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无机化学学报 2024年第1期40卷 263-269页

作者：王超何东美管裕许嘉怡郑利民林悦健陈珍霞梁凯东华大学化学与化工学院上海201620 复旦大学化学系上海200433

分别以Cu(ClO_(4))_(2)·6H_(2)O、Sc(ClO_(4))_(3)·6H_(2)O和Fe(ClO_(4))_(3)·9H_(2)O为金属盐,2-硫代巴比妥酸(H_(3)tba)为配体,通过扩散反应得到了3种不同结构的配合物{[Cu_(6)(H_(2)tba)_(6)]·2DMF·xSolvent}(1)、{[Sc(H_(2)tba)_(3)(DMF)]·2DMF}_(n)(2)和[Fe(H_(2)tba)_(2)(H_(2)O)_(2)]_(n)(3),并用红外光谱、元素分析、热重分析和粉末X射线衍射对配合物进行了表征。单晶X射线衍射结构分析表明配合物1是一个具有三方反棱柱构型的六核铜原子簇合物,配合物2是一个具有二维层状结构的化合物,配合物3是一个具有三维网状结构的配位聚合物。配合物1在390 nm光照激发下在735 nm处有强的荧光发射峰。

关键词： 2-硫代巴比妥酸配位聚合物荧光性质

氯氧铋@纳米纤维素复合材料中氧空位对苄胺C-N偶联的光催化促进作用

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燃料化学学报（中英文） 2024年第6期52卷 864-872页

作者：王晓霞孙龙秦鹂苏静王佳佳长治学院化学系山西长治046011

本工作采用纳米纤维素(CNC)为载体,与BiOCl在室温搅拌下制备了复合光催化剂BiOCl@CNC。XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS等系列表征表明,CNC中大量羟基可以与BiOCl通过氢键紧密结合,并在材料中构造丰富的氧空位,从而显著提升其可见光催化性能... 详细信息

本工作采用纳米纤维素(CNC)为载体,与BiOCl在室温搅拌下制备了复合光催化剂BiOCl@CNC。XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS等系列表征表明,CNC中大量羟基可以与BiOCl通过氢键紧密结合,并在材料中构造丰富的氧空位,从而显著提升其可见光催化性能。以可见光下催化苄胺C-N偶联为目标反应评估BiOCl@CNC的性能并对机理进行研究。首先对反应条件进行优化,得最优条件为1.0 mmol苄胺作为底物,20 mg BiOCl@CNC作催化剂,以30 W白色LED灯为光源,在CH3CN中氧气氛围下室温反应20 h。底物扩展实验表明,BiOCl@CNC对含有不同取代基的反应物均表现出良好的适应性,且具有优异的稳定性。通过自由基捕获实验表明,电子在氧空位的辅助下产生超氧自由基,并与胺阳离子自由基中间体形成最终产物。这一工作不仅丰富了Bi基复合半导体的应用,也为N-苄烯丁胺的合成提供了新思路。

关键词：氯氧铋纳米纤维素氧空位可见光催化苄胺氧化

共价有机框架衍生多孔碳固相微萃取纤维结合气相色谱法测定水样中的邻苯二甲酸酯

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高等学校化学学报 2024年第8期45卷 70-79页

作者：张莹赵金凤费哲奇连丽丽娄大伟王希越吉林化工学院化学与制药工程学院吉林132022 广西职业工业技术学院分析化学系南宁530001

以4-甲酰基苯硼酸(FPBA)和2,4,6-三(4-氨基苯基)-1,3,5-三嗪(TAPT)为单体,通过溶剂热法制备了共价有机框架(COF)FPBA-TAPT,将其直接热解后获得衍生多孔碳材料(PC)FTPC.傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱及扫描电子显... 详细信息

以4-甲酰基苯硼酸(FPBA)和2,4,6-三(4-氨基苯基)-1,3,5-三嗪(TAPT)为单体,通过溶剂热法制备了共价有机框架(COF)FPBA-TAPT,将其直接热解后获得衍生多孔碳材料(PC)FTPC.傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱及扫描电子显微镜(SEM)表征结果显示,该材料呈球形,表面呈褶皱结构,比表面积为499 m2/g.利用溶胶-凝胶法将其涂覆在不锈钢丝表面制得固相微萃取纤维,结合气相色谱法建立了测定水样中邻苯二甲酸酯(PAEs)的方法.对萃取和解吸条件进行优化后,该方法具有较宽的线性范围(0.5~100μg/L)、较低的检测限(0.018~0.106μg/L)和良好的稳定性(相对标准偏差,RSD≤7.8%).将该方法用于3种水样中PAEs的检测,低(5μg/L)、中(10μg/L)及高(50μg/L)加标回收率为79.5%~123.9%,RSD为1.1%~12.2%,表明该方法具有良好的准确性,可实现水体中PAEs的有效定量分析.

关键词：固相微萃取多孔碳共价有机框架邻苯二甲酸酯

用于光热转化的CuBDC-NH_(2)/PmPD混合基质膜的制备与应用

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 147-152页

作者：唐海燕自丽梦张冰付昱东北大学理学院化学系沈阳110819

采用简单高效的软喷雾技术制备了一种具有优良光热转化性能的金属有机框架(MOFs)基混合基质膜(MMM).在含有2-氨基对苯二甲酸(H_(2)BDC-NH_(2))和间苯二胺(mPD)的混合溶液表面均匀喷涂少量铜离子,铜离子同步引发MOFs的自组装和单体聚合,... 详细信息

采用简单高效的软喷雾技术制备了一种具有优良光热转化性能的金属有机框架(MOFs)基混合基质膜(MMM).在含有2-氨基对苯二甲酸(H_(2)BDC-NH_(2))和间苯二胺(mPD)的混合溶液表面均匀喷涂少量铜离子,铜离子同步引发MOFs的自组装和单体聚合,在气/液界面形成大面积的CuBDC-NH_(2)/PmPD MMM.该方法不仅简单高效,而且由于铜离子的双重作用,可以一步合成MOF分布均匀的混合基质膜.所得MMM具有良好的完整性,表现出优异的太阳能水蒸发能力,可用于高效海水淡化.

关键词：金属有机框架混合基质膜太阳能水蒸发软喷雾

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手性亚胺有机分子笼的合成及应用研究

有机化学 2024年

作者：陈璐怡谭梦霞金迦南张子彬黄飞鹤李世军李云霞杭州师范大学材料与化学化工学院浙江大学化学系

作为一类新型多孔材料，多孔有机分子笼（POCs）在分子识别、气体存储与分离、催化及传感等方面表现出优异的性能。此外，POCs的良好溶解性赋予其易于加工处理的优势，使其可与其它材料复合获得更多结构与性能。作为POCs主要家族成员之... 详细信息

作为一类新型多孔材料，多孔有机分子笼（POCs）在分子识别、气体存储与分离、催化及传感等方面表现出优异的性能。此外，POCs的良好溶解性赋予其易于加工处理的优势，使其可与其它材料复合获得更多结构与性能。作为POCs主要家族成员之一，基于动态亚胺键的亚胺有机分子笼的研究近年取得巨大进展，其中手性亚胺有机分子笼展现了POCs在手性识别、对映选择性分离及不对称催化等领域的广阔应用前景。本文中，我们系统综述了手性亚胺有机分子笼的合成及其应用等方面的研究进展，归纳总结了手性亚胺有机分子笼的三种有效合成策略，包括利用手性构筑基元直接合成、利用非手性构筑基元在组装过程中的手性突现和利用外消旋构筑基元的手性自分类组装；并回顾了近年来手性亚胺有机分子笼在手性识别、手性色谱分离、不对称催化领域的应用。

关键词：多孔有机分子笼手性亚胺合成策略自组装

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二元包合水合物储氢及促进剂作用的理论研究

高等学校化学学报 2024年第1期45卷 119-128页

作者：张宏淑梁攀薛颖颖韦瑶瑶陕西学前师范学院化学化工学院西安710100 陕西师范大学化学化工学院西安710119 临沂大学化学化工学院临沂276000

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气... 详细信息

尽管包合水合物因其高储能密度和环境友好等优点,可以作为大规模工业化应用的潜在储氢材料,但在理解包合水合物中氢气的结构和扩散方面尚存在较大争议.本文应用密度泛函理论(DFT)探讨了sI型包合水合物的储氢结构和性质.结果表明,纯氢气水合物中512笼中可容纳2个H_(2)分子,CH_(4)和C_(2)H_(6)促进剂对其结构和性质没有明显影响;而在N_(2)和CO_(2)促进剂作用下512笼可容纳的H_(2)分子增加到3个,氢气水合物稳定性得到提高,主客体间的静电和氢键相互作用增强且H—H伸缩振动峰值蓝移.当N_(2)和CO_(2)包合物512笼中氢气的占据达3个H2分子时,1个H_(2)分子通过五边形面的扩散能垒接近于纯氢气水合物中的2倍,有效阻碍了氢气在笼间的扩散.

关键词：包合水合物储氢稳定性扩散促进剂作用

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电化学合成耦合可再生能源制氢:机遇与挑战

Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 1-6页

作者：魏子栋黄寻段昊泓邵明飞李仁贵张金利李灿段雪重庆大学化学化工学院重庆400044 清华大学化学系北京100084 北京化工大学化学学院北京100029 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 天津大学化工学院天津300072

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的... 详细信息

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的活性氧/氢直接氧化/还原有机物,不仅有助于降低能耗,还可以生产高附加值有机化工产品,是提高电能利用效率、降低生产成本的有效方案.然而,尽管这种方法具有诸多优势,其工业化应用仍面临一系列难题.本文回顾了电化学合成的发展历史,探讨了氢能时代为电化学合成带来的发展机遇.同时,分析了将电化学合成与电解水耦合所面临的挑战以及未来发展方向.首先,应当慎重选择与电解水制氢耦合的阳极反应体系,其氧化产物不但要具有比反应物更高的经济价值,而且要有较大的市场需求量,以匹配制氢规模.其次,虽然在热力学上有机物氧化比析氧更容易发生,但在动力学及传质方面,有机物氧化可能存在劣势,因此必须开发适用于工业制氢电流密度(500‒2000 mA cm^(‒2))的有机物氧化电极材料.第三,阳极有机产物选择性不仅影响反应物的利用率,而且决定后续分离纯化成本,需要通过调控活性氢/氧及有机物表面的竞争吸附等手段,提高阳极目标产物选择性及法拉第效率.第四,隔膜是分离两极反应物料、防止副反应发生的重要部件.然而,现有的阴、氧离子交换膜的耐有机物腐蚀性能差,需要开发适用于电解耦合体系的、具有高离子传导能力且性能稳定的新型隔膜材料.最后,当有机物氧化与电解水耦合后,产物的分离复杂程度增加,需要将精馏、萃取、膜分离等手段与电化学反应相结合,以提升电解过程效率.综上,本文讨论了电化学合成耦合可再生能源制氢的若干技术难题,为未来电合成与氢能技术共同发展提供新思路.

关键词：电化学合成电解水制氢反应匹配产物选择性隔膜稳定性过程强化

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甲醛法处理兰炭废水反应条件的优化

北京大学学报（自然科学版） 2024年第1期60卷 183-187页

作者：王亚俐柏旭波孙娟娟榆林学院化学与化工学院榆林719000

利用甲醛将兰炭废水中的酚类物质转化为酚醛树脂,以便资源化利用兰炭废水。通过测定酚醛树脂生成过程中挥发酚、COD、氨氮和油的含量,调控反应时间、温度以及原料比例,确定制备酚醛树脂的最优反应条件。同时,应用X射线晶体衍射(XRD)和... 详细信息

利用甲醛将兰炭废水中的酚类物质转化为酚醛树脂,以便资源化利用兰炭废水。通过测定酚醛树脂生成过程中挥发酚、COD、氨氮和油的含量,调控反应时间、温度以及原料比例,确定制备酚醛树脂的最优反应条件。同时,应用X射线晶体衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等表征技术对生成的酚醛树脂进行理化分析。研究结果显示,甲醛法处理兰炭废水制备酚醛树脂的最佳条件为反应温度=90℃,反应时间=4 h,甲醛与兰炭废水的体积比=1:40。

关键词：兰炭废水酚醛树脂反应条件优化表征

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硝基化合物均相催化氢化研究进展

有机化学 2024年第4期44卷 1094-1105页

作者：侯梦莹王爱娥黄培强厦门大学化学化工学院化学系、福建省化学生物学重点实验室福建厦门361005

胺类化合物,特别是伯胺,是一类重要的化工中间体,常用于药物、农药、染料以及各种精细和特殊化学品的合成.硝基化合物还原是工业中生产伯胺,特别是苯胺及其衍生物的重要方法.其中,催化氢化是工业上最高效、最原子经济又环境友好的还原... 详细信息

胺类化合物,特别是伯胺,是一类重要的化工中间体,常用于药物、农药、染料以及各种精细和特殊化学品的合成.硝基化合物还原是工业中生产伯胺,特别是苯胺及其衍生物的重要方法.其中,催化氢化是工业上最高效、最原子经济又环境友好的还原硝基化合物的方法.目前,硝基化合物的催化氢化主要依赖于非均相催化剂.研究者们也大多专注于非均相催化剂的发展与修饰,均相催化方法报道比较少.然而,在均相催化中,催化剂的结构很容易通过改变中心金属和配体进行调整和修饰,从而对催化过程进行调控,实现硝基化合物的高效、高选择性还原.重点从反应活性、选择性、官能团耐受性以及机理等方面,系统总结了硝基化合物均相催化氢化的发展和研究现状,探讨这一领域目前面临的挑战和未来发展方向.

关键词：均相催化氢化硝基化合物胺化学选择性

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分子筛型声学增强材料的储存耐候性能

高等学校化学学报 2024年第3期45卷 21-36页

作者：孟庆华史超上海交通大学化学化工学院上海200240 盐城工学院纺织服装学院盐城224051

研究了湿度和有机物小分子等储存耐候条件对声学增强材料谐振频率偏移值的影响,探讨了由不同硅铝比分子筛组成的声学增强材料在不同湿度及有机物小分子气氛中储存后的谐振频率及偏移值的变化规律.研究结果表明,由既定硅铝比分子筛组成... 详细信息

研究了湿度和有机物小分子等储存耐候条件对声学增强材料谐振频率偏移值的影响,探讨了由不同硅铝比分子筛组成的声学增强材料在不同湿度及有机物小分子气氛中储存后的谐振频率及偏移值的变化规律.研究结果表明,由既定硅铝比分子筛组成的声学增强材料在25℃/50%相对湿度(RH)和25℃/95%RH条件下储存后,其谐振频率偏移值未发生明显变化.氮气吸附实验结果表明,25℃下氮气分子占据了较少的比表面积,水分子的存在不影响声学增强材料对氮气分子的吸附.在25℃/50%RH条件下放置后,声学增强材料在25℃/95%RH条件下吸附的水分子会逐渐脱附.声学增强材料在不同种类有机物小分子气氛中储存后,其谐振频率偏移值呈不同的变化趋势.对于尺寸较小的有机物小分子,由于存在可逆吸附,声学增强材料的谐振频率偏移值未有明显变化;对于尺寸较大或具有小尺寸端基基团的有机物小分子,由于存在嵌入式吸附,声学增强材料的谐振频率偏移值明显降低.

关键词：声学增强材料分子筛谐振频率储存耐候