二氧化锰在低温NH_3-SCR催化反应上的形貌效应

作     者：孙梦婷 黄碧纯 马杰文 李时卉 董立夫 SUN Meng-Ting;HUANG Bi-Chun;MA Jie-Wen;LI Shi-Hui;DONG Li-Fu

作者机构：华南理工大学环境与能源学院广州510006 华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006 

出 版 物：《物理化学学报》 (Acta Physico-Chimica Sinica)

年 卷 期：2016年第32卷第6期

页      面：1501-1510页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：国家自然科学基金(51478191) 广东省省级科技计划项目(2014A020216003)资助~~ 

主　　题：选择性催化还原 氮氧化物 MnO_2纳米材料 水热合成 形貌效应 

摘      要：利用水热法制备了三种不同形貌的MnO_2催化剂,分别为α-MnO_2纳米棒,γ-MnO_2纳米片和δ-MnO_2纳米薄膜组装的微球,考察了纳米材料的形貌结构对催化剂低温选择性催化还原(SCR)反应性能的影响,并利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N_2吸附-脱附、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)以及拉曼(Raman)光谱等表征手段对催化剂的结构进行了分析。结果表明,在50-250°C的温度范围内,γ-MnO_2纳米片表现出最优的SCR催化性能,不仅NOx转化率最高而且N_2选择性也最好。表征结果表明,比表面积并不是影响MnO_2催化性能的主导因素,纳米材料的晶型结构与表面暴露的活性晶面共同决定着催化剂的SCR性能。γ-MnO_2纳米片表面暴露的(131)晶面上不仅存在着大量的配位不饱和Mn离子,从而形成了较多的强酸性位点;而且还存在着较多的活性氧物种。这些活性位点可以使得NH_3和NO_x的活化过程在较低温度下进行。高浓度的流动性氧以及高价态的Mn^(3+)和Mn^(4+)也使得催化剂的氧化还原反应更易发生。