,沉积物污染特征成为影响湖库水环境质量的关键因素。本文以富硫型水库——汤河水库为研究对象,分析探讨水库沉积物的理化性质、重金属总量、酸可挥发性硫化物(acid volatile sulfide,AVS)和同步提取重金属... 详细信息

随着湖库外源性污染的有效控制,沉积物污染特征成为影响湖库水环境质量的关键因素。本文以富硫型水库——汤河水库为研究对象,分析探讨水库沉积物的理化性质、重金属总量、酸可挥发性硫化物(acid volatile sulfide,AVS)和同步提取重金属(simultaneously extracted metals,SEM)的空间分布特征,采用沉积物基准法(sediment quality guidelines,SQGs)和AVS与SEM关系法对重金属可能诱发的生态风险和毒性效应进行评估。结果表明:汤河水库沉积物中AVS含量在0.03~51.75μmol/g之间,并呈现坝前深水区>东支流库区>西支流库区的空间分布特征。根据Pearson相关性分析可知,汤河水库沉积物AVS含量与间隙水中SO^(2-)_(4)浓度、沉积物烧失量(LOI)含量呈显著正相关,与沉积物间隙水中NO^(-)_(3)浓度和沉积物pH呈现显著负相关。间隙水中SO^(2-)_(4)浓度和沉积物LOI含量是控制AVS产量的重要因素。水库沉积物中ΣSEM变化范围为0.52~2.75μmol/g,呈现出东支流库区>坝前深水区>西支流库区的分布规律。水库沉积物中ΣSEM/AVS和ΣSEM-AVS的变化范围分别为0.06~22.73和-49.18~2.44μmol/g,显示出水库坝前深水区表层0~10 cm沉积物不具有生态风险,而东、西支流库区沉积物中的SEM因为不能完全被AVS所固定而存在潜在生态风险。就单一重金属而言,汤河水库坝前深水区和东西支流中部区域沉积物Ni、Cu、Pb和Zn含量均介于临界效应含量(threshold effects level,TEL)值和可能效应含量(probable effect level,PEL)值之间,可产生低级风险毒性效应,但Ni的毒性效应风险接近中级,今后应予以重点关注。富硫型水库沉积物中容易出现高含量AVS,沉积物间隙水中SO^(2-)_(4)和NO^(-)_(3)的浓度是决定沉积物AVS净产量的重要因素。流域内重金属土壤背景值以及工业、采矿产业排放的废水类型直接影响着诱发生态风险的重金属种类。

关键词：酸可挥发性硫化物同步提取重金属生态风险富硫型水库沉积物汤河水库

MnO_x/SAPO-11催化剂的制备、表征及其低温NH_3-SCR活性

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物理化学学报 2016年第5期32卷 1236-1246页

作者：刘小青李时卉孙梦婷喻成龙黄碧纯华南理工大学环境与能源学院广州510006 华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

分别采用浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnO_x,制备了一系列MnO_x/SAPO-11催化剂。考察了催化剂的低温NH_3选择性催化还原(SCR)(NH_3-SCR)NO_x的性能。结果表明,沉淀法制备的负载量为20%(w)的MnO_x/SAPO-11催化... 详细信息

分别采用浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnO_x,制备了一系列MnO_x/SAPO-11催化剂。考察了催化剂的低温NH_3选择性催化还原(SCR)(NH_3-SCR)NO_x的性能。结果表明,沉淀法制备的负载量为20%(w)的MnO_x/SAPO-11催化剂表现出最优异的低温NH_3-SCR性能及N_2选择性。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、原子吸收光谱(AAS)、N_2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)以及NO/O_2程序升温脱附-质谱(NO/O_2-TPD-MS)等多种表征手段对催化剂的结构及表面性质进行分析。表征结果显示,采用不同方法制备催化剂时,其表面MnO_x的存在形式和晶相结构不同。沉淀法制备的催化剂表面存在无定型态MnO_x以及MnO_2晶型,具有较大的介孔及外表面积、更多比例的Mn^(4+)和化学吸附氧,同时表面存在对反应有利的中强酸以及强酸。因此,催化剂在低温SCR反应阶段能够生成重要中间产物NO_2,从而表现出最佳低温活性。同时,三种制备方法均能使MnO_x相对均匀分散在SAPO-11表面。SAPO-11对催化剂表面MnO_x物种的形成具有一定的影响,从而影响催化剂的酸性,拓宽了MnO_x的活性温度窗口,提高了催化剂的N_2选择性。

关键词：选择性催化还原氮氧化物 SAPO-11分子筛沉淀法锰氧化物

石墨烯负载MnO_x催化剂的制备及其低温NH_3-SCR活性

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物理化学学报 2015年第7期31卷 1383-1390页

作者：焦金珍李时卉黄碧纯华南理工大学环境与能源学院广州510006 华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

通过改进的Hummers法合成氧化石墨烯(GO),随后采用水热法制备石墨烯负载锰氧化物(Mn Ox/GR)催化剂.考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)去除NOx的性能,并通过傅里叶变换红外(FTIR)光谱,拉曼(Raman)光谱,X射线衍射(XRD),透射电... 详细信息

通过改进的Hummers法合成氧化石墨烯(GO),随后采用水热法制备石墨烯负载锰氧化物(Mn Ox/GR)催化剂.考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)去除NOx的性能,并通过傅里叶变换红外(FTIR)光谱,拉曼(Raman)光谱,X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM),N2吸附-脱附,X射线光电子能谱(XPS)及H2程序升温还原(H2-TPR)等多种表征手段对催化剂的结构及NH3-SCR性能进行分析.结果显示,不同Mn Ox负载量的Mn Ox/GR催化剂均展现了较好的低温SCR催化活性,且在负载量为20%(w)时活性最优.表征分析结果表明,制备的GO表面含有丰富的含氧基团,锰可以通过与含氧基团结合而负载到GO上;Mn Ox/GR催化剂中Mn Ox以纳米颗粒分散于石墨烯载体表面,且以多种氧化物(Mn O、Mn3O4和Mn O2)共同存在;负载量为20%(w)的催化剂中高价锰和表面吸附氧含量增加,低温区氧化还原能力增强及活性位点数量增加是其SCR活性提高的原因.

关键词：选择性催化还原氮氧化物石墨烯氧化石墨烯锰氧化物

电解铝行业大气污染物与CO_(2)协同控制研究进展

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中国冶金 2024年第7期34卷 1-10,67页

作者：陈远翔许瑞向珂仪瞿广飞李志顺成云南省生态环境科学研究院低碳技术研究中心云南昆明650034 昆明理工大学环境科学与工程学院云南昆明650051

减污降碳协同是电解铝行业解决大气污染问题、实现深度降碳的重要路径。介绍了电解铝行业大气污染物和CO_(2)排放特征以及烟气净化和碳捕集的末端治理技术,围绕近年来电解铝的减污降碳协同控制措施,对惰性阳极材料应用、低温铝电解工艺... 详细信息

减污降碳协同是电解铝行业解决大气污染问题、实现深度降碳的重要路径。介绍了电解铝行业大气污染物和CO_(2)排放特征以及烟气净化和碳捕集的末端治理技术,围绕近年来电解铝的减污降碳协同控制措施,对惰性阳极材料应用、低温铝电解工艺、余热利用技术3个方向的研究进展进行了综述,并分析了可再生能源对电解铝企业减污降碳协同的支撑作用。电解铝行业大气污染物与CO_(2)排放具有同根、同源、同过程特性,但现行的末端治理技术在减污降碳方面的负协同特征正逐步显现。为实现减污降碳协同增效,在围绕源头控制、过程优化类技术开展深度研究和工业试验的同时,还需推动可再生能源与电解铝行业融合发展、实现可再生能源电力在电解铝行业的碳减排价值转化,为电解铝行业在“碳达峰”“碳中和”背景下深化绿色低碳发展提供有力支撑。

关键词：电解铝大气污染物二氧化碳协同控制可再生能源电力

垃圾焚烧厂渗滤液处置工艺中溶解性有机物变化特性

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中国环境科学 2014年第9期34卷 2279-2284页

作者：李平高星吴锦华朱能武吴平霄华南理工大学环境与能源学院工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广东广州510006 华南理工大学污染控制与生态修复广东省普通高等学校重点实验室广东广州510006

采用"物化+生物处理+深度处理"组合工艺处理垃圾焚烧厂渗滤液,探索组合工艺对渗滤液的实际去除效果,考察渗滤液中溶解性有机物(DOM)的组成及其结构特性随组合工艺的变化规律,并对其机理进行了初步探讨.结果表明,当进水COD和氨氮的平均... 详细信息

采用"物化+生物处理+深度处理"组合工艺处理垃圾焚烧厂渗滤液,探索组合工艺对渗滤液的实际去除效果,考察渗滤液中溶解性有机物(DOM)的组成及其结构特性随组合工艺的变化规律,并对其机理进行了初步探讨.结果表明,当进水COD和氨氮的平均值分别为17825,1946mg/L时,组合工艺对渗滤液中COD和氨氮去除率均达到99%左右,出水COD、氨氮、色度分别为57mg/L、5mg/L、15倍.组合工艺对渗滤液DOM中腐殖酸(HA)、富里酸(FA)和亲水性有机物(HyI)的去除率均达到99%左右,对HA、FA、HyI削减显著的工艺单元分别为混凝2、厌氧和颗粒活性炭(GAC),削减率分别达到86%、77%和84%.出水HA、FA和HyI的COD浓度分别为10,23,6mg/L,其中分子量较小的FA为出水主要组分.随着组合工艺处理过程的进行,渗滤液中DOM的紫外区吸光度值显著下降,DOM的E254、E253/E203分别由1.55、0.64下降至0.012和0.024,说明DOM的芳香性和复杂程度显著降低,脂肪链芳香化合物逐渐增加;此外,E300/E400和E465/E665分别由2.65和2.17增加至9.78和8.03,表明渗滤液中溶解性有机物腐殖化程度不断降低,芳香构化程度不断减小.

关键词：溶解性有机物腐殖酸富里酸亲水性有机物紫外光谱